[论文解读] Towards Universal Sparse Gaussian Process Potentials: Application to Lithium Diffusivity in Superionic Conducting Solid Electrolytes

Amir Hajibabaei, Chang Woo Myung+1 more|arXiv (Cornell University)|Sep 28, 2020

Machine Learning in Materials Science被引用 4

一句话总结

本文提出一种数据高效、自适应采样算法，应用于稀疏高斯过程回归，以开发固态电解质的通用原子间势。该方法成功再现了Li7P3S11中实验测得的熔化与玻璃-结晶转变温度，并识别出一种此前未被表征的相，其锂离子扩散系数显著降低，从而实现了通过分层专家模型组合实现的可扩展建模。

ABSTRACT

For machine learning of interatomic potentials the sparse Gaussian process regression formalism is introduced with a data-efficient adaptive sampling algorithm. This is applied for dozens of solid electrolytes. As a showcase, experimental melting and glass-crystallization temperatures are reproduced for Li7P3S11 and an unchartered infelicitous phase is revealed with much lower Li diffusivity which should be circumvented. By hierarchical combinations of the expert models universal potentials are generated, which pave the way for modeling large-scale complexity by a combinatorial approach.

研究动机与目标

• 利用机器学习创建数据高效、通用的复杂固态电解质原子间势。
• 再现如Li7P3S11等超离子导体中实验测得的热行为（熔化与玻璃-结晶转变）。
• 识别出此前未被表征的离子电导率差的相，这些相可能影响材料性能。
• 通过分层组合专家模型，实现复杂材料的大规模建模。

提出的方法

• 采用稀疏高斯过程回归，以高数据效率建模原子间相互作用。
• 实施一种自适应采样算法，优先在势能面不确定性较高的区域获取数据。
• 在多种固态电解质构型上训练独立的专家模型，以捕捉局部化学与结构复杂性。
• 通过分层组合专家模型，构建适用于多种材料的通用势。
• 将原子环境描述符作为高斯过程的输入特征，以编码局部结构信息。
• 利用高斯过程的不确定性估计指导主动学习，提升采样效率。

实验结果

研究问题

• RQ1 结合自适应采样的稀疏高斯过程回归能否准确再现超离子导体中的实验热转变行为？
• RQ2 固态电解质中此前未被表征的相具有怎样的结构与动力学特性？
• RQ3 如何将针对特定材料训练的专家模型分层组合，以形成通用原子间势？
• RQ4 该方法在多大程度上减少了可靠原子间势学习所需的数据量？

主要发现

• 该方法成功再现了Li7P3S11中实验测得的熔化与玻璃-结晶转变温度。
• 发现一种此前未被记录的相，其锂离子扩散系数显著降低，表明材料势能面上可能存在动力学陷阱。
• 通过分层组合专家模型，实现了复杂材料体系通用势的构建。
• 自适应采样策略通过聚焦于势能面上不确定性较高的区域，实现了高数据效率。