[논문 리뷰] AI-accelerated Discovery of Altermagnetic Materials

Ze-Feng Gao, Shuai Qu외 6명|arXiv (Cornell University)|2023. 11. 08.

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials인용 수 6

한 줄 요약

이 연구는 대칭 분석, 그래프 신경망 미사전학습, 최적 운반 이론, 그리고 제1원리 계산을 통합한 인공지능 기반 프레임워크를 제안하여 알터마그네틱 물질의 발견을 가속화한다. 이 방법은 25종의 새로운 알터마그네틱 물질을 특정하고, 그 중 8종은 i-wave 유형으로, 이국적인 성질인 비정상 홀 효과 및 비정상 케르 효과를 나타내며, 효율성과 정확성 면에서 인간 전문가를 크게 능가한다.

ABSTRACT

Altermagnetism, a new magnetic phase, has been theoretically proposed and experimentally verified to be distinct from ferromagnetism and antiferromagnetism. Although altermagnets have been found to possess many exotic physical properties, the limited availability of known altermagnetic materials hinders the study of such properties. Hence, discovering more types of altermagnetic materials with different properties is crucial for a comprehensive understanding of altermagnetism and thus facilitating new applications in the next generation information technologies, e.g., storage devices and high-sensitivity sensors. Since each altermagnetic material has a unique crystal structure, we propose an automated discovery approach empowered by an AI search engine that employs a pre-trained graph neural network to learn the intrinsic features of the material crystal structure, followed by fine-tuning a classifier with limited positive samples to predict the altermagnetism probability of a given material candidate. Finally, we successfully discovered 50 new altermagnetic materials that cover metals, semiconductors, and insulators confirmed by the first-principles electronic structure calculations. The wide range of electronic structural characteristics reveals that various novel physical properties manifest in these newly discovered altermagnetic materials, e.g., anomalous Hall effect, anomalous Kerr effect, and topological property. Noteworthy, we discovered 4 $i$-wave altermagnetic materials for the first time. Overall, the AI search engine performs much better than human experts and suggests a set of new altermagnetic materials with unique properties, outlining its potential for accelerated discovery of the materials with targeted properties.

연구 동기 및 목표

• 이전까지 확인된 바가 14종 뿐인 알터마그네틱 물질의 극도로 부족한 상태를 해결한다.
• 광범위한 탐색 공간으로 인해 느리고 정확도가 떨어지는 전통적인 인간 전문가 중심의 걸러내기 방식의 한계를 극복한다.
• 목표로 하는 전자적 및 자기적 성질을 갖춘 새로운 알터마그네틱 물질을 효율적으로 식별할 수 있는 인공지능 프레임워크를 개발한다.
• 스핀트로닉스 장치 및 고감도 센서와 같은 차세대 정보 기술에서 알터마그네틱 물질의 잠재력을 탐색한다.
• d-wave, g-wave, i-wave와 같은 새로운 스핀 분리 대칭을 갖는 물질을 체계적으로 발견하며, 이는 희귀하고 이론적으로 중요한 성질을 지닌다.

제안 방법

• 원자 그래프로부터 결정 구조 임베딩을 학습하기 위해 3개의 그래프 컬러레이션 레이어를 갖는 그래프 신경망(GNN) 인코더를 사용한다.
• 노드 특징과 이웃 분포를 2-워샤르슈타인 거리로 재구성하는 대비 학습 목표를 통해 GNN을 미사전학습한다.
• 스핀 군 불변량을 기반으로 대칭 분석을 통합하여 물질의 결정 구조를 걸러내어 알터마그네틱 조건과 물리적 일관성을 확보한다.
• 최적 운반 이론(2-워샤르슈타인 거리 기반)을 사용해 이웃 노드 특징의 분포 유사도를 측정함으로써 표현 학습을 향상시킨다.
• 글로벌 풀링과 소프트맥스 레이어를 갖는 분류기 헤드를 적용하여 알터마그네틱 가능성 확률을 예측하고, 0.9 이상 확률을 갖는 물질을 후보로 선정한다.
• VASP를 사용한 제1원리 DFT 계산을 통해 상위 후보를 검증하며, GGA+U 및 PBE 함수를 사용해 전자 구조와 스핀 분리를 확인한다.

Figure 1: Workflow of the pre-trained model for searching altermagnetic materials. a , Construction of candidate material datasets using high-throughput screening and symmetry analysis. b , The pre-training autoencoder framework for crystal materials. The input of the model is the crystal structure.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 대칭 분석, GNN 미사전학습, 최적 운반 이론을 통합한 인공지능 프레임워크가 인간 전문가보다 알터마그네틱 물질 발견에서 뛰어난 성능을 보일 수 있는가?
• RQ2 특히 i-wave와 같은 이국적인 스핀 분리 대칭을 갖는 알터마그네틱 물질은 스케일 단위로 발견될 수 있는가?
• RQ3 최근 발견된 알터마그네틱 물질은 비정상 홀 효과나 비정상 케르 효과와 같은 측정 가능한 이국적인 물리적 성질을 나타내는가?
• RQ4 GNN 미사전학습에 최적 운반 이론을 통합함으로써 복잡한 자기 상의 식별이 어떻게 향상되는가?
• RQ5 이 인공지능 파이프라인은 금속, 반도체, 절연체를 포함한 다양한 물질 계열에 걸쳐 신뢰성 있게 새로운 알터마그네틱 물질을 예측하고 검증할 수 있는가?

주요 결과

• 인공지능 프레임워크는 이전에 확인된 14건을 초월해 알터마그네틱 물질을 25종이나 발견하여 알려진 물질의 수를 크게 확장했다.
• 발견된 물질 중 8종은 i-wave 스핀 분리 성질을 나타내며, 이는 이전에 알터마그네틱 물질에 보고된 바가 없는 희귀하고 이론적으로 중요한 대칭성이다.
• 프레임워크는 알터마그네틱 후보에 대해 90%를 초월하는 예측 정확도를 달성했으며, 2개의 A100 GPU에서 1.5시간 이내에 추론를 완료했다.
• 제1원리 DFT 계산을 통해 브릴루앙 영역의 일부에서 eV 수준의 강한 스핀 분리를 확인했으며, 이는 이국적인 운반 현상과 관련된 근거를 제공한다.
• 최근 발견된 물질들은 비정상 홀 효과, 비정상 케르 효과, 토폴로지적 특성 등 다양한 전자적 특성을 나타내어 스핀트로닉스 분야에서 넓은 응용 가능성을 보였다.
• 이 인공지능 시스템은 속도와 발견 수확량 면에서 인간 전문가를 능가했으며, 복잡한 양자 상에 대한 인공지능 기반 물질 발견의 가능성과 실현 가능성을 입증했다.

Figure 2: The crystal and electronic structure of the altermagnetic $Nb_{2}FeB_{2}$ . a , The side view of altermagnetic $Nb_{2}FeB_{2}$ . b , The top view of altermagnetic $Nb_{2}FeB_{2}$ . c , The Brillouin zone (BZ) with high-symmetry points of altermagnetic $Nb_{2}FeB_{2}$ . The cyan plane repre