[论文解读] Ultra-high-resolution imaging of moir\'e lattices and superstructures using scanning microwave impedance microscopy under ambient conditions

Kyunghoon Lee, M. Iqbal Bakti Utama+14 more|arXiv (Cornell University)|Jun 7, 2020

Topological Materials and Phenomena参考文献 76被引用 46

一句话总结

本文提出了一种超高分辨率扫描微波阻抗显微镜（uMIM），即使探针尖端半径约为100 nm，也能在环境条件下实现亚5 nm的空间分辨率，从而实现对扭曲石墨烯基范德华异质结构中摩尔晶格和超结构的直接纳米尺度成像。该方法揭示了诸如超调制图案和由扭曲石墨烯与六方氮化硼层之间相互作用形成的新型凯莫夫型摩尔晶格等摩尔超结构，具有实现平坦能带和相关量子相的潜力。

ABSTRACT

Two-dimensional heterostructures with layers of slightly different lattice vectors exhibit a new periodic structure known as moire lattices. Moire lattice formation provides a powerful new way to engineer the electronic structure of two-dimensional materials for realizing novel correlated and topological phenomena. In addition, superstructures of moire lattices can emerge from multiple misaligned lattice vectors or inhomogeneous strain distribution, which offers an extra degree of freedom in the electronic band structure design. High-resolution imaging of the moire lattices and superstructures is critical for quantitative understanding of emerging moire physics. Here we report the nanoscale imaging of moire lattices and superstructures in various graphene-based samples under ambient conditions using an ultra-high-resolution implementation of scanning microwave impedance microscopy. We show that, quite remarkably, although the scanning probe tip has a gross radius of ~100 nm, an ultra-high spatial resolution in local conductivity profiles better than 5 nm can be achieved. This resolution enhancement not only enables to directly visualize the moire lattices in magic-angle twisted double bilayer graphene and composite super-moire lattices, but also allows design path toward artificial synthesis of novel moire superstructures such as the Kagome moire from the interplay and the supermodulation between twisted graphene and hexagonal boron nitride layers.

研究动机与目标

• 开发一种高通量、非侵入性的方法，用于在环境条件下对功能型二维异质结构中的摩尔晶格和超结构进行纳米尺度成像。
• 克服传统扫描微波阻抗显微镜（sMIM）的分辨率限制，其分辨率通常受探针尖端半径（约50–100 nm）的制约。
• 实现对由多个未对齐晶格矢量或应变非均匀性引起的摩尔超结构（如超调制和凯莫夫型晶格）的直接可视化。
• 提供一种对摩尔体系中局域电子结构进行定量、电导敏感探测的方法，包括堆叠顺序（例如，Bernal型与菱面体型）的区域差异。
• 展示一种用于人工设计具有定制电子性质的摩尔超结构的路径，例如用于相关量子物理的平坦能带。

提出的方法

• 本研究采用超高分辨率扫描微波阻抗显微镜（uMIM）的实现方式，使用常规sMIM仪器，通过特殊处理的探针和样品，使分辨率超越探针半径。
• 探针处理通过重复扫描实现，促使吸附物（导电和绝缘）重新分布至探针顶端，形成主导电磁耦合的金属链，从而实现亚5 nm分辨率。
• uMIM信号从探针-样品导纳的实部（Re）和虚部（Im）中提取，其中uMIM-Im随局域面电导率单调增加，实现对电导率的高灵敏度映射。
• 该方法采用接触模式操作，探针处于排斥力区域，确保在探针顶端实现高度局域化的电磁耦合。
• 通过uMIM图像的傅里叶变换（FFT）分析提取摩尔周期并识别超结构，包括多个摩尔晶格之间的干涉图案。
• 采用理论模型分析超摩尔周期，使用公式：𝜆𝑠 = 1 / √[(1/𝜆𝐵𝐺/𝐵𝐺)² + (1/𝜆𝐵𝐺/ℎ𝐵𝑁)² − 2cos(∆𝜃𝑠)/ (𝜆𝐵𝐺/𝐵𝐺 𝜆𝐵𝐺/ℎ𝐵𝑁)]，验证了观测到的长周期超调制现象。

实验结果

研究问题

• RQ1 超高分辨率扫描微波阻抗显微镜（uMIM）是否能在环境条件下实现亚5 nm的空间分辨率，尽管探针尖端半径约为100 nm？
• RQ2 uMIM的分辨率增强机制是什么？探针处理如何导致亚5 nm分辨率？
• RQ3 uMIM能否分辨多层二维异质结构中如超调制图案和凯莫夫型晶格等摩尔超结构？
• RQ4 在扭曲双层石墨烯中，局域电导率变化与堆叠顺序（例如，Bernal型与菱面体型）之间有何关联？
• RQ5 uMIM能否用于成像和表征人工摩尔超晶格的电子结构，例如由对齐的摩尔组分形成的凯莫夫型晶格？

主要发现

• 通过在探针顶端形成导电金属链的探针处理，uMIM在环境条件下实现了优于5 nm的空间分辨率，显著超过约100 nm的探针粗略半径。
• 魔角扭曲双层石墨烯（tDBG）中的摩尔周期测量为（10.9 ± 0.7）nm，对应扭转角为（1.3 ± 0.1）°，与相关态的“魔角”一致。
• uMIM基于uMIM-Im信号的差异，成功分辨出tDBG中的三种不同区域——ABAB（Bernal型）、ABCA（菱面体型）和近圆形ABBC堆叠，其中菱面体型区域表现出更低的电导率。
• 在BG/BG/hBN异质结构中观察到周期为45.7 nm的超调制图案，与理论预测（45.2 nm）一致，该预测基于周期分别为14.1 nm和12.3 nm的摩尔晶格之间的干涉。
• 在具有2:1周期比（𝜆𝐵𝐺/𝐵𝐺 = 24.5 ± 1.1 nm，𝜆𝐵𝐺/ℎ𝐵𝑁 = 13.1 ± 0.1 nm）的BG/BG/hBN体系中，成功构建并可视化了凯莫夫型摩尔超晶格，计算得到的能带显示约3 meV带宽的平坦导带。
• uMIM-Im信号揭示了在tTG和tDBG中域边界处的应变诱导畸变和涡旋结构，表明存在可能影响量子相形成之局域电子不均匀性。