[논문 리뷰] Ab initio calculation of phonon polaritons in silicon carbide and boron nitride

Nicholas Rivera, Jennifer Coulter외 2명|arXiv (Cornell University)|2018. 08. 31.

Photonic and Optical Devices인용 수 4

한 줄 요약

이 논문은 양자 선형 반응 이론에 기반한 ab initio 프레임워크를 제시하여 극성 유전체의 공간적으로 비국소적인 유전율 함수를 계산한다. 이는 실리콘 카바이드와 헥사곤 알루미늄 질화물에서 진동수 극성파의 정확한 예측을 가능하게 한다. 이 방법은 유전율 응답을 주로 결정짓는 것은 소수의 옥시사이드 진동수 모드임을 드러내며, 약한 결합된 모드들은 미세 구조를 형성한다. 이는 2D 및 3D 시스템에서 극성파 행동과 비국소 효과에 대한 미시적 통찰을 제공한다.

ABSTRACT

The ability to use photonic quasiparticles to control electromagnetic energy far below the diffraction limit is a defining paradigm in nanophotonics. An important recent development in this field is the measurement and manipulation of extremely confined phonon-polariton modes in polar dielectrics such as silicon carbide and hexagonal boron nitride, which pave the way for nanophotonics and extreme light-matter interactions in the mid-IR to THz frequency range. To further advance this promising field, it is of great interest to predict the optical response of recently discovered and yet-to-be-synthesized polaritonic materials alike. Here we develop a unified framework based on quantum linear response theory to calculate the spatially non-local dielectric function of a polar lattice in arbitrary dimensions. In the case of a three-dimensional bulk material, the spatially local limit of our calculation reproduces standard results for the dielectric response of a polar lattice. Using this framework, we provide ab initio calculations of the dielectric permittivity of important bulk polar dielectrics such as silicon carbide and hexagonal boron nitride in good agreement with experiments. From the ab initio theory, we are able to develop a microscopic understanding of which phonon modes contribute to each component of the dielectric function, as well as predict features in the dielectric function that are a result of weak TO phonons. This formalism also identifies regime(s) where quantum nonlocal effects may correct the phonon polariton dispersion, extremely relevant in recent atomic-scale experiments which confine electromagnetic fields to the scale of 1~nm. Finally, our work points the way towards first principles descriptions of the effect of interface phonons, phonon strong coupling, and chiral phonons on the properties of phonon polaritons.

연구 동기 및 목표

• 현상학적 모델을 넘어서 진동수 극성파를 예측할 수 있는 처음부터 시작하는(first-principles) 프레임워크를 개발하기 위해.
• 특히 공간 분산성과 비국소성에 관해 제한이 있는 로렌츠 진동자 모델의 문제점을 해결하기 위해.
• 극성 유전체에서 유전율 함수에 기여하는 특정 진동수 모드를 미시적으로 이해하기 위해.
• 2D 물질과 같은 감소된 차원성 시스템에서의 극성파 행동을 예측할 수 있도록 하기 위해.
• 양자 비국소 효과가 진동수 극성파 분산을 상당히 변화시키는 영역을 규명하기 위해.

제안 방법

• 비국소 유전율 함수를 계산하기 위해 양자역학적 선형 반응 이론에 기반한 형식을 사용하여 임의의 차원에서 적용한다.
• 유한 온도, 진동수의 유한 수명, 공간 분산성을 포함함으로써 기존 ab initio 방법을 일반화한다.
• 밀도함수이론(DFT)을 사용하여 유전율 함수의 입력으로 사용할 진동수 모드와 보른 효과 전하를 계산한다.
• 유전율 텐서를 개별 옥시사이드 진동수 모드들의 기여의 합으로 간주하며, 각각의 진동수 모드는 고유한 진동수 강도와 감쇠율을 가진다.
• 이 프레임워크는 부피 물질에서 국소 유전율 함수를 계산할 수 있으며, 100 nm 이하 척도에서 중요한 비국소 효과로까지 확장된다.
• SiC와 hBN에서의 유전율 함수에 대한 ab initio 예측값을 실험 데이터와 비교하여 방법을 검증하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 SiC와 hBN에서 유전율 응답을 주로 결정짓는 진동수 모드는 무엇이며, 이들은 어떻게 진동수 극성파에 기여하는가?
• RQ2 저진동수 강도를 가진 약한 결합된 옥시사이드 진동수 모드는 유전율 함수에 어떻게 영향을 미치는가?
• RQ3 나노스케일 시스템에서 비국소 효과가 진동수 극성파 분산을 상당히 변화시키는 영역는 어디인가?
• RQ4 2D 극성 물질의 유전율 응답은 3D 부피 물질과 비교해 극성파의 구속성 측면에서 어떻게 다를까?
• RQ5 이 프레임워크는 강한 결합 또는 나선형 진동수 모드에 의해 발생하는 새로운 극성파 모드를 예측할 수 있는가?

주요 결과

• ab initio 프레임워크는 실리콘 카바이드와 헥사곤 알루미늄 질화물의 유전율 함수를 정확하게 예측하며, 실험 측정치와 양호한 일치를 보였다.
• 총 18개의 옥시사이드 진동수 모드를 가진 SiC와 9개의 모드를 가진 hBN에서, 유전율 응답에 크게 기여하는 것은 전체 모드의 소수의 부분에 불과함을 확인하였다.
• hBN의 저주파수 모드(753 cm⁻¹)는 고주파수 모드(1360 cm⁻¹)에 비해 훨씬 낮은 진동수 강도를 가지나, 더 긴 수명(2 cm⁻¹) 덕분에 유전율 함수에서 부분적으로 상쇄된다.
• 저진동수 강도를 가진 약한 결합된 진동수 모드들은 유전율 함수의 미세 구조를 형성하므로, 맞춤형 극성파 특성을 설계할 잠재력이 있음을 시사한다.
• 형식은 특히 100 nm 이하의 구속 척도에서 양자 비국소 효과가 진동수 극성파 분산을 수정할 수 있는 영역를 규명한다.
• 이 방법은 유전율 텐서에 기여하는 진동수 모드를 미시적으로 식별할 수 있으며, 설계된 극성파 응답을 갖는 재료 개발의 길을 열어준다.