[论文解读] Understanding the Magnetic Puzzles of Double Perovskites A2FeOsO6 (A=Ca, Sr)

Yusheng Hou, Hongjun Xiang+1 more|arXiv (Cornell University)|Oct 16, 2014

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials参考文献 31被引用 18

一句话总结

本研究采用密度泛函理论和最大局域化Wannier函数，解释了A2FeOsO6（A = Ca, Sr）中截然不同的磁行为：Ca2FeOsO6表现出高温亚铁磁性，而Sr2FeOsO6为低温反铁磁性。晶格畸变调节超交换路径，通过Os-O-O-Os和Fe-O-Os-O-Fe路径削弱反铁磁耦合，缓解磁阻挫，从而实现随着A位阳离子半径减小而发生的磁性转变。

ABSTRACT

Double perovskites Sr2FeOsO6 and Ca2FeOsO6 show puzzling magnetic properties, the former a low-temperature antiferromagnet while the later a high-temperature insulating ferrimagnet. Here, in order to understand the underlying mechanism, we have investigated the frustrated magnetism of A2FeOsO6 by employing density functional theory and maximally-localized Wannier functions. We find that lattice distortion enhances the antiferromagnetic nearest-neighboring Fe-O-Os interaction but weakens the antiferromagnetic interactions through the Os-O-O-Os and Fe-O-Os-O-Fe paths, which is responsible for the magnetic transition from the low-temperature antiferromagnetism to the high-temperature ferrimagnetism with the decrease of the radius of the A2+ ions. We also discuss the 5d3-3d5 superexchange and propose such superexchange is intrinsically antiferromagnetic instead of the expected ferromagnetic. Our work illustrate that the magnetic frustration can be effectively relieved by lattice distortion, which provides another dimension to tune the complex magnetism in other 3d-5d (4d) double perovskites.

研究动机与目标

• 为解决双钙钛矿A2FeOsO6（A = Ca, Sr）中的磁性谜题，其中钙基化合物表现出高温亚铁磁性，而锶基化合物则表现出低温反铁磁性。
• 研究晶格畸变在调节3d-5d双钙钛矿中磁相互作用中的作用。
• 阐明5d3-3d5超交换相互作用的本质，发现其本质上为反铁磁性，尽管通常预期为铁磁性。
• 探讨结构畸变如何缓解磁阻挫并影响这些复杂氧化物的磁基态。

提出的方法

• 采用自旋极化计算的密度泛函理论（DFT）模拟A2FeOsO6的电子和磁性性质。
• 利用最大局域化Wannier函数映射电子结构并提取有效磁相互作用。
• 分析涉及Fe-O-Os、Os-O-O-Os和Fe-O-Os-O-Fe的超交换路径，以确定交换耦合的强度和符号。
• 比较Ca2FeOsO6和Sr2FeOsO6中的磁相互作用，将结构差异与磁行为相关联。
• 评估晶格畸变对Fe-O-Os键角和键长的修改作用，从而影响反铁磁耦合的强度。
• 提出一种机制：晶格畸变抑制竞争的反铁磁路径，使较小A位阳离子更倾向于形成亚铁磁序。

实验结果

研究问题

• RQ1 为何Ca2FeOsO6表现出高温亚铁磁性，而Sr2FeOsO6表现出低温反铁磁性，尽管其电子构型相似？
• RQ2 晶格畸变如何影响3d-5d双钙钛矿中超交换路径的相对反铁磁耦合强度？
• RQ3 5d3-3d5超交换相互作用本质上是铁磁性还是反铁磁性？其符号由什么决定？
• RQ4 结构畸变在多大程度上可缓解A2FeOsO6中的磁阻挫？
• RQ5 Os-O-O-Os和Fe-O-Os-O-Fe路径在决定整体磁基态方面起什么作用？

主要发现

• Ca2FeOsO6中的晶格畸变增强了反铁磁性的Fe-O-Os耦合，但削弱了通过Os-O-O-Os和Fe-O-Os-O-Fe路径的竞争性反铁磁路径。
• 由于结构畸变导致长程反铁磁相互作用减弱，从而稳定了Ca2FeOsO6中的亚铁磁序。
• 发现5d3-3d5超交换本质上为反铁磁性，与通常假设的铁磁特性相反。
• 从Sr2FeOsO6的反铁磁性到Ca2FeOsO6的亚铁磁性的磁性转变，归因于A位阳离子半径减小，诱导了晶格畸变。
• 晶格畸变通过抑制竞争的反铁磁路径，有效缓解了磁阻挫，从而实现净亚铁磁基态。
• 本研究为通过结构调控实现3d-5d（4d）双钙钛矿中复杂磁性的调控提供了一般性机制。