[论文解读] Tiny Sc allows the chains to rattle: Impact of Lu and Y doping on the charge density wave in ScV$_6$Sn$_6$

William R. Meier, Richa Pokharel Madhogaria+9 more|arXiv (Cornell University)|Jun 13, 2023

Quantum, superfluid, helium dynamics参考文献 45被引用 4

一句话总结

本研究提出一种“振动链”模型，解释为何仅在ScV₆Sn₆中出现电荷密度波（CDW），归因于Sc的离子半径小，使Sn–Sn键产生动态振动，从而支持CDW的形成。Lu和Y掺杂通过拉长R–Sn–Sn链而抑制CDW，而物理压力进一步抑制CDW，表明尽管对晶格体积的影响相反，仍存在协同抑制效应。

ABSTRACT

The kagome metals display an intriguing variety of electronic and magnetic phases arising from the connectivity of atoms on a kagome lattice. A growing number of these materials with vanadium kagome nets host charge density waves (CDWs) at low temperatures including ScV$_6$Sn$_6$, CsV$_3$Sb$_5$, and V$_3$Sb$_2$. Curiously, only the Sc version of the $R$V$_6$Sn$_6$ HfFe$_6$Ge$_6$-type materials hosts a CDW ($R = $Gd-Lu, Y, Sc). In this study we investigate the role of rare earth size in CDW formation in the $R$V$_6$Sn$_6$ compounds. Magnetization measurements on our single crystals of (Sc,Lu)V$_6$Sn$_6$ and (Sc,Y)V$_6$Sn$_6$ establish that the CDW is suppressed by substitution of Sc by larger Lu or Y. Single crystal x-ray diffraction reveals that compressible Sn-Sn bonds accommodate the larger rare earth atoms within loosely packed $R$-Sn-Sn chains without significantly expanding the lattice. We propose that Sc provides the extra room in these chains crucial to CDW formation in ScV$_6$Sn$_6$. Our rattling chain model explains why both physical pressure and substitution by larger rare earths hinder CDW formation despite opposite impacts on lattice size. We emphasize the cooperative effect of pressure and rare earth size by demonstrating that pressure further suppresses the CDW in a Lu-doped ScV$_6$Sn$_6$ crystal. Our model not only addresses why a CDW only forms in the $R$V$_6$Sn$_6$ materials with tiny Sc, it also advances to our understanding of why unusual CDWs form in the kagome metals.

研究动机与目标

• 确定为何在R V₆Sn₆化合物（R = Sc, Y, Lu）中仅ScV₆Sn₆表现出电荷密度波（CDW）
• 通过在ScV₆Sn₆中进行等价掺杂Lu和Y，研究稀土元素尺寸对CDW形成的影响
• 解决看似矛盾的现象：尽管对晶格体积的影响相反，物理压力和更大的稀土元素掺杂均抑制CDW
• 建立统一模型，解释通过R–Sn–Sn链的晶格动力学实现CDW的抑制

提出的方法

• 合成高质量的(Sc₁₋ₓLuₓ)V₆Sn₆和(Sc₁₋ᵧYᵧ)V₆Sn₆单晶，用于系统的掺杂研究
• 通过磁化率测量追踪CDW转变温度（T_CDW）随Lu和Y浓度的变化
• 通过单晶X射线衍射分析掺杂引起的结构变化、键长和晶格参数变化
• 在静水压下测量电阻率，研究Lu掺杂的ScV₆Sn₆中CDW的演化行为
• 基于R–Sn–Sn链中Sn–Sn键长调制和动态自由度，提出“振动链”模型
• 比较物理压力与化学掺杂的影响，识别CDW序的协同抑制机制

实验结果

研究问题

• RQ1 为何在R V₆Sn₆化合物中仅ScV₆Sn₆表现出电荷密度波（CDW），尽管晶体结构相似？
• RQ2 用更大的稀土元素（Lu和Y）掺杂Sc是否会影响R V₆Sn₆中CDW转变温度？
• RQ3 为何物理压力和更大的稀土元素化学掺杂均抑制CDW，尽管对晶格体积的影响相反？
• RQ4 R–Sn–Sn链中的哪些结构特征使CDW在ScV₆Sn₆中形成，而在其他R V₆Sn₆相中不形成？
• RQ5 能否建立统一模型，解释压力和化学掺杂对CDW序的协同抑制？

主要发现

• Lu和Y掺杂进入ScV₆Sn₆会抑制CDW转变温度，T_CDW随(Sc₁₋ₓLuₓ)V₆Sn₆中x的增加和(Sc₁₋ᵧYᵧ)V₆Sn₆中y的增加而单调下降
• 单晶X射线衍射显示，R–Sn–Sn链中的Sn–Sn键在容纳更大的稀土元素时未发生显著晶格膨胀，表明链具有可压缩性
• 在(Sc₀.₉₄₄Lu₀.₀₅₆)V₆Sn₆中，物理压力也抑制CDW，证实其与化学掺杂存在协同抑制效应
• 压力和更大的稀土元素掺杂均抑制CDW的现象与传统化学压力和物理压力之间的对应关系相矛盾，表明存在不同的作用机制
• 振动链模型解释CDW的形成依赖于Sc基链中动态且松散堆积的Sn–Sn键，而更大的稀土元素会破坏这些键
• 该模型通过将Sc的离子半径小归因于其为键长调制和晶格动力学提供了必要空间，从而解释了ScV₆Sn₆中CDW的唯一性