[논문 리뷰] Active Control of Coherent Dynamics in Hybrid Plasmonic MoS<sub>2</sub> Monolayers with Dressed Phonons

Yuba Poudel, Gary N. Lim외 6명|arXiv (Cornell University)|2018. 10. 04.

Spectroscopy and Quantum Chemical Studies인용 수 3

한 줄 요약

이 연구는 2.33 eV에서 국소 표면 플라스몬(LSPs)을 공진적으로 자극함으로써 하이브리드 플라스모닉 MoS2 단일층에서 비결합 상태의 엑시톤 동역학을 능동적으로 제어함을 보여준다. 이로 인해 엑시톤과 격자 진동 모드 사이에 강한 근접장 결합이 발생하고, A 및 B 엑시톤의 비결합 상태가 형성된다. 주요 결과는 플라스몬 공진이 라만 모드를 강화하고 엑시톤 결합 에너지를 조절하는 반면, 3.06 eV에서의 공진 외부 자극은 C-엑시톤의 해리와 함께 전자-정공 쌍으로의 전이를 가속화하며, 전기적 스크리닝 효과로 인해 A/B 엑시톤 상태로의 빠른 회복을 가능하게 한다.

ABSTRACT

The near-field interaction due to a strong electromagnetic field induced by resonant-localized plasmons can result in a strong coupling of excitonic states or the formation of hybrid exciton–plasmon modes in quantum confined structures. The strength of this coupling can be increased by designing a system with its vibronic states resonant to the energy of the driving field induced by the localized plasmon excitation. Silver (Ag) nanoparticles (NPs) nucleated on molybdenum disulfide (MoS<sub>2</sub>) is an ideal platform for such an interaction. The influence of localized plasmons (LSP) on the formation and dissociation of excitons due to resonant and off-resonant optical excitation of carriers to excitonic states is studied using ultrafast optical spectroscopy. The presence of Ag-NPs generates a local field that enhances the magnitude of the Raman modes in MoS<sub>2</sub> under the resonant plasmon excitation. An ultrashort pulsed optical excitation at ∼2.3 eV resonantly excites the LSP modes and the optical near-field resonantly drives the phonon modes, which leads to a coherent coupling of the A and B excitons in MoS<sub>2</sub> with the plasmon modes. The localized near-field optical driving source induces dressed vibronic states. The resonant excitation of the LSP modes modulates the optical absorption of the probe field. The optical excitation at ∼3.0 eV, which is resonant to the C excitonic state, but off-resonant to the LSP modes, increases the electrostatic screening in the presence of excess carriers from Ag-NPs. It results in a faster dissociation of optically generated C excitons into free carriers that eventually increases the population of A and B excitonic states. The coherent interaction in the hybrid nanoplasmonic system is described using a density matrix theory.

연구 동기 및 목표

• 은 나노입자에서 국소 표면 플라스몬의 비결합 상태에 미치는 영향을 근접장 상호작용을 통해 MoS2 단일층에서의 비결합 엑시톤 동역학에 영향을 미치는지 조사하기 위해.
• 공진 및 비공진 광학적 자극이 엑시톤 형성, 해리 및 회복 경로를 어떻게 조절하는지 탐구하기 위해.
• 플라스몬 공진 및 C-엑시톤 공진에서의 조절 가능한 광학적 자극을 통해 엑시톤 상태를 능동적으로 제어함을 입증하기 위해.
• 플라스몬 유도 근접장이 격자 진동 모드 결합 및 엑시톤 결합 에너지 이격에 미치는 영향을 정량화하기 위해.
• 관측된 일시적 흡수 동역학을 기술하는 밀도 행렬 모델을 개발하기 위해.

제안 방법

• 100 fs 레이저 펄스를 사용한 초고속 펌프-프로브 일시적 흡수 분광법을 통해 피코초 이하의 시간 스케일에서 엑시톤 동역학을 모니터링하기 위해.
• 두 가지 펌프 파장 사용: 2.33 eV (Ag-NP의 국소 표면 플라스몬 공진과 공진), 3.06 eV (MoS2에서 C-엑시톤 상태와 공진).
• 시간 지연에 따라 엑시톤 영역 전체에서의 차등 흡수(ΔA)를 측정하기 위해 광역대 백색 빛 프로브를 사용하기 위해.
• 화학 기상 증착(CVD)을 통해 고품질 단일층 MoS2를 제작한 후, 10 nm의 Ag 필름을 증착하고 열처리를 통해 Ag 나노섬유를 형성하기 위해.
• 플라스몬 모드, A/B 엑시톤, 격자 진동 모드 사이의 비결합 결합을 기술하기 위해 밀도 행렬 이론 모델을 적용하기 위해.
• 공진 플라스몬 자극 하에서 라만 모드 강화 및 밴드 갭 재정렬 효과 분석하기 위해.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 2.33 eV에서 국소 표면 플라스몬의 공진 자극이 MoS2에서 A/B 엑시톤과 격자 진동 모드 사이의 비결합 상태에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ2 Ag-NPs에서 유도된 근접장 강화가 라만 반응 및 엑시톤 회복 경로를 어떻게 수정하는가?
• RQ3 C-엑시톤 상태와 공진하는 3.06 eV에서의 비공진 자극이 Ag-NPs 존재 하에서 전자기 동역학 및 엑시톤 해리에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ4 Ag-NPs의 존재가 전기적 스크리닝을 얼마나 강화시키며, C-엑시톤이 A/B 엑시톤 상태로의 회복 속도를 얼마나 가속화하는가?
• RQ5 플라스몬과 격자 진동 모드 사이의 비결합 상호작용으로부터 어떻게 옷은 진동 상태가 형성되며, 이들이 엑시톤 결합 에너지에 어떤 영향을 미치는가?

주요 결과

• Ag-NP의 국소 표면 플라스몬 에너지와 일치하는 2.33 eV에서의 공진 자극은 강한 근접장 결합으로 인해 MoS2의 라만 모드를 강화시킨다.
• 플라스몬 모드와 A/B 엑시톤 사이의 비결합 결합은 엑시톤 밴드 간 에너지 간격의 현저한 감소를 유도하며, 이는 수정된 엑시톤 결합 에너지를 나타낸다.
• 3.06 eV에서의 자극은 Ag-NP 내 과잉 실체의 전기적 스크리닝 효과로 인해 C-엑시톤의 해리 속도가 증가하고, 이후 A 및 B 엑시톤 상태로의 빠른 회복이 이루어진다.
• 두 자극 조건 모두에서 과잉 실체에 의한 밴드 갭 재정렬로 인해 엑시톤 흡수 밴드에 빨간색 이동이 관찰된다.
• 일시적 흡수 응답에서 엑시톤 동역학은 수백 펌토초 이내에 수정되며, 비결합 시간은 몇 페타초 수준이다.
• 간단한 밀도 행렬 모델은 관측된 일시적 흡수 특성을 정성적으로 재현하며, 시스템 내에서 비결합 플라스몬-엑시톤-격자 진동 모드 결합의 역할을 뒷받침한다.