[논문 리뷰] Ab initio Electron Mobility and Polar Phonon Scattering in GaAs

Jin-Jian Zhou, Marco Bernardi|arXiv (Cornell University)|2016. 08. 11.

Electronic and Structural Properties of Oxides인용 수 6

한 줄 요약

이 논문은 GaAs와 같은 극성 반도체에서 전자 이동도와 전자-포논 산란률을 계산하기 위한 효율적인 ab initio 방법을 제시한다. 이 방법은 장거리(Fröhlich) 및 단거리 전자-포논 상호작용을 분리하여 처리한다. 밀도함수중력변형이론과 와너이어 보간을 사용하여, 미세한 브릴루앙 영역 격자에서의 이완 시간 수렴을 통해 실험 이동도와 우수한 일치(300 K에서 5% 이내)를 이룩하였으며, 이는 적절히 수렴된 경우 이완 시간 근사가 충분함을 보여준다.

ABSTRACT

In polar semiconductors and oxides, the long-range nature of the electron-phonon ( extit{e}-ph) interaction is a bottleneck to compute charge transport from first principles. Here, we develop an efficient ab initio scheme to compute and converge the extit{e}-ph relaxation times (RTs) and electron mobility in polar materials. We apply our approach to GaAs, where using the Boltzmann equation with state-dependent RTs, we compute mobilities in excellent agreement with experiment at 250$-$500~K. The $e$-ph RTs and the phonon contributions to intravalley and intervalley $e$-ph scattering are also analyzed. Our work enables efficient ab initio computations of transport and carrier dynamics in polar materials.

연구 동기 및 목표

• GaAs와 같은 극성 반도체에서 장거리 전자-포논 상호작용으로 인한 계산적 병목 현상을 극복하기 위해.
• 극성 물질에서 전자-포논 이완 시간(RT)과 이동도를 계산하기 위한 효율적인 ab initio 체계를 개발하기 위해.
• 상태 및 온도에 따라 변하는 RT를 사용한 볼츠만 운반 방정식을 통해 정확하고 실험과 일치하는 이동도 예측을 달성하기 위해.
• 적절한 수렴과 장거리 상호작용 처리가 이루어진 경우, 이완 시간 근사가 정확한 결과를 도출할 수 있음을 보여주기 위해.

제안 방법

• q → 0에서 1/q 발산 문제를 다루기 위해 전자-포논 행렬 요소를 단거리(g^S) 및 장거리(g^L) 성분으로 분리한다.
• 장거리 성분 g^L 은 Vogl 모델을 사용하여 해석적으로 계산하며, 이는 Fröhlich 상호작용의 일반화이다.
• 단거리 성분 g^S 는 굵은 k- 및 q-격자에서의 와너이어 보간을 통해 계산하여, 미세한 격자에서의 효율적 샘플링을 가능하게 한다.
• 이완 시간은 온도 및 상태에 따라 변하는 RT를 포함한 볼츠만 운반 방정식을 사용하여 계산한다.
• 수렴을 확보하기 위해 이동도는 최대 600^3까지의 미세한 k-점 격자에 대해 수치적 적분을 수행하여 계산한다.
• 유한 온도 효과는 격자 상수에 열팽창 보정을 적용함으로써 테스트하였으며(a ≈ 5.57 Å), 고온에서의 일치도 향상이 관찰되었다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 극성 반도체에서 ab initio 전자 이동도를 경험적 피팅 없이 정확하게 계산할 수 있는가?
• RQ2 적절히 수렴되고 장거리 전자-포논 상호작용이 정확히 처리된 경우, 이완 시간 근사가 정확한 이동도를 도출할 수 있는가?
• RQ3 GaAs에서의 인트벌리 및 인터벌리 산란에 있어 극성 포논과 비극성 포논의 기여도는 각각 얼마인가?
• RQ4 유한 온도에서의 밴드구조 재정렬은 고온에서의 이동도 예측에 어떤 영향을 미치는가?

주요 결과

• 수렴된 k-점 격자(600^3)와 온도에 따라 변하는 이완 시간을 사용할 경우, GaAs의 계산된 전자 이동도는 300 K에서 실험 결과와 5% 이내로 일치한다.
• 이동도의 수렴을 위해서는 600^3 이상의 k-점이 필요하며, 150^3 격자조차도 큰 오차를 유발함을 확인하여, 미세한 샘플링의 필요성을 강조한다.
• 극성 포논은 인트벌리 산란과 전체 운반체계에서 주요 기여를 하며, 비극성 포논은 주로 인터벌리 산란과 핫 커리어 역학에서 주요 기여를 한다.
• 열팽창된 격자 상수(a ≈ 5.57 Å)를 사용할 경우, T > 500 K에서의 실험 결과와의 편차가 감소함을 관찰하여 고온에서의 밴드구조 재정렬이 핵심임을 시사한다.
• 이 방법은 이전에 장거리 전자-포논 결합으로 인해 발생하던 한계를 극복하여, 극성 물질에서 비극성 물질과 유사한 계산 비용으로 ab initio 운반 계산을 가능하게 한다.