[논문 리뷰] A relaxation time model for efficient and accurate prediction of lattice thermal conductivity

Han Xie, Xiaokun Gu외 1명|arXiv (Cornell University)|2018. 11. 25.

Thermal properties of materials참고 문헌 47인용 수 4

한 줄 요약

이 논문은 비조화 근사법 기반의 이완 시간 모델을 제안하여 격자 열전도도를 효율적이고 정확하게 예측한다. 이 모델은 진동수 분포 및 3포논 산란 강도 근사를 활용하며, 특히 저온에서 기존 모델보다 뛰어난 정확도를 달성하면서도 저비용 계산을 유지하고, 물리적으로 일관된 포논 이완 시간을 추출할 수 있다.

ABSTRACT

Prediction of lattice thermal conductivity is important to many applications and technologies, especially for high-throughput materials screening. However, the state-of-the-art method based on three-phonon scattering process is bound with high computational cost while semi-empirical models such as the Slack equation are less accurate. In this work, we examined the theoretical background of the commonly-used computational models for high-throughput thermal conductivity prediction and proposed an efficient and accurate method based on an approximation for three-phonon scattering strength. This quasi-harmonic approximation has comparable computational cost with many widely-used thermal conductivity models but had the best performance in regard to quantitative accuracy. As compared to many models that can only predict lattice thermal conductivity values, this model also allows to include Normal processes and obtain the phonon relaxation time.

연구 동기 및 목표

• 고성능 격자 열전도도 예측에서 계산 효율성과 정량적 정확성의 균형을 맞추는 도전 과제를 해결한다.
• 비조화 원자력 상수에 기반한 첫 번째 원리적 볼츠만 운동방정식(BTE) 방법의 높은 계산 비용을 극복한다.
• 슬랙 방정식 및 디드-그루네이젠 모델과 같은 반경험적 모델을 향상시켜 물리적 산란 상호작용 공간 정보를 통합한다.
• 특히 저온 성능 향상을 위해 열전도도 모델링에 정상 과정(Normal processes)을 포함시킨다.
• 열전도도뿐 아니라 물리적으로 의미 있는 포논 이완 시간까지 제공함으로써 더 깊은 재료 통찰을 가능하게 한다.

제안 방법

• 조화 근사법 기반의 이완 시간 모델을 개발하여, 조화 원자력 상수를 사용해 3포논 산란 강도를 근사한다.
• 조화 IFCs에서 계산된 전체 포논 분산 곡선을 입력으로 사용하여 세밀한 포논 밴드 구조 정보를 유지한다.
• 물리적으로 타당한 근사를 통해 산란 상호작용 공간 정보를 통합하여 순수 경험이나 근사 모델보다 정확도를 향상시킨다.
• 모델에서 이완 시간을 유도하여 전체 SMRTA(self-consistent phonon relaxation time approximation) 계산 결과와 비교할 수 있도록 한다.
• 계산 비용이 높은 비조화 IFCs가 필요 없게 되어 비용은 낮추면서도 예측 능력은 유지한다.
• 37종의 재료에 대해 전체 반복 BTE 해법 및 다른 널리 사용되는 모델과의 비교를 통해 모델을 검증한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 QHA 기반의 이완 시간 모델이 격자 열전도도 예측에서 높은 정확도와 저비용을 동시에 달성할 수 있는가?
• RQ2 정상 과정과 산란 상호작용 공간 정보의 포함 여부가 저온에서의 열전도도 예측에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ3 슬랙 방정식 및 레이브프리드-슐로만 모델과 같은 기존 모델에 비해 제안된 모델이 얼마나 더 뛰어난 정량적 정확도를 보이는가?
• RQ4 모델이 전체 SMRTA 계산 결과와 유사한 포논 이완 시간을 신뢰성 있게 예측할 수 있는가?
• RQ5 이질적인 결정 구조, 특히 이방성 및 히프-휴슬러 재료를 포함한 다양한 결정 구조에서 모델의 정확도 유지 여부는 어떻게 되는가?

주요 결과

• 제안된 모델은 100 K에서 평균 절대 분수 편차(AFD)가 1.730으로, 저온에서 성능이 저하되는 다른 모델들에 비해 뚜렷이 뛰어난 성능을 보였다.
• 37종의 재료에 걸쳐 전체 반복 BTE 계산 결과와 강한 상관관계(R² > 0.9)를 보이며, 높은 정량적 정확도를 입증했다.
• 300 K에서 모델의 AFD는 1.420으로, 기존 최고 성능을 보인 모델들과 유사하지만, 특히 저온에서의 성능이 뚜렷이 뛰어나다.
• 슬랙의 이완 시간 모델보다 전체 SMRTA 결과와 더 잘 일치하는 포논 이완 시간을 예측했으며, 특히 100 K에서 그 차이가 두드러졌다.
• 정상 과정과 상호작용 공간 정보의 포함으로 이완 시간의 정확한 온도 의존성이 잘 반영되었다.
• 반경험적 모델과 유사한 저비용 계산을 유지하면서도 물리적으로 일관된 이완 시간과 뛰어난 정확도를 제공한다.