[论文解读] Watching the birth of a charge density wave order: diffraction study on nanometer-and picosecond-scales

Claire Laulhé, Tim Huber+19 more|arXiv (Cornell University)|Mar 21, 2017

Organic and Molecular Conductors Research被引用 36

一句话总结

本研究利用超快X射线衍射，在纳米和皮秒尺度上观测了1T-TaS₂中从近整比（NC）到非整比（I）电荷密度波（CDW）相的光致相变。近整比CDW序在400 fs内完全消失，随后非整比CDW畴核化并生长，在100 ps内发生粗化，其动力学遵循普遍的Lifshitz-Allen-Cahn定律，生长指数为0.47 ± 0.03，这是首次在这些时空尺度上直接观测到非平衡电子系统中此类粗化动力学的实证。

ABSTRACT

Femtosecond time-resolved X-ray diffraction is used to study a photo-induced phase transition between two charge density wave (CDW) states in 1T-TaS$_2$, namely the nearly commensurate (NC) and the incommensurate (I) CDW states. Structural modulations associated with the NC-CDW order are found to disappear within 400 fs. The photo-induced I-CDW phase then develops through a nucleation/growth process which ends 100 ps after laser excitation. We demonstrate that the newly formed I-CDW phase is fragmented into several nanometric domains that are growing through a coarsening process. The coarsening dynamics is found to follow the universal Lifshitz-Allen-Cahn growth law, which describes the ordering kinetics in systems exhibiting a non-conservative order parameter.

研究动机与目标

• 研究1T-TaS₂中近整比（NC）与非整比（I）电荷密度波（CDW）态之间光致相变过程中的超快结构动力学。
• 确定激光激发后在皮秒和纳米尺度上CDW序参量与畴结构的时间演化。
• 识别控制光致I-CDW相形成与生长的动力学机制，特别是其是否遵循普遍的粗化定律。
• 阐明非守恒序参量动力学在强关联体系中非平衡电子态出现过程中的作用。

提出的方法

• 在瑞士光源X05LA束线采用飞秒时间分辨X射线衍射（TR-XRD），以亚100 fs的时间分辨率和约100 Å的空间分辨率探测1T-TaS₂中的结构变化。
• 采用泵浦-探测几何结构，以240 K激发，激光能量密度大于2.8 mJ/cm²，触发NC → I CDW相变。
• 通过分析I-CDW卫星峰的展宽，提取光激发I-CDW相的时间依赖相关长度。
• 应用动态标度假说与幂律拟合相关长度的增长，检验其是否符合非守恒序参量的Lifshitz-Allen-Cahn模型。
• 将实验数据与域粗化理论预期进行比较，采用通用标度律 $ L(t) \sim t^p $，其中非守恒动力学的 $ p = 1/2 $。
• 在SOLEIL的CRISTAL束线进行补充的静态掠入射衍射实验，表征平衡相结构。

实验结果

研究问题

• RQ1 在1T-TaS₂中，激光激发后近整比CDW序的消失速度如何？
• RQ2 在皮秒时间尺度上，光致I-CDW相的成核与生长机制是什么？
• RQ3 光致I-CDW相的域生长是否遵循普遍粗化定律？如果是，是哪一种？
• RQ4 非守恒序参量在非平衡相变动力学中起什么作用？
• RQ5 I-CDW相的相关长度如何随时间演化？这揭示了系统的何种动力学特征？

主要发现

• 激光激发后400 fs内，近整比CDW序完全消失，表明其幅度模态经历了快速的位移型激发。
• 光致I-CDW相在前100 ps内成核并生长，系统在100 ps延迟时已完全发展为I-CDW态。
• 在100 ps延迟时，I-CDW相被分割为典型尺寸约150 Å（15 nm）的纳米尺度畴，表明其相关长度较短。
• I-CDW相关长度的时间演化遵循幂律增长 $ L(t) \sim t^{0.47 \pm 0.03} $，与非守恒序参量的普遍Lifshitz-Allen-Cahn定律一致。
• 粗化动力学由畴壁面积减少驱动，系统通过域粗化向更低能量态演化。
• 光致I-CDW态为真正的非平衡相，尽管电子与声子分布已热化，其相关长度（约15 nm）显著短于平衡值。