[논문 리뷰] Accelerating Photovoltaic Materials Development via High-Throughput Experiments and Machine-Learning-Assisted Diagnosis

Shijing Sun, Noor Titan Putri Hartono외 16명|arXiv (Cornell University)|2018. 11. 25.

Perovskite Materials and Applications참고 문헌 14인용 수 6

한 줄 요약

이 연구는 고속 실험과 깊이 신경망을 융합하여 빠른 XRD 데이터 분류를 통해 페로브스카이트 재료 발견을 가속화했다. 두 달 만에 75개의 고유한 할라이드 페로브스카이트 유사 박막을 도출했으며, 그 중 87%가 1.2–2.4 eV 사이의 금역을 가지며, 가속화된 사이클 학습과 90% 정확도, 수동 분석 대비 10배 빠른 속도로 ML 보조 진단을 통해 네 개의 새로운 무수성 계층형 페로브스카이트와 새로운 납-free 합금 계열을 발견하였다.

ABSTRACT

Accelerating the experimental cycle for new materials development is vital for addressing the grand energy challenges of the 21st century. We fabricate and characterize 75 unique halide perovskite-inspired solution-based thin-film materials within a two-month period, with 87% exhibiting band gaps between 1.2 eV and 2.4 eV that are of interest for energy-harvesting applications. This increased throughput is enabled by streamlining experimental workflows, developing a set of precursors amenable to high-throughput synthesis, and developing machine-learning assisted diagnosis. We utilize a deep neural network to classify compounds based on experimental X-ray diffraction data into 0D, 2D, and 3D structures more than 10 times faster than human analysis and with 90% accuracy. We validate our methods using lead-halide perovskites and extend the application to novel lead-free compositions. The wider synthesis window and faster cycle of learning enables three noteworthy scientific findings: (1) we realize four inorganic layered perovskites, A3B2Br9 (A = Cs, Rb; B = Bi, Sb) in thin-film form via one-step liquid deposition; (2) we report a multi-site lead-free alloy series that was not previously described in literature, Cs3(Bi1-xSbx)2(I1-xBrx)9; and (3) we reveal the effect on bandgap (reduction to <2 eV) and structure upon simultaneous alloying on the B-site and X-site of Cs3Bi2I9 with Sb and Br. This study demonstrates that combining an accelerated experimental cycle of learning and machine-learning based diagnosis represents an important step toward realizing fully-automated laboratories for materials discovery and development.

연구 동기 및 목표

• 실험 시간을 단축하고 처리 능력을 높임으로써 태양전지 응용을 위한 재료 개발 주기를 단축시키기.
• 특히 납-free 및 복합 조성물에 대해 느린 재료 篩選 문제를 해결하기.
• 수동 분석에 비해 시간이 오래 걸리는 것을 방지하기 위해 XRD 데이터의 구조 분류를 신속하고 정확하게 수행할 수 있는 기계학습 모델 개발하기.
• 목표로 하는 옹전자재성 특성을 갖춘 새로운 功能재료를 발견하기 위한 고속, ML 통합 워크플로우의 실현 가능성을 입증하기.
• 납 할라이드 페로브스카이트를 초월해 새로운 무기 및 납-free 조성물로 이 방법을 확장하여 새로운 과학적 통찰을 이끌어내기.

제안 방법

• 일체의 액체 공정을 통한 빠르고 스케일러블한 박막 증착을 위한 최적화된 전구체 조합을 사용한 고속 합성.
• 75개의 고유한 조성물에 대해 자동 X선 회절(XRD) 데이터 수집을 통해 결정 구조 및 상 순도 평가.
• 깊이 신경망을 도입하여 XRD 패턴을 0D, 2D, 3D 페로브스카이트 구조로 고속 정확도로 분류.
• 실험적 XRD 데이터로 훈련된 모델은 90%의 분류 정확도를 달성했으며, 수동 분석 대비 분석 시간을 10배 이상 단축시켰다.
• A, B, X 자리의 체계적 변형(예: Cs, Bi/Sb, I/Br)을 통해 납-free 및 다중 합금계 시스템 포함 신규 조성물 탐색.
• 구조적 분석 및 금역 분석을 통한 결과 검증으로 옹전자재 성능과의 상관관계 확보.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 고속 실험 워크플로우가 새로운 할라이드 페로브스카이트 재료의 합성 및 특성 분석에 소요되는 시간을 크게 단축시킬 수 있는가?
• RQ2 깊이 학습 모델이 인간 전문가 분석 성능을 초월하여 XRD 패턴을 0D, 2D, 3D 페로브스카이트 구조 유형으로 정확하고 신속하게 분류할 수 있는가?
• RQ3 이 가속화된, ML 보조 워크플로우를 통해 새로운 안정적이고 기능적인 페로브스카이트 조성물을 발견할 수 있는가?
• RQ4 Cs3Bi2I9 기반 재료에서 B 자리(상) 및 X 자리(브로민)에서의 동시 합금화가 결정 구조와 금역에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ5 이 통합된 접근 방식이 납-free 페로브스카이트 시스템으로 성공적으로 확장될 수 있으며, 이전에 보고되지 않은 새로운 재료를 드러낼 수 있는가?

주요 결과

• 두 달 이내에 75개의 고유한 할라이드 페로브스카이트 유사 박막을 합성 및 특성 분석하여 높은 실험 처리 능력을 달성하였다.
• 합성된 재료의 87%가 1.2 eV에서 2.4 eV 사이의 금역을 가지며, 태양전지 에너지 수확에 적합하다.
• 깊이 신경망은 XRD 패턴을 0D, 2D, 3D 구조로 90% 정확도로 분류했으며, 수동 분석 대비 10배 이상 빠른 속도로 수행되었다.
• 일체의 액체 증착을 통해 A3B2Br9 (A = Cs, Rb; B = Bi, Sb) 형태의 네 개의 새로운 무기 계층형 페로브스카이트가 성공적으로 박막 형태로 합성되었다.
• 문헌상 처음으로 보고된 새로운 다중 위치 납-free 합금 계열, Cs3(Bi1-xSbx)2(I1-xBrx)9가 발견되었다.
• Cs3Bi2I9에서 B 자리(안티몬) 및 X 자리(브로민)에서의 동시 합금화로 금역이 2.0 eV 이하로 감소하면서 2D 계층형 구조가 안정화되었다.