[논문 리뷰] A novel graph-based formulation for characterizing morphology with application to organic solar cells

Olga Wodo, Srikanta Tirthapura외 2명|arXiv (Cornell University)|2011. 06. 17.

Organic Electronics and Photovoltaics참고 문헌 44인용 수 6

한 줄 요약

이 논문은 유기 태양전지의 형태를 레이블이 부여되고 가중치가 부여된 무방향 그래프로 모델링하는 새로운 그래프 기반 프레임워크를 소개한다. 이는 빛 흡수, 흥(exciton) 확산, 전하 분리, 전하 이동과 같은 핵심 광물리 과정을 정량적으로 분석하기 위한 것이다. 그래프 이론을 활용함으로써 형태 기술자와 효율의 상한선을 효율적으로 계산할 수 있으며, 열처리 중 전하 이동이 초기 성능 저하 요인임을 드러내며, $ ilde{t}=0.144$에서 최적의 형태를 얻었을 때 내부 양자 효율이 84%에 이를 것을 확인하였다.

ABSTRACT

Organic solar cells have the potential for widespread usage due to their promise of low cost, roll-to-roll manufacturability, and mechanical flexibility. However, deployment is impeded by their relatively low power conversion efficiencies. The last decade has seen significant progress in enhancing the power conversion of these devices through various strategies. One such approach is based on morphology control. This is because morphology affects all phenomena involved in solar conversion: light absorption and electron-hole pair (exciton) generation; exciton diffusion and dissociation into free charges; and transport of charges to the electrodes. Progress in experimental characterization and computational modeling now allow reconstruction and imaging of the thin film morphology. This opens up the possibility of rationally linking fabrication with morphology, as well as morphology with performance. In this context, a comprehensive set of computational tools to rapidly quantify and classify the heterogeneous internal structure of thin films will be invaluable in linking process, structure and property. We present a novel graph-based framework to efficiently construct a broad suite of physically meaningful morphology descriptors. These morphology descriptors are further classified according to the physical subprocesses within an organic solar cells. The approach is motivated by the equivalence between a discretized morphology and a labeled, weighted, undirected graph. We utilize this approach to pose key questions related to structure characterization. We subsequently construct estimates and upper bounds of various efficiencies. The approach is showcased by characterizing the effect of thermal annealing on time-evolution of a thin film morphology. We conclude by formulating natural extensions to characterize crystallinity and anisotropy of the morphology using the framework.

연구 동기 및 목표

• 배향형 유기 태양전지의 복잡한 2차원/3차원 형태를 정량화하기 위한 종합적이고 계산적으로 효율적인 프레임워크를 개발하기 위해.
• 열처리와 같은 제조 공정을 형태와 최종 장치 성능 사이에 물리적으로 의미 있는 기술자로 연결하기 위해.
• 빛 흡수, 흥 분리, 전하 이동에 대한 형태의 상호의존적이고 모순되는 영향을 개별 과정으로 분해하여 문제를 해결하기 위해.
• 각 하위과정의 효율에 대한 엄밀한 상한선과 추정치를 제공하여 성능 평가 기준을 마련하기 위해.
• 정점과 간선의 특성을 강화하여 결정성과 이방성의 형태를 특성화하기 위해 프레임워크를 확장하기 위해.

제안 방법

• 정점이 물질 영역을, 간선이 연결성과 거리를 나타내는 레이블이 부여되고 가중치가 부여된 무방향 그래프로 2차원/3차원 박막 형태를 표현하기 위해.
• 각 광물리 과정에 핵심적인 거리 기반 및 연결성 기반 지표를 계산하기 위해 표준 그래프 알고리즘을 사용하기 위해.
• 흡수, 흥 확산, 전하 분리, 전하 이동의 네 하위과정을 체계적으로 분석하기 위해 여섯 가지 핵심 특성화 질문을 설정하기 위해.
• 그래프 이론적 수식을 사용하여 각 하위과정의 효율에 대한 상한선을 유도하기 위해, 예를 들어 $\eta_{abs}^{upp}$, $\eta_{diss}^{upp}$, $\eta_{out}^{upp}$와 같은 수식을 사용하기 위해.
• 흡수 깊이 모델을 사용하여 빛 흡수 효율을 보정하기 위해: $\eta_{abs}^{est} = \frac{I_0 \int_0^{h_{tot}} M(x) e^{-x/H_d} dx}{I_0 \int_0^{h_{tot}} dh}$.
• 3차원 및 주기적 구조로의 확장을 위해 프레임워크를 확장하고, 추가적인 정점 및 간선 특성을 통해 결정성과 이방성을 통합하기 위해.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 유기 태양전지 작동의 네 하위과정인 빛 흡수, 흥 확산, 전하 분리, 전하 이동에 대해 형태를 어떻게 체계적으로 특성화할 수 있는가?
• RQ2 각 하위과정에 대해 형태의 물리적 관련성을 잘 반영하는 핵심 그래프 이론적 지표는 무엇인가?
• RQ3 열처리 동안 각 하위과정의 효율 상한선은 어떻게 변화하며, 이는 성능 저하 요인을 어떻게 드러내는가?
• RQ4 내부 양자 효율 측면에서 최적의 형태는 무엇이며, 언제 발생하는가?
• RQ5 그래프 프레임워크는 형태의 결정성과 이방성을 어떻게 통합할 수 있는가?

주요 결과

• 열처리 중 전하 이동이 초기 성능 저하 요인으로 작용하며, 전하 분리 효율 향상 속도보다 빠른 성능 향상이 이루어진다.
• $\tilde{t} = 0.144$를 초과하면 전하 분리가 주요 저하 요인로 떠오르며, 전하 이동 효율 향상에도 불구하고 전체 효율은 제한된다.
• 최적의 형태인 $\tilde{t} = 0.144$에서 내부 양자 효율은 84%에 이를 것으로 나타나 실험적으로 보고된 최고 수준의 값과 일치한다.
• 상한선 분석 결과 최적점에서 $\eta_{abs}^{upp} = 50\%$, $\eta_{diss}^{upp} = 98\%$, $\eta_{out}^{upp} = 86\%$로 나타나 향후 개선 잠재력이 매우 높음을 시사한다.
• 입자형 구조를 가진 형태는 상호 연결된 네트워크보다 유의미하게 낮은 추정 효율을 보이며, 연결 가능한 경로 확보의 중요성을 강조한다.
• 그래프 기반 프레임워크는 차원에 영향을 받지 않으며, 정점과 간선의 특성을 강화함으로써 3차원, 주기적, 결정성, 이방성 형태로 자연스럽게 확장 가능하다.