[논문 리뷰] A Critical Evaluation of a Self-Driving Laboratory for the Optimization of Electrodeposited Earth-Abundant Mixed-Metal Oxide Catalysts for the Oxygen Evolution Reaction (OER)

Erfan Fatehi, Manish Thadani외 2명|arXiv (Cornell University)|2023. 05. 21.

Electrocatalysts for Energy Conversion인용 수 10

한 줄 요약

본 논문은 산성 OER에서 전기도금된 비정금속 혼합 금속 산화물 촉매를 최적화하기 위한 자가 주도 실험실 프레임워크를 제시하며, 실험 변동성 및 자동화에 중점을 둡니다.

ABSTRACT

This work highlights the potential of earth-abundant mixed-metal oxide catalysts for the acid-based oxygen evolution reaction. These catalysts offer numerous combinations of metal-centre compositions, which can enhance catalytic activity and stability compared to precious-metal-based catalysts commonly used today. Despite substantial research in this field, there is a need for new methods and approaches to accelerate the exploration of these materials. In this study, we present a comprehensive approach to designing, developing, and implementing a self-driving laboratory to optimize the electrodeposition synthesis of amorphous mixed-metal oxide catalysts for the acidic oxygen evolution reaction. We particularly emphasize the development of methodologies to address experimental variability. We investigate crucial parameters and considerations when transitioning from manual bench-top synthesis and evaluation to automation and machine learning guided optimization. We address both experimental and optimization algorithm considerations in the presence of experimental variability. To illustrate our approach, we demonstrate the optimization of CoFeMnPbOx electrodeposited catalyst materials through multiple campaigns. Our results highlight considerations for optimizing overpotential and stability based on the outcomes of our experiments.

연구 동기 및 목표

• 산성 OER을 위한 귀금속의 대안으로 비귀금속 혼합 금속 산화물 촉매의 탐색을 촉진한다.
• 전기도금 촉매의 자율 제작 및 시험을 위한 자가 주도 실험실 워크플로우를 개발하고 평가한다.
• 자동 합성 및 평가에서의 실험적 변동성을 다루어 신뢰할 수 있는 최적화를 가능하게 한다.
• 수작업 벤치탑 작업에서 자동화된 ML-guided 최적화로의 전환에서 주요 매개변수와 고려사항을 조사한다.
• CoFeMnPbOx 재료의 최적화 캠페인을 통해 활성도와 안정성을 연구하는 접근 방법을 제시한다.

제안 방법

• 전기도금된 비정질 혼합 금속 산화물 촉매의 자율 합성 및 시험을 위한 자가 주도 실험실 프레임워크의 설계 및 구현.
• 기계 학습 및 반복 실험에 의해 이끄는 자동화 기반 최적화.
• 합성 및 평가 모두에서 실험적 변동성을 완화하고 고려하기 위한 전략.
• 벤치-투-자동화 전환 동안 최적화 매개변수 및 워크플로우 고려사항 분석.
• CoFeMnPbOx 촉매 시스템에서 다수의 최적화 캠페인을 실행하여 구성 공간 및 성능 지표의 자율적 탐색을 입증한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 자가 주도 실험실은 산성 OER를 위한 비귀금속 혼합 금속 산화물 촉매의 발견과 최적화를 어떻게 가속화할 수 있는가?
• RQ2 자동화된 전기도금 및 평가에서 지배적인 실험 변동성의 원인은 무엇이며 어떻게 완화할 수 있는가?
• RQ3 수작업 벤치탑 방법에서 자동화된 ML-가이드 최적화로 이동할 때 어떤 매개변수와 워크플로우 설계가 중요한가?
• RQ4 자율 최적화가 CoFeMnPbOx 시스템의 OER에서 활성도(과전위)와 안정성을 어떻게 균형 있게 다루는가?

주요 결과

• 전기도금된 CoFeMnPbOx 촉매에 대한 자율 최적화 캠페인을 시연한다.
• 실험 변동성 존재하에서 과전위 및 안정성을 최적화하기 위한 방법론적 및 실용적 고려사항을 강조한다.
• 자율화와 ML-가이드 최적화가 산화환원 반응에서 비귀금속 혼합 금속 산화물 계에 적용될 수 있음을 시연한다.
• 수작업 합성에서 자가 주도 실험실 프레임워크로의 전환에서의 도전과 전략을 식별한다.