[논문 리뷰] Accurate quantum simulation of molecular ground and excited states with a transcorrelated Hamiltonian

Ashutosh Kumar, Ayush Asthana외 6명|arXiv (Cornell University)|2022. 01. 24.

Quantum Computing Algorithms and Architecture인용 수 4

한 줄 요약

이 논문은 NISQ 장치에서 분자 기초 및 구조 상태를 시뮬레이션하기 위한 양자 자원 요구량을 줄이기 위해 명시적으로 관련된 두체 및 일체의 유니타리 연산자를 조합한 전이상관 해밀토니안을 제안한다. 최소 기저 집합을 사용함으로써 기초 상태의 경우 cc-pVTZ 정확도에 도달하고, 여기 상태 에너지 오차를 한 단계 낮추어, CNOT 게이트 수를 최대 1,000배 감소시키고 qEOM의 측정 횟수를 크게 줄여 노이즈에 대한 내성과 회로 깊이 효율성을 향상시킨다.

ABSTRACT

NISQ era devices suffer from a number of challenges like limited qubit connectivity, short coherence times and sizable gate error rates. Thus, quantum algorithms are desired that require shallow circuit depths and low qubit counts to take advantage of these devices. We attempt to realize this with the help of classical quantum chemical theories of canonical transformation and explicit correlation. In this work, compact ab initio Hamiltonians are generated classically through an approximate similarity transformation of the Hamiltonian with a) an explicitly correlated two-body unitary operator with generalized pair excitations that remove the Coulombic electron-electron singularities from the Hamiltonian and b) a unitary one-body operator to efficiently capture the orbital relaxation effects required for accurate description of the excited states. The resulting transcorelated Hamiltonians are able to describe both ground and excited states of molecular systems in a balanced manner. Using the fermionic-ADAPT-VQE method based on the unitary coupled cluster with singles and doubles (UCCSD) ansatz and only a minimal basis set (ANO-RCC-MB), we demonstrate that the transcorrelated Hamiltonians can produce ground state energies comparable to the much larger cc-pVTZ basis. This leads to a potential reduction in the number of required CNOT gates by more than three orders of magnitude for the chemical species studied in this work. Furthermore, using the qEOM formalism in conjunction with the transcorrelated Hamiltonian, we reduce the errors in excitation energies by an order of magnitude. The transcorrelated Hamiltonians developed here are Hermitian and contain only one- and two-body interaction terms and thus can be easily combined with any quantum algorithm for accurate electronic structure simulations.

연구 동기 및 목표

• NISQ 시대의 양자 컴퓨터에서 분자 전자 구조를 시뮬레이션하기 위한 높은 양자 자원 요구량을 해결한다.
• 이전의 전이상관 방법이 궁극적 궁극적 궁극적 궁극적 궁극적 궁극적 궁극적 궁극적 궁극적 궁극적 궁극적 궁극적 궤도의 이완과 가상 궤도 상관을 고려하지 못해 여기 상태를 정확히 기술하지 못한 한계를 극복한다.
• 최소 기저 집합과 얕은 회로를 사용해 정확한 기초 및 여기 상태 시뮬레이션을 가능하게 하는 컴act하고 ab initio 해밀토니안을 개발한다.
• 변동 양자 고유값 해법(VQE) 및 방정식의 운동량(qEOM) 절차에 필요한 큐비트 수와 CNOT 게이트 수를 줄인다.
• 회로 깊이와 행렬 원소 측정 횟수를 최소화하여 양자 시뮬레이션의 노이즈 내성과 측정 효율성을 향상시킨다.

제안 방법

• 전자-전자 쿠론 특이성을 제거하기 위해 일반화된 쌍 전이를 갖는 두체 유니타리 연산자를 사용해 분자 해밀토니안에 유사성 변환을 적용한다.
• 궤도 이완 효과를 포착하기 위해 일체의 유니타리 연산자를 도입하여 정확한 여기 상태 기술에 필수적인 요소를 확보한다.
• 오직 일체 및 두체 상호작용만을 포함하는 에르미트 전이상관 해밀토니안을 구성하여, 어떤 양자 알고리즘과도 호환 가능하게 한다.
• 기초 상태 에너지를 계산하기 위해 파울리-ADAPT-VQE 방법과 UCCSD 앤사즈, 최소 기저 집합 ANO-RCC-MB를 사용한다.
• 전이상관 해밀토니안을 사용해 qEOM 체계를 구현하여 여기 상태 에너지를 계산하고 오차를 줄인다.
• 지난 연구에서 제안된 제어 회로 설계와 조르당-바이어 맵핑을 활용해 양자 자원 요구량을 추정하며, CNOT 게이트 수와 측정 스케일링에 중점을 둔다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 표준 전이상관 변환을 통해 구성된 전이상관 해밀토니안은 최소 기저 집합을 사용해도 cc-pVTZ와 유사한 기초 상태 에너지를 달성할 수 있는가?
• RQ2 일체의 유니타리 연산자를 통해 궤도 이완 효과를 포함함으로써 여기 상태 성질, 예를 들어 여기 상태 에너지의 정확도가 향상되는가?
• RQ3 전이상관 해밀토니안은 VQE 및 qEOM 워크플로우에서 CNOT 게이트 수와 측정 자원을 어느 정도 줄일 수 있는가?
• RQ4 새로운 전이상관 체계는 이전의 명시적 관련 접근법의 한계를 극복하면서 기초 상태와 여기 상태 양쪽 모두의 정확도를 어떻게 균형 있게 확보하는가?
• RQ5 결과로 도출된 해밀토니안은 회로 깊이와 큐비트 수를 크게 줄임으로써 NISQ 장치 호환성에 유리한 정확도를 유지할 수 있는가?

주요 결과

• 전이상관 해밀토니안은 최소 기저 집합 ANO-RCC-MB를 사용함에도 불구하고 cc-pVTZ 기저 집합을 사용했을 때와 유사한 기초 상태 에너지를 달성한다.
• 표준 해밀토니안과 비교해 여기 상태 에너지 오차가 10배 이상 감소한다.
• ANO-RCC-MB 기저 집합을 사용할 경우 cc-pVTZ 기저 집합 대비 기초 상태 시뮬레이션에 필요한 CNOT 게이트 수가 3개 이상의 주기수 감소한다.
• NH₃의 경우 qEOM 절차에서 각 행렬 원소 측정 횟수가 큐비트 수 감소로 약 10,000배 감소한다.
• 결과로 도출된 해밀토니안은 에르미트이며 오직 일체 및 두체 항목만 포함하므로 기존 양자 알고리즘과 호환 가능하다.
• 낮은 게이트 오류율을 가진 얕은 회로를 가능하게 하여 NISQ 장치에서의 노이즈 내성 향상을 도모한다.