[논문 리뷰] Accurate force field of two-dimensional ferroelectrics from deep learning

Jing Wu, Liyi Bai외 4명|arXiv (Cornell University)|2021. 09. 15.

Machine Learning in Materials Science참고 문헌 86인용 수 44

한 줄 요약

이 연구는 두 가지 차원의 페로일렉트릭 물질인 단층 α-In2Se3를 위한 딥러닝 기반의 힘장(DP)을 개발하였으며, 이는 제1원리 계산 기반의 훈련 데이터베이스를 반복적으로 개선하는 동시 학습 루프를 사용한다. 모델은 열역학적 성질, 격자 역학, 극성 전환 경로, 온도에 따른 α → β 상전이를 DFT 수준의 정확도로 예측할 수 있으며, 2차원 물질에서 페로일렉트릭 역학의 대규모 분자 동역학 시뮬레이션을 가능하게 한다.

ABSTRACT

The discovery of two-dimensional (2D) ferroelectrics with switchable out-of-plane polarization such as monolayer $\alpha$-In$_2$Se$_3$ offers a new avenue for ultrathin high-density ferroelectric-based nanoelectronics such as ferroelectric field effect transistors and memristors. The functionality of ferroelectrics depends critically on the dynamics of polarization switching in response to an external electric/stress field. Unlike the switching dynamics in bulk ferroelectrics that have been extensively studied, the mechanisms and dynamics of polarization switching in 2D remain largely unexplored. Molecular dynamics (MD) using classical force fields is a reliable and efficient method for large-scale simulations of dynamical processes with atomic resolution. Here we developed a deep neural network-based force field of monolayer In$_2$Se$_3$ using a concurrent learning procedure that efficiently updates the first-principles-based training database. The model potential has accuracy comparable with density functional theory (DFT), capable of predicting a range of thermodynamic properties of In$_2$Se$_3$ polymorphs and lattice dynamics of ferroelectric In$_2$Se$_3$. Pertinent to the switching dynamics, the model potential also reproduces the DFT kinetic pathways of polarization reversal and 180$^\circ$ domain wall motions. Moreover, isobaric-isothermal ensemble MD simulations predict a temperature-driven $\alpha ightarrow \beta$ phase transition at the single-layer limit, as revealed by both local atomic displacement and Steinhardt's bond orientational order parameter $Q_4$. Our work paves the way for further research on the dynamics of ferroelectric $\alpha$-In$_2$Se$_3$ and related systems.

연구 동기 및 목표

• 단층 α-In2Se3, 즉 외부 평면 극성이 있는 2차원 페로일렉트릭 물질에 대해 높은 정확도와 이식성을 갖춘 전통적 힘장을 개발하는 것.
• 기존의 힘장의 한계와 2차원 페로일렉트릭에서 동적 과정을 시뮬레이션하기 위한 DFT의 높은 계산 비용을 극복하는 것.
• DFT 수준의 정확도로 2차원 페로일렉트릭에서 극성 전환과 상전이의 대규모 분자 동역학 시뮬레이션을 가능하게 하는 것.
• 훈련된 딥 퍼텐셜을 사용하여 단층 α-In2Se3에서 극성 반전과 180° 도메인 벽 이동의 메커니즘을 조사하는 것.
• 등압-등온도 MD를 사용하여 열적 스트레스 하에서 단층 α-In2Se3의 열역학적 안정성과 상전이 거동을 탐구하는 것.

제안 방법

• 딥 뉴럴 네트워크 퍼텐셜(DP)은 분자 동역학 시뮬레이션에서 고오차 구성 요소를 동적으로 선택하고 DFT 재평가를 위해 레이블링하는 동시 학습 워크플로우를 사용하여 훈련된다.
• 모델의 이격도(E)를 오차 지표로 삼아 중요도 샘플링을 수행함으로써 훈련 데이터베이스가 반복적으로 업데이트되며, 희귀하거나 고에너지 구성 요소의 효율적 커버리지를 보장한다.
• 에너지, 원자력, 응력 텐서에 대한 DFT 계산 결과를 동시에 사용하여 네 가지 모델을 훈련시켜 제1원리 데이터와의 완전한 일致성을 확보한다.
• 다양한 In2Se3 다형체에 대해 에너지, 力, 격자 진동 분포, 잠재 에너지 표면에서 DFT와의 정합성을 검증한다.
• 등압-등온도(NPT) 분자 동역학 시뮬레이션을 DP를 사용하여 수행하여 온도에 따른 상전이와 구조적 진화를 탐색한다.
• 상전이 중 국소 대칭성 변화를 정량적으로 특성화하기 위해 슈타인하르트의 결합 정렬 순서 매개변수(Q4 및 Q6)를 계산한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 딥러닝 기반의 힘장은 180° 도메인 벽 이동을 포함한 복잡한 극성 전환 역학을 단층 α-In2Se3에서 정확히 재현할 수 있는가?
• RQ2 DFT에서 예측된 바와 DP에 의해 캡처된 단층 α-In2Se3에서 외부 평면 극성 반전의 동역학적 경로와 에너지 장벽은 무엇인가?
• RQ3 단층 α-In2Se3는 열적으로 유도된 상전이를 통해 페로일렉트릭 α 상에서 파라일렉트릭 β 상으로 전이되는가, 그리고 그 전이 온도는 어느 정도인가?
• RQ4 단층 In2Se3에서 α → β 상전이 과정 중 국소 원자 이동과 결합 순서 매개변수는 어떻게 변화하는가?
• RQ5 딥 퍼텐셜은 외부 평면 극성이 있는 불안정한 β′ 다형체를 포함한 다양한 구조 모티프에서 정확도를 유지하는가?

주요 결과

• 딥 퍼텐셜은 최종 훈련 데이터베이스에서 에너지에 대해 평균 절대 오차 11.5 meV/atom, 力에 대해 0.02 eV/Å로 DFT 수준의 정확도를 달성하였다.
• 모델은 극성 반전에 대한 DFT 계산된 에너지 장벽을 정확히 재현한다: 직접 전환의 경우 DFT 0.68 eV, DP 0.76 eV이며, 공명층 운동을 통한 다단계 전환의 경우 DFT 0.80 eV, DP 0.49 eV이다.
• DP는 α-In2Se3에서 180° 도메인 벽 이동을 성공적으로 캡처하였으며, 첫 번째 경로의 에너지 장벽은 DFT 1.04 eV, DP 1.024 eV이고, 두 번째 경로는 DFT 1.06 eV, DP 0.89 eV였다.
• NPT 분자 동역학 시뮬레이션은 약 650 K에서 단층 α-In2Se3에서 온도에 따른 α → β 상전이를 보여주었으며, 중심 Se 서브레벨의 원자 이동(Dz) 증가로 확인되었다.
• 상전이는 Q4 및 Q6 순서 매개변수의 감소와 Q4의 2차원 맵 변화로 정량적으로 특성화되었으며, 이는 국소 6중 대칭성의 상실을 나타낸다.
• 모델은 약 650 K까지 안정적인 페로일렉트릭 상을 예측하였으며, 실험적으로 보고된 고온 전이 온도(~700 K)와 일치하여 실제 물질에 대한 예측 능력을 검증하였다.