[논문 리뷰] Ab initio study of ultrafast spin dynamics in Gdx(FeCo)1−x alloys

J. K. Dewhurst, S. Shallcross외 4명|arXiv (Cornell University)|2021. 10. 14.

Magnetic properties of thin films인용 수 2

한 줄 요약

이 ab initio 연구는 시간에 따라 변하는 밀도 함수 이론을 사용하여 Gdx(FeCo)1−x 합금에서 초고속 스핀 동역학을 조사하며, 펌프-프로브 실험에서 관찰된 피코초 스케일의 올옵티컬 스위칭의 핵심 전구조를 규명한다. 펌프 레이저에 의한 피코초 이내의 전자 상태 변화는 Fe d-오비탈에서 비어 있는 Gd f-오비탈으로의 초고속 전하 이동을 유도하며, 이는 약 10 fs 내로 일시적인 강자성 상태를 형성한다. Gd 스핀 모멘트는 Fe보다 더 느리게 자화를 잃으며, 20 fs 이내로 비선형성의 초기 단계에서 비정렬 상태가 발생하고, 0.2–0.5 µB 범위의 면내 성분이 발생한다.

ABSTRACT

Using an ultrashort laser pulse, we explore ab initio the spin dynamics of Gdx(FeCo)1−𝑥 at femtosecond time scales. Optical excitations are found to drive charges from Fe majority d-states to unoccupied Gd f-minority states with f-electron character excited occupation lagging behind that of the d-electron character, leading to substantial demagnetization of both species while leaving the global moment almost unchanged. For x > 0.33, this results in the creation of an ultrafast ferromagnetic (FM) transient by the end of the laser pulse with the Gd demagnetization rate slower than that of Fe. For all concentrations, the Gd moments begin to rotate from their ground state orientations developing in-plane moments of between 0.2 and 0.5 μB. Thus, the ultrafast spin dynamics of the material captures three important ingredients of all optical switching that occurs at much later (picosecond) times: (i) the development of a FM transient, (ii) the different rates of demagnetization of Fe and Gd, and (iii) the breaking of the collinear symmetry of the ground state. Furthermore, several predictions are made about the behavior of Fe–Gd alloys that can be experimentally tested and can lead to a spin-filtering device.

연구 동기 및 목표

• Gdx(FeCo)1−x 합금에서 올옵티컬 스위칭을 가능하게 하는 초기 전자 동역학의 역할을 이해하는 것.
• 피코초 스케일에서 레이저 유도 스핀 동역학이 영구적인 자화 반전 조건을 어떻게 유도하는지 조사하는 것.
• Fe와 Gd의 상대적인 자화 감쇠 속도와 그가 일시적인 자기적 질서에 미치는 영향을 규명하는 것.
• 초기 비평형 상태에서 비결합 스핀 구조와 면내 모멘트 발생을 탐색하는 것.
• Fe-Gd 합금에서 스핀-전하 결합 및 비일관성 있는 Gd 모멘트 진동을 실험적으로 검증 가능한 서명을 예측하는 것.

제안 방법

• 초단파 레이저 자극 후 비평형 전자 및 스핀 동역학을 시뮬레이션하기 위해 시간에 따라 변하는 밀도 함수 이론(TDDFT)이 사용된다.
• 계산에는 스핀-오비탈 결합을 포함하며, Gd 4f 및 Fe 3d 상태의 전체 전자 구조를 고려한다.
• 정확한 전자 구조 계산을 위해 선형화된 보조 평면파(LAPW) 방법이 사용된다.
• 계산은 국소 스핀 밀도 근사(LSDA)를 사용한 기본 상태 DFT를 통해 확보된 기저 상태로 초기화된다.
• LAPW 기저에서의 시간에 따른 전파를 위한 효율적인 알고리즘이 사용되어 초고속 동역학을 시간에 따라 전개한다.
• 자화 감쇠 속도, 모멘트 진동, 대칭성 파괴를 추출하기 위해 시간에 따라 스핀 및 전하 분포를 추적한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 Gdx(FeCo)1−x 합금에서 피코초 스케일에서 OISTR 효과—일시적인 강자성 상태의 생성—가 발생하는가?
• RQ2 Fe와 Gd의 자화 감쇠 동역학은 어떻게 비교되며, 그들의 고유한 전자 특성이 일시 상태에서 어떤 역할을 하는가?
• RQ3 초기 시점에서 자기 대칭성이 어느 정도 파괴되며, Gd 모멘트의 면내 성분은 언제 나타나는가?
• RQ4 초기 전자 동역학은 실험적으로 관측된 이후 피코초 스케일의 올옵티컬 스위칭을 설명할 수 있는가?
• RQ5 Gd 모멘트는 응답에서 일관성 있는가 아니면 비일관성 있는가, 그리고 이는 스핀 필터링 응용에 어떤 함의를 갖는가?

주요 결과

• 레이저 자극 후 약 10 fs 이내로 Fe d-오비탈에서 비어 있는 Gd f-소수성 상태로의 초고속 전하 이동에 의해 일시적인 강자성 상태가 형성된다.
• Gd f-전자 상태의 자극은 Fe d-전자 자극보다 지연되며, 중간 단계의 Gd d-상태를 통해 간접적인 Fe-d에서 Gd-f로의 전이가 일어남을 시사한다.
• x > 0.33 인 경우, 시스템은 강력한 초고속 강자성 일시 상태를 발현하며, 이는 Fe보다 Gd의 자화 감쇠 속도가 느리다는 것을 의미한다.
• 20 fs 이내로 Gd 모멘트는 0.2–0.5 µB 범위의 면내 성분을 발현하며, 초기의 공선 자기 대칭성을 깨뜨린다.
• Gd 모멘트는 비일관성 있게 진동하며, 서로 다른 Gd 원자들 사이에서 서로 다른 면내 성분을 보이며, 국소적이고 비균일한 동역학을 나타낸다.
• 본 연구는 관찰된 선택적 초고속 스핀 동역학에 기반해 Fe-Gd 합금이 스핀 필터링 장치로 활용될 수 있음을 예측한다.