[논문 리뷰] Ab Initio Transcorrelated Method enabling accurate Quantum Chemistry on near-term Quantum Hardware

Werner Dobrautz, Igor O. Sokolov외 5명|arXiv (Cornell University)|2023. 03. 03.

Quantum Computing Algorithms and Architecture인용 수 7

한 줄 요약

이 논문은 전자 상관관계를 해밀토니안으로 직접 이전하는 ab initio 전이상관(Transcorrelated, TC) 방법을 소개한다. 이는 근접한 양자 하드웨어에서 분자화학 시뮬레이션을 위한 큐비트 수와 회로 깊이 요구량을 감소시킨다. 더 작은 기저 집합을 사용함으로써 화학적 정밀도를 달성함으로써, H₂와 LiH에 대해 각각 4개와 6개의 큐비트만으로도 고정밀 결과를 도출한다. 이는 기존 방법 대비 큐비트 수를 10배 감소시킨다.

ABSTRACT

Quantum computing is emerging as a new computational paradigm with the potential to transform several research fields, including quantum chemistry. However, current hardware limitations (including limited coherence times, gate infidelities, and limited connectivity) hamper the straightforward implementation of most quantum algorithms and call for more noise-resilient solutions. In quantum chemistry, the limited number of available qubits and gate operations is particularly restrictive since, for each molecular orbital, one needs, in general, two qubits. In this study, we propose an explicitly correlated Ansatz based on the transcorrelated (TC) approach, which transfers -- without any approximation -- correlation from the wavefunction directly into the Hamiltonian, thus reducing the number of resources needed to achieve accurate results with noisy, near-term quantum devices. In particular, we show that the exact transcorrelated approach not only allows for more shallow circuits but also improves the convergence towards the so-called basis set limit, providing energies within chemical accuracy to experiment with smaller basis sets and, therefore, fewer qubits. We demonstrate our method by computing bond lengths, dissociation energies, and vibrational frequencies close to experimental results for the hydrogen dimer and lithium hydride using just 4 and 6 qubits, respectively. Conventional methods require at least ten times more qubits for the same accuracy.

연구 동기 및 목표

• 근접한 양자 컴퓨터의 제한된 큐비트 수와 노이즈 문제를 해결하여 분자화학 시뮬레이션을 수행하는 데 도전한다.
• 기저 집합 크기와 함께 지수적 스케일링을 보이는 전체 구성상태 상호작용(Full Configuration Interaction, FCI)의 문제를 해결하기 위해 필요한 큐비트 수를 줄인다.
• 전이상관 방법을 통해 전자 구조 계산을 더 작은 기저 집합을 사용하여도 정확하게 수행할 수 있도록, 파동함수에서의 전자 상관관계를 해밀토니안으로 직접 이전한다.
• 기저 집합 한계에 수렴하는 데 있어 TC 방법이 향상됨을 보이고, 노이즈가 있는 하드웨어에서도 안정성을 확보함을 입증한다.
• 최소한의 큐비트 자원으로도 결합 길이, 해리 에너지, 진동 주파수 등의 분자 성질에 대해 화학적 정밀도를 달성한다.

제안 방법

• 파동함수에서 전자 상관관계를 해밀토니안으로 직접 이전하는 근본적인 전이상관(Transcorrelated, TC) 안사트를 제안하며, 이 과정에서 근사치를 사용하지 않는다.
• 정확한 전이상관 변환을 사용하여 해밀토니안을 수정함으로써 전자 상관관계를 명시적으로 인코딩하고, 얽힘과 회로 깊이를 감소시킨다.
• 분자 해밀토니안에 전이상관 변환을 적용함으로써, 전자당 필요한 오비탈 수를 줄여 더 컴act한 큐비트 인코딩을 가능하게 한다.
• 노이즈가 있는 중간 규모 양자(Noisy Intermediate-Scale Quantum, NISQ) 장치에서 에너지를 최적화하기 위해 변분 양자 고유값 해법(Variational Quantum Eigensolver, VQE)과 하드웨어 효율적, UCCSD 안사트를 활용한다.
• MP2 기반 자연 오비탈(Natural Orbitals, NOs)을 사용하여 상관관계를 유지하면서도 활성 오비탈 수를 최소화하는 컴팩트한 오비탈 기저를 정의한다.
• 매개변수를 효율적으로 최적화하기 위해 VarQITE(Variational Quantum Imaginary Time Evolution) 알고리즘을 적용하였으며, 시뮬레이션된 하드웨어 노이즈 하에서 안정성을 검증하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 전이상관 방법은 근접한 양자 하드웨어에서 정확한 분자화학 시뮬레이션을 위해 필요한 큐비트 수를 줄일 수 있는가?
• RQ2 TC 방법은 기저 집합 한계에 수렴하는 데 있어 향상되며, 더 작은 기저 집합을 사용해도 화학적 정밀도를 달성할 수 있는가?
• RQ3 노이즈가 있는 양자 장치에서 기존 방법 대비 TC 기반 VQE의 에너지 정밀도와 회로 깊이 측면에서 성능은 어떠한가?
• RQ4 실제 하드웨어 노이즈와 게이트 오류율에 대해 TC 방법은 얼마나 정확성을 유지할 수 있는가?
• RQ5 TC 방법은 최소한의 큐비트 오버헤드로도 결합 길이 및 해리 에너지 등의 분자 성질에 대해 거의 정확한 결과를 도출할 수 있는가?

주요 결과

• 전이상관 방법을 통해 H₂와 LiH에 대해 각각 4개와 6개의 큐비트만으로도 정확한 분자화학 계산이 가능해졌으며, 이는 기존 방법이 일반적으로 요구하는 10배 이상의 큐비트 수에 비해 크게 감소한 것이다.
• 해리 에너지, 결합 길이, 진동 주파수에 대해 화학적 정밀도(1 kcal/mol 이내)를 달성하였으며, 실험 값과 매우 유사한 결과를 도출하였다.
• 기저 집합 한계에 수렴하는 데 있어 TC 방법이 향상되어, cc-pVDZ와 같은 더 작은 기저 집합을 사용해도 높은 정밀도를 확보할 수 있었다.
• 명시적인 상관관계 이전 덕분에 회로 깊이가 크게 감소하여, 노이즈에 더 강건한 얕은 양자 회로를 도출하였다.
• 시뮬레이션된 하드웨어 노이즈 하에서도 안정적인 수렴이 관찰되었으며, VarQITE 알고리즘의 다양한 시간단계 값에서도 안정성이 확보되었다.
• MP2 기반 자연 오비탈(NO)을 사용하여 컴팩트한 오비탈 기저를 정의하였으며, 1-RDM의 정점 및 가상 블록을 모두 대각화함으로써 정확도와 효율성을 향상시켰다.