[논문 리뷰] Accelerating computational materials discovery with artificial intelligence and cloud high-performance computing: from large-scale screening to experimental validation

Chi Chen, Dan Thien Nguyen외 9명|arXiv (Cornell University)|2024. 01. 08.

Machine Learning in Materials Science인용 수 13

한 줄 요약

논문은 AI 모델과 클라우드 HPC를 결합해 32 million 재료 후보를 스크리닝하고, 약 half a million 잠재적으로 안정한 재료를 예측하며, 새로운 Li/Na 고체 전해질을 실험적으로 검증합니다.

ABSTRACT

High-throughput computational materials discovery has promised significant acceleration of the design and discovery of new materials for many years. Despite a surge in interest and activity, the constraints imposed by large-scale computational resources present a significant bottleneck. Furthermore, examples of large-scale computational discovery carried through experimental validation remain scarce, especially for materials with product applicability. Here we demonstrate how this vision became reality by first combining state-of-the-art artificial intelligence (AI) models and traditional physics-based models on cloud high-performance computing (HPC) resources to quickly navigate through more than 32 million candidates and predict around half a million potentially stable materials. By focusing on solid-state electrolytes for battery applications, our discovery pipeline further identified 18 promising candidates with new compositions and rediscovered a decade's worth of collective knowledge in the field as a byproduct. By employing around one thousand virtual machines (VMs) in the cloud, this process took less than 80 hours. We then synthesized and experimentally characterized the structures and conductivities of our top candidates, the Na$_x$Li$_{3-x}$YCl$_6$ ($0 < x < 3$) series, demonstrating the potential of these compounds to serve as solid electrolytes. Additional candidate materials that are currently under experimental investigation could offer more examples of the computational discovery of new phases of Li- and Na-conducting solid electrolytes. We believe that this unprecedented approach of synergistically integrating AI models and cloud HPC not only accelerates materials discovery but also showcases the potency of AI-guided experimentation in unlocking transformative scientific breakthroughs with real-world applications.

연구 동기 및 목표

• 스케일러블한 AI+클라우드 HPC 워크플로우를 이용한 대규모 재료 발견의 가능성 입증.
• 고체상 전해질에 적합한 특성을 예측하기 위한 안정 재료 식별.
• 계산적으로 발견된 최상위 전해질 후보의 실험적 검증.
• 향후 설계를 위한 ESW와 Li/Na 확산 경향에 대한 통찰 제공.

제안 방법

• 54개의 원소를 ICSD 유래 프로토타입에 이온 치환으로 넓은 초기 후보 세트를 구성하여 32,598,079개의 후보를 도출.
• ML 포텐셜을 사용해 구조를 완화하고 열역학적 안정성을 평가하여 안정 재료를 589,609개로 축소.
• AI-특성 필터(밴드 간격, ESW, 산화환원 전위)와 ML 포텐셜을 이용한 DFT/MD로 Li 확산도와 안정성을 평가해 147개의 유망 후보를 도출.
• 실용적 배터리 통합을 위한 추가 필터(원소 풍부도, 밀도, 벌크/전단 모듈러스)로 최종 23개 후보를 선정.
• 상위 후보(Li3YCl6 계통 및 Na2LiYCl6 계열)의 합성 및 특성 평가를 통해 구조와 이온 전도성을 검증.
• 확장 가능한 컨테이너화 ML/DFT 워크플로우 및 데이터 관리를 위한 클라우드-HPC 인프라(Azure Quantum Elements) 기술 설명.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 AI+클라우드 HPC 워크플로우가 초대규모 화학 공간에서 안정적이고 합성 가능한 재료를 효율적으로 스크리닝할 수 있는가?
• RQ2 광범위한 ESW 및 Li 전도성 기준에서 어떤 재료 계열이 고체상 전해질로 유망하게 떠오르는가?
• RQ3 계산적으로 예측된 후보가 고체상 배터리에 적합한 실험적으로 측정 가능한 이온 전도도를 보이는가?
• RQ4 할라이드 기반 전해질에서 높은 Li/Na 이온 이동성과 연관된 구조적 특징 및 구성 경향은 무엇인가?

주요 결과

구성	공간군	E_hull (meV/atom)	밴드갭 (eV)	E_red (V)	E_ox (V)	sigma_300K (mS/cm)
Li3YCl6	Pna2_1	24	4.91	0.65	4.27	12.17
Li5YCl8	Cmmm	32	4.99	0.65	4.27	1.12
Li7Y2Cl13	Pn-3	39	5.06	0.65	4.27	1.70
Na2LiYCl6	R-3	15	5.20	0.65	3.80	0.12

• 3260만 개의 후보를 스크리닝해 안정적으로 예측된 589,609개를 식별.
• 안정성 필터링 풀에서 ESW, 확산 및 실용적 속성 기준을 모두 충족한 후보 147개가 통과.
• Four 개의 희귀-earth 할라이드 조성(Li3YCl6, Li5YCl8, Li7Y2Cl13, Na2LiYCl6)이 실험적으로 확인되어 의미 있는 Li/Na 전도도와 적절한 밴드갭을 보임.
• Na2LiYCl6은 Li-Na 이중 전도성과 활성화 에너지를 Na3YCl6 대비 감소시키며 주목을 받음(0.46–0.66 eV 대 0.82 eV).
• ESW 및 확산 경향은 이전 연구와 일치하며 염화물, 플루오르화물, 브로마이드가 선호되는 할라이드 전해질임을 강조.