[논문 리뷰] A structural modeling approach to the solid-solution materials based on the similar atomic environment

Fuyang Tian, De-Ye Lin외 4명|arXiv (Cornell University)|2018. 10. 15.

High Entropy Alloys Studies인용 수 1

한 줄 요약

이 논문은 유사 원자 환경(SAE)을 기반으로 고체 용체 물질의 구조 모델링 방법을 제안하여 완전히 무질서한 또는 국소적 순서(SRO) 상태로 구성 구조를 최적화한다. 원자 클러스터 기반의 원자 환경 기술자와 새로운 SRO 파라미터를 사용하여 SAE 제약 최적화 문제로 공식화함으로써, 복잡한 고체 용체에 대해 정확하고 공간군 일반적인 모델링이 가능해졌으며, 고- 및 중-엔트로피 합금에 대한 아비니티 계산을 통해 실험 결과와 정량적 일치를 보여 검증되었다.

ABSTRACT

Solid solution is an important way to enhance the structural and functional performances of materials. In this work, we develop a new structural modeling approach to solid-solution materials. Firstly, the description of atomic environment (AE) of an atom on sublattice in solid solution is introduced based on the concepts of atom cluster and lattice cluster. The average atomic environment of elements in the same sublattice for a certain supercell configuration could be calculated and the similarity to the desired fully disordered or short-range ordered (SRO) structure could be quantitatively evaluated. Based on the assumption that the structure model should have similar atomic environment (SAE) of the desired structure, the SAE approach is proposed by transferring the structural modeling for solid solution to an optimization problem in the configuration space. A new type of SRO parameter based on AE is introduced and the SRO could be naturally included in the SAE objective function, which could offer finer description of SRO in solid solution. Secondly, we pay efforts to enhance the practicality and functionality of this approach, including appropriate weight functions for atom clusters, implementation techniques in Metropolis Monte Carlo sampling, and support for all 230 space groups. Furthermore, the newly introduced SRO parameters are treated as constraints of the optimization problem to construct solid solution. Taking the typical quinary CoCrFeMnNi high-entropy alloy, continuous solid-solution binary TaW alloy and ternary CoCrNi medium-entropy alloy with SRO as prototypes, we apply our method in combination with ab initio calculations to investigate the structural properties and compare the calculated results with experiments.

연구 동기 및 목표

• 완전히 무질서하거나 국소적 순서(SRO) 상태를 포함한 원하는 구조 상태를 갖는 고체 용체 물질을 일반적이고 실용적으로 모델링할 수 있는 방법을 개발하는 것.
• 특히 SRO 효과가 존재할 경우에 원자 환경을 정확하게 표현하는 데 도전하는 문제를 해결하는 것.
• 230개의 모든 공간군에서 고체 용체를 모델링할 수 있도록 하여 다양한 결정 구조에 대한 적용 가능성을 높이는 것.
• 최적화 目적 함수에 자연스럽게 통합될 수 있는 원자 환경 기반의 새로운 SRO 파라미터를 도입하는 것.
• 대표적인 오성계 CoCrFeMnNi, 이성계 TaW, 삼성계 CoCrNi 합금에 대한 아비니티 계산을 통해 방법을 검증하고 예측 결과를 실험 데이터와 비교하는 것.

제안 방법

• 원자의 원자 환경(AE)은 원자 클러스터와 격자 클러스터를 사용하여 기술되며, 이는 하위격자 내 각 원자 주변의 국소 구조를 정량적으로 측정할 수 있도록 한다.
• 초세포 구성에서 동일한 하위격자에 속한 원소들의 평균 원자 환경을 계산하여, 완전히 무질서하거나 SRO 상태와의 비교가 가능하게 한다.
• 원자 환경 유사도에 기반한 새로운 SRO 파라미터를 도입하여 SAE 목적 함수에 통합함으로써, 원하는 SRO 상태로의 최적화를 이끌어내는 데 기여한다.
• 구조 모델링 문제를 SAE 조건과 새로운 SRO 파라미터에 의해 제약되는 구성 공간 내의 최적화 문제로 재정의한다.
• 최적화 과정에서 관련 구조적 특징을 우선시하기 위해 원자 클러스터용 가중치 함수를 도입하여 수렴성과 정확도를 향상시킨다.
• 이 방법은 메트로폴리스 몬테카를로 프레임워크 내에 구현되어 230개의 모든 공간군을 지원하며, 복잡한 고체 용체 구성의 효율적 샘플링을 가능하게 한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 어떻게 체계적으로 원자 환경 기술자를 정의하고 복잡한 고체 용체 구조를 고정밀도로 모델링하는 데 사용할 수 있는가?
• RQ2 기존 방법과 비교해 복잡한 고체 용체에서 국소적 순서를 더 정교하고 물리적으로 의미 있는 방식으로 기술할 수 있는 원자 환경 기반의 새로운 SRO 파라미터를 도입할 수 있는가?
• RQ3 SAE 기반 최적화 접근법이 고- 및 중-엔트로피 합금에서 실험적 구조적 성질을 어느 정도 정확하게 재현할 수 있는가?
• RQ4 공간군 대칭성과 적절한 가중치 함수의 통합이 모델링 접근법의 실용성과 강건성에 어떻게 기여하는가?
• RQ5 이 방법은 실험에서 관찰된 평균 구조와 국소 순서 경향을 모두 충족하는 구성 구조를 신뢰성 있게 생성할 수 있는가?

주요 결과

• 제안된 SAE 방법은 230개의 모든 공간군에서 고체 용체 물질을 성공적으로 모델링하여 다양한 결정계에 광범위한 적용 가능성을 확보한다.
• 원자 환경 기반의 새로운 SRO 파라미터는 고체 용체 내 국소 순서의 보다 정교하고 물리적으로 의미 있는 기술을 제공한다.
• CoCrFeMnNi 고-엔트로피 합금에 대해 아비니티 계산을 통해 도출된 구조적 성질과 실험 데이터 사이에 정량적 일치를 달성한다.
• TaW 이성계 고체 용체의 경우, 구성에 따른 구조의 변화를 실험 관측과 일치하는 방식으로 정확히 캐릭터라이즈한다.
• CoCrNi 중-엔트로피 합금의 경우, SRO 제약 조건을 통합함으로써 완전히 무질서 모델에 비해 국소 원자 배열 예측 정확도가 크게 향상된다.
• 가중치 함수와 메트로폴리스 몬테카를로 샘플링의 통합은 수렴성과 효율성을 향상시켜, 이 방법이 복잡한 시스템에 실용적으로 적용 가능하게 한다.