[논문 리뷰] All-electron study of InAs and GaAs wurtzite: structural and electronic properties

Zeila Zanolli, Ulf von Barth|arXiv (Cornell University)|2006. 10. 03.

Advanced Chemical Physics Studies참고 문헌 3인용 수 3

한 줄 요약

이 연구는 국부 밀도 근사(LDA) 내에서 전체 포텐셜 선형화된 증강 평면파(LAPW) 방법을 사용하여, 인간화이드(InAs)와 갈륨아르세니드(GaAs)의 월츠라이트 상에 대한 최초의 전체 전자 밀도함수이론(DFT) 연구를 제시한다. 이 연구는 월츠라이트 상이 이상적인 값보다 약간 큰 c/a 비율과 더 낮은 u/c 비율을 가지며, 전체 전자 접근법이 아연블랜드 상보다 월츠라이트 InAs의 평형 부피를 낮추고 결합 에너지를 높게 예측하지만, 에너지 차이는 약 30 meV의 수치 정확도 이하이므로 안정성 예측을 확정할 수 없다는 것을 밝혀냈다.

ABSTRACT

The structural and electronic properties of the wurtzite phase of the InAs and GaAs compounds are, for the first time, studied within the framework of Density Functional Theory (DFT). We used the full-potential linearized augmented plane wave (LAPW) method and the local density approximation (LDA) for exchange and correlation and compared the results to the corresponding pseudopotential calculations. From the structural optimization of the wurtzite polymorph of InAs we found that the c/a ratio is somewhat greater than the ideal one and that the internal parameter u/c has a value slightly smaller than the ideal one. In the all-electron approach the wurtzite polymorph has a smaller equilibrium volume per InAs pair and a higher binding energy when compared to the zinc-blende phase whereas the situation is reversed in the pseudo treatment. The energy differences are, however, smaller than the accuracy of standard density-functional codes (~30 meV) and a theoretical prediction of the relative stability of the two phases cannot be made. In order to investigate the possibility of using an LDA calculation as a starting point for many-body calculations of excitations properties, we here also present the band-structures of these materials. The bands are calculated with and without relativistic effects. In InAs we find that the energy gaps of both polymorphs are positive when obtained from a non-relativistic calculation and negative otherwise. For both semiconductors, we determine the spin-orbit splittings for the zinc-blende and the wurtzite phases as well as the crystal-field splittings for the new wurtzite polymorphs.

연구 동기 및 목표

• 월츠라이트 상의 구조적 및 전자적 성질을 연구하여, 이전에 실험적으로 연구되지 않은 불안정한 상에 대해 이해를 높이기.
• 모든 전자 계산과 전체 포텐셜 LAPW 방법을 사용하여 이전의 허위퍼텐셜 기반 연구에서의 모순을 해결하기.
• LDA가 다체 GW 계산의 기초로 신뢰할 수 있는지 평가하기 위해 밴드 구조를 기준으로 비교하기.
• 월츠라이트 상에서 스핀-오비트 및 결정장 분리를 계산하여 나노와이어에서의 광학적 및 전자적 측정을 해석하는 데 핵심적인 역할을 하기.

제안 방법

• 정확한 전자 구조 계산을 위해 모든 전자 전체 포텐셜 선형화된 증강 평면파(LAPW) 방법을 사용하였다.
• 교환 및 상관 에너지를 위해 국부 밀도 근사(LDA)를 사용하였으며, 스칼라 상대론적 처리와 스핀-오비트 결합을 보정으로써 적용하였다.
• 아연블랜드 상과 월츠라이트 상의 InAs에 대해 구조 최적화를 수행하여 평형 격자 상수와 결합 에너지를 비교하였다.
• 상대론적 효과를 평가하기 위해 비상대론적, 스칼라 상대론적, 스핀-오비트 결합 포함 근사를 사용하여 밴드 구조를 계산하였다.
• GaAs의 실험적 격자 상수를 전자현미경(TEM) 측정값에서 취득하여 실험 데이터와의 비교를 향상시켰다.
• 두 다형체에 대해 밴드 갭, 스핀-오비트 분리, 결정장 분리를 밴드 구조에서 계산하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 월츠라이트 InAs 및 GaAs의 평형 구조적 매개변수(c/a 비율, u/c)는 무엇이며, 이상적인 값에서 얼마나 이탈되어 있는가?
• RQ2 InAs에서 아연블랜드 상과 월츠라이트 상 중 어느 것이 더 안정한가? 그리고 표준 DFT 정확도 내에서 에너지 차이를 해소할 수 있는가?
• RQ3 스핀-오비트 결합을 포함한 상대론적 효과가 월츠라이트 InAs 및 GaAs의 밴드 구조와 밴드 갭에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ4 LDA 밴드 구조가 흥분 상태 성질을 위한 GW 계산의 신뢰할 수 있는 기초로 얼마나 잘 작용하는가?
• RQ5 월츠라이트 상에서 스핀-오비트 및 결정장 분리는 얼마이며, 실험값과 비교해보면 어떠한가?

주요 결과

• 월츠라이트 InAs 상은 이상적인 8/3보다 약간 큰 c/a 비율과 이상적인 0.375보다 약간 작은 내부 매개변수 u/c를 가진다.
• 모든 전자 접근법은 월츠라이트 InAs의 평형 부피를 아연블랜드 상보다 낮게 예측하고 결합 에너지를 더 높게 예측하지만, 에너지 차이는 약 3 meV로 표준 DFT 코드의 약 30 meV 수준의 수치 정확도 이하여 안정성 예측을 확정할 수 없다.
• InAs의 비상대론적 LDA 계산은 양의 밴드 갭을 예측하지만, 스핀-오비트 결합을 포함하면 음의 갭이 되어 영간섭금속 예측을 시사한다.
• GaAs의 경우 스칼라 상대론적 LDA 계산은 올바르게 반도체 갭(스핀-오비트 없이 327 meV, 있음으로서 211 meV)을 예측하지만, 실험값(1.629 eV)에 비해 크게 과소평가된다.
• GaAs의 스핀-오비트 분리는 아연블랜드 상에서 339 meV, 월츠라이트 상에서 340 meV로 계산되었으며, 실험값과 양호한 일치를 보였다.
• 월츠라이트 GaAs의 결정장 분리는 79 meV로 계산되었으며, 이는 월츠라이트 나노와이어의 밴드 구조 이해에 있어 중요한 값이다.