[논문 리뷰] Accelerating Materials Discovery with Bayesian Optimization and Graph Deep Learning

Yunxing Zuo, Mingde Qin외 5명|arXiv (Cornell University)|2021. 04. 20.

Machine Learning in Materials ScienceMaterials Science참고 문헌 2인용 수 17

한 줄 요약

이 논문은 DFT를 사용하지 않는 방법인 대칭성 완화를 통한 베이지안 최적화(BOWSR)를 제안한다. 이 방법은 그래프 신경망(MEGNet)을 사용하여 정확한 기계학습 예측을 위한 결정 구조 최적화를 가속화한다. 대칭성 제약을 가진 베이지안 최적화와 사전 학습된 에너지 모델을 조합함으로써, 399,960종의 전이 금속 붕소화물 및 탄화물에 대한 고속 스크리닝을 가능하게 하였으며, 이 과정에서 초압축성 초경성 물질인 MoWC₂와 ReWB 두 가지를 발견하고 합성하였다.

ABSTRACT

Machine learning (ML) models utilizing structure-based features provide an efficient means for accurate property predictions across diverse chemical spaces. However, obtaining equilibrium crystal structures typically requires expensive density functional theory (DFT) calculations, which limits ML-based exploration to either known crystals or a small number of hypothetical crystals. Here, we demonstrate that the application of Bayesian optimization with symmetry constraints using a graph deep learning energy model can be used to perform "DFT-free" relaxations of crystal structures. Using this approach to significantly improve the accuracy of ML-predicted formation energies and elastic moduli of hypothetical crystals, two novel ultra-incompressible hard materials MoWC2 (P63/mmc) and ReWB (Pca21) were identified and successfully synthesized via in-situ reactive spark plasma sintering from a screening of 399,960 transition metal borides and carbides. This work addresses a critical bottleneck to accurate property predictions for hypothetical materials, paving the way to ML-accelerated discovery of new materials with exceptional properties.

연구 동기 및 목표

• 기계학습 기반 물질 성질 예측을 위한 평형 결정 구조 확보에 소요되는 고비용 DFT 계산의 한계를 극복하기 위해.
• DFT 최적화를 빠르고 정확한 대체 모델로 대체하여 가설 물질의 고속 스크리닝을 가능하게 하기 위해.
• 구조적 통합성을 유지하면서도 저에너지 상태로의 수렴 속도를 높이기 위한 대칭성 인식 최적화 프레임워크를 개발하기 위해.
• 기계학습 가속 스크리닝을 통해 새로운 초압축성 초경성 물질을 발견하기 위해.

제안 방법

• BOWSR 알고리즘은 결정의 공간군과 위크오프 위치를 기반으로 한 대칭성 제약을 받는 독립적인 격자 매개변수와 원자 좌표를 대상으로 베이지안 최적화를 수행한다.
• 에너지 함수 U(x)는 형성 에너지에 대해 교차 검증된 평균 절대 오차(MAE)가 26 meV/atom인 사전 학습된 MatErials Graph Network(MEGNet) 모델을 사용하여 평가된다.
• 최적화는 탐색과 이용의 균형을 맞추기 위해 획득 함수를 기반으로 새로운 후보 구조를 반복적으로 선택하며, 잠재 에너지를 최소화한다.
• 대칭성 제약은 중복되는 자유도를 제거함으로써 검색 공간을 줄여 수렴 속도와 정확도를 향상시킨다.
• DFT를 피하기 위해 MEGNet 모델을 대체 에너지 평가자로 사용함으로써, 가설 결정 구조의 빠른 최적화가 가능해진다.
• 이 방법은 399,960종의 전이 금속 붕소화물 및 탄화물에 대한 스크리닝을 통해 실험적 합성에 적합한 유망한 후보를 식별함으로써 검증되었다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 대칭성 제약과 그래프 신경망 대체 모델을 갖춘 베이지안 최적화가 기계학습 기반 물질 발견에서 정확한 결정 구조 최적화를 위해 DFT를 대체할 수 있는가?
• RQ2 BOWSR로 최적화된 구조를 사용할 경우, DFT로 최적화된 구조나 초기화된 구조에 비해 기계학습 예측 형성 에너지 및 탄성 모odulus의 정확도는 얼마나 향상되는가?
• RQ3 이 DFT를 사용하지 않는 접근 방식을 통해 광범위한 화학 조합의 가설 화합물에서 새로운 초압축성 초경성 물질을 발견할 수 있는가?
• RQ4 대칭성 제약을 사용할 경우, 고속 스크리닝에서 구조 최적화의 효율성과 정확도는 어느 정도 향상되는가?
• RQ5 BOWSR로 최적화된 구조의 예측 성질은 새로운 물질의 성공적인 실험적 합성 유도에 신뢰할 수 있는가?

주요 결과

• BOWSR 방법은 테스트 데이터에서 형성 에너지 예측에 대해 평균 절대 오차(MAE)가 26 meV/atom을 기록하였으며, 비최적화 또는 DFT로 최적화된 구조의 예측보다 뚜렷이 뛰어난 성능을 보였다.
• BOWSR로 최적화된 구조를 사용한 예측 탄성 모odulus는 부피 모odulus와 전단 모odulus에 대해 각각 0.07 GPa 및 0.12 GPa의 MAE를 기록하여 기계적 성질 예측의 높은 정확도를 보였다.
• 399,960종의 전이 금속 붕소화물 및 탄화물 스크리닝을 통해 두 가지 새로운 초압축성 초경성 물질인 MoWC₂(P6₃/mmc)와 ReWB(Pca2₁)가 식별되었다.
• MoWC₂와 ReWB는 모두 현장 반응성 스파크 플라즈마 소결을 통해 성공적으로 합성되었으며, 기계학습 모델의 예측 능력을 확인하였다.
• 실험적 특성 분석 결과 높은 비커스 경도와 높은 양의 모odulus를 확인하였으며, 이는 기계학습 예측의 뛰어난 기계적 성질과 일치하였다.
• BOWSR 방법은 고비용 전반적인 DFT 스크리닝에 비해 훨씬 낮은 계산 비용으로 광범위한 화학 조합 공간(399,960개 후보)을 효율적으로 탐색할 수 있었으며, 물질 발견의 확장성을 입증하였다.