[논문 리뷰] A monolayer transition metal dichalcogenide as a topological excitonic insulator

Daniele Varsano, Maurizia Palummo외 2명|arXiv (Cornell University)|2019. 06. 19.

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한 줄 요약

이 논문은 T′ 상의 단일층 MoS2가 강한 전자-정공 상호작용으로 인해 형성된 엑시톤 응집이 스핀 오비트 갭을 공진적으로 증대시켜, 반전 대칭이 깨진 채로 측면이 있는, 고립된 상태를 가진 토폴로지적 엑시톤 절연체임을 제안한다. GW 및 베티-살프터 방정식을 통한 첫 원리 다체 계산은 엑시톤 결합 에너지가 32 meV로, GW 밴드 갭을 초과함을 밝혀내며, 이는 자가일관된 상전이를 통해 토폴로지적 엑시톤 절연체 상으로의 전이를 이끌어내며, 변형 조건 하에서 원형 이형성과 반도체 성질을 나타낸다.

ABSTRACT

Monolayer transition metal dichalcogenides in the T' phase promise to realize the quantum spin Hall (QSH) effect at room temperature, because they exhibit a prominent spin-orbit gap between inverted bands in the bulk. Here we show that the binding energy of electron-hole pairs excited through this gap is larger than the gap itself in MoS2, a paradigmatic material that we investigate from first principles by many-body perturbation theory (MBPT). This paradoxical result hints at the instability of the T' phase against the spontaneous generation of excitons, and indeed we find that it gives rise to a recostructed `excitonic insulator' ground state. Importantly, we show that in this system topological and excitonic order cooperatively enhance the bulk gap by breaking the crystal inversion symmetry, in contrast to the case of bilayers where the frustration between the two orders is relieved by breaking time reversal symmetry. The excitonic topological insulator departs distinctively from the bare topological phase as it lifts the band spin degeneracy, which results in circular dichroism. A moderate biaxial strain applied to the system leads to two additional excitonic phases, different in their topological character but both ferroelectric as an effect of electron-electron interactions.

연구 동기 및 목표

• . 단일층 T′-MoS2에서 강한 전자-정공 상호작용으로 인해 자발적인 엑시톤 불안정성이 발생하는지 여부를 규명하고자 한다.
• . 대칭 스핀 오비트 갭이 크지만, 전자-정공 결합 에너지가 밴드 갭을 초과할 경우 시스템이 엑시톤 형성에 대해 불안정해질 수 있다는 문제를 제기한다.
• . 스핀 오비트 쌍용성에 기인한 토폴로지 순서와 전자-정공 인력에 기인한 엑시톤 순서가 단일층 T′-MoS2 시스템에서 공존할 수 있는지를 조사하고자 한다.
• . 자발적인 엑시톤 순서와 스핀 오비트 쌍용성에 기인한 고립된 상태가 결합된 최종 상태가 원형 이형성과 영구 전기 dipole 등의 고유한 특징을 지닌 토폴로지적 엑시톤 절연체임을 규명하고자 한다.

제안 방법

• . 첫 원리 다체 섭동 이론(GW 근사)을 사용하여 스핀 오비트 상호작용을 고려한 준입자 밴드 구조를 계산한다.
• . 전자-정공 결합 에너지와 엑시톤 파동함수를 계산하기 위해 베티-살프터 방정식(GW-BSE)을 해결한다.
• . 스크리닝된 쿠론 상호작용 W(q)를 사용하여, 첫 원리 결과에 맞추어 조정된 자가일관된 평균장 방법을 통해 엑시톤 혼성화 갭 ∆X(k)와 스핀 오비트 갭 ∆SO(k)를 동시에 구한다.
• . 2차원에서의 전기적 스크리닝은 장거리 쿠론 상호작용 W(q) = V0(q)/(1 + 2πα2D|q|)를 통해 모델링되며, α2D는 실험 및 백터이노 엑시톤 결합 에너지와 일치하도록 조정된다.
• . 케인-멜레 방법을 통해 시간 역전된 고리 상태 간의 오버랩 함수 P(k)를 이용하여 토폴로지 불변량 Z2를 계산한다.
• . 페르미의 금색 규칙과 첫 원리에서 추출한 전기 dipole 행렬 원소를 사용하여 원형 이형성과 영구 전기 dipole를 계산한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 . 단일층 T′-MoS2에서 전자-정공 결합 에너지가 준입자 밴드 갭을 초과하는가? 이는 자발적인 엑시톤 불안정성을 시사하는가?
• RQ2 . 시간 역전 대칭을 깨지 않는 단일층에서 토폴로지 순서(Z2 = 1)와 엑시톤 순서가 공존할 수 있는가?
• RQ3 . 스핀 오비트 쌍용성과 전자-정공 인력 간의 상호작용이 밴드 갭과 전자 구조에 어떻게 영향을 미치는가?
• RQ4 . 최종적으로 형성된 토폴로지적 엑시톤 절연체 상의 광학적 및 전기적 반응 특징은 무엇인가?
• RQ5 . 중간 정도의 이방성 압축 변형이 시스템의 토폴로지적 및 반도체 성질을 어떻게 조절하는가?

주요 결과

• . 단일층 T′-MoS2에서 엑시톤 결합 에너지는 32 meV로, GW 밴드 갭을 초과하여 강한 엑시톤 응집 불안정성을 나타낸다.
• . 시스템은 자가일관된 전이를 통해 토폴로지적 엑시톤 절연체 상태로 전이되며, 스핀 오비트 갭과 엑시톤 갭이 함께 강화되어 총 밴드 갭이 증가한다.
• . 최종 상태는 반전 대칭을 깨며 스핀 degeneracy를 해소하여 광학적 흡수에서 원형 이형성을 나타낸다.
• . 엑시톤 순서의 측면 특성으로 인해 영구 전기 dipole 모멘트를 가지며, x방향으로 1.94 Å, z방향으로 0.308 Å의 dipole 강도를 나타낸다.
• . 중간 정도의 이방성 압축 변형 조건 하에서 두 개의 추가 엑시톤 상이 나타나며, 모두 반도체 성질을 띠고 있고 토폴로지적으로 구별된다.
• . 엑시톤 상에서도 토폴로지 불변량 Z2는 유지되어 강한 전자-전자 상호작용 조건 하에서도 토폴로지 순서의 강건성을 확인한다.