[论文解读] Understanding Phonon Transport Properties Using Classical Molecular Dynamics Simulations

Murali Gopal Muraleedharan, Kiarash Gordiz+5 more|arXiv (Cornell University)|Nov 2, 2020

Thermal properties of materials参考文献 373被引用 6

一句话总结

本文系统综述了经典分子动力学（MD）模拟在预测各类材料中声子输运性质（如热导率和界面导热系数）方面的应用。通过将MD与格点动力学结合，即使受限于经典近似和不准确的原子间势能，仍能实现对振动模式对热输运贡献的详细分析，并强调了提升势能精度和引入量子修正的方法。

ABSTRACT

Predictive modeling of the phonon/thermal transport properties of materials is vital to rational design for a diverse spectrum of engineering applications. Classical Molecular Dynamics (MD) simulations serve as a tool to simulate the time evolution of the atomic level system dynamics and enable calculation of thermal transport properties for a wide range of materials, from perfect periodic crystals to systems with strong structural and compositional disorder, as well as their interfaces. Although MD does not intrinsically rely on a plane wave-like phonon description, when coupled with lattice dynamics calculations, it can give insights to the vibrational mode level contributions to thermal transport, which includes plane-wave like modes as well as others, rendering the approach versatile and powerful. On the other hand, several deficiencies including the lack of vibrationally accurate interatomic potentials and the inability to rigorously include the quantum nature of phonons prohibit the widespread applicability and reliability of Molecular Dynamics simulations. This article provides a comprehensive review of classical Molecular Dynamics based formalisms for extracting thermal transport properties: thermal conductivity and thermal interfacial conductance and the effects of various structural, compositional, and chemical parameters on these properties. Here, we highlight unusual property predictions, and emphasize on the needs and strategies for developing accurate interatomic potentials and rigorous quantum correction schemes.

研究动机与目标

• 系统概述经典分子动力学（MD）作为预测具有不同程度结构与成分无序性材料热输运性质的工具。
• 识别并解决经典MD的关键局限性，包括缺乏振动精确的原子间势能以及对声子的经典处理方式，这些因素限制了预测精度。
• 强调开发高精度原子间势能和严谨的量子修正方案的重要性，以提升基于MD的热输运预测的可靠性。
• 通过MD与格点动力学结合，探讨平面波型与非平面波型振动模式对热输运的贡献。
• 指导研究人员有效应用MD模拟，以设计具备定制化热性能的工程材料。

提出的方法

• 利用经典分子动力学（MD）模拟计算原子系统的时域演化，并提取热导率和界面导热系数等热输运性质。
• 将MD与格点动力学计算结合，将热输运分解为单个振动模式（包括平面波型与非平面波型模式）的贡献。
• 应用Green-Kubo公式，通过热流自相关函数从平衡态MD模拟中计算热导率。
• 采用反向非平衡分子动力学（RNMD）方法，通过在界面上施加温度梯度来计算界面热导率。
• 利用MD模拟分析结构缺陷、成分无序性和化学异质性对声子散射和热输运的影响。
• 提出通过机器学习和拟合第一性原理数据来改进原子间势能的策略，并讨论用于考虑零点运动和量化声子统计的量子修正方案。

实验结果

研究问题

• RQ1 经典分子动力学模拟如何有效用于预测从完美晶体到无序体系的材料热导率？
• RQ2 经典MD在捕捉声子量子特性方面存在哪些局限性，又该如何缓解？
• RQ3 结构与成分无序性如何影响声子输运？MD模拟在原子尺度可提供哪些洞见？
• RQ4 MD模拟与格点动力学结合后，能在多大程度上解析特定振动模式对热输运的贡献？
• RQ5 在提升MD模拟对热输运预测能力方面，哪些策略在开发高精度原子间势能和量子修正方面最为有效？

主要发现

• 当经典MD与格点动力学结合时，能够解析单个振动模式（包括非平面波模式）对热输运的贡献，提供超越传统平面波近似的详细图像。
• 在平衡态MD中应用Green-Kubo方法可精确计算热导率，尤其在周期性且无缺陷的体系中，其结果与第一性原理计算一致。
• 反向非平衡分子动力学（RNMD）在计算界面热导率方面表现有效，尤其适用于具有超晶格或非晶层等复杂界面的情况。
• 结构与成分无序性显著降低热导率，通过增强声子散射实现，MD模拟可在原子尺度上量化这些效应。
• MD预测的准确性高度依赖于原子间势能的质量，劣质势能可能导致非物理的声子色散关系和热导率值。
• 基于德拜模型或第一性原理导出的量子修正方案，对于考虑零点运动并提高与实验数据的一致性至关重要。