[논문 리뷰] AlphaCrystal: Contact map based crystal structure prediction using deep learning

Jianjun Hu, Yong Zhao외 5명|arXiv (Cornell University)|2021. 02. 02.

Machine Learning in Materials Science참고 문헌 43인용 수 9

한 줄 요약

AlphaCrystal은 화학 조성에서 깊이 있는 잔차 신경망을 사용해 원자 접촉 맵을 예측한 후 유전적 알고리즘을 통해 3차원 구조를 재구성함으로써 무기 물질의 결정 구조를 예측하는 딥러닝 프레임워크이다. 다양한 물질에 대해 진실 구조에 가까운 높은 정확도를 달성하며, 결정 구조 예측을 크게 가속화하고 아비니오 메서드의 효율적인 시드 설정을 가능하게 한다.

ABSTRACT

Crystal structure prediction is one of the major unsolved problems in materials science. Traditionally, this problem is formulated as a global optimization problem for which global search algorithms are combined with first principle free energy calculations to predict the ground-state crystal structure given only a material composition or a chemical system. These ab initio algorithms usually cannot exploit a large amount of implicit physicochemical rules or geometric constraints (deep knowledge) of atom configurations embodied in a large number of known crystal structures. Inspired by the deep learning enabled breakthrough in protein structure prediction, herein we propose AlphaCrystal, a crystal structure prediction algorithm that combines a deep residual neural network model that learns deep knowledge to guide predicting the atomic contact map of a target crystal material followed by reconstructing its 3D crystal structure using genetic algorithms. Based on the experiments of a selected set of benchmark crystal materials, we show that our AlphaCrystal algorithm can predict structures close to the ground truth structures. It can also speed up the crystal structure prediction process by predicting and exploiting the predicted contact map so that it has the potential to handle relatively large systems. We believe that our deep learning based ab initio crystal structure prediction method that learns from existing material structures can be used to scale up current crystal structure prediction practice. To our knowledge, AlphaCrystal is the first neural network based algorithm for crystal structure contact map prediction and the first method for directly reconstructing crystal structures from materials composition, which can be further optimized by DFT calculations.

연구 동기 및 목표

• 재료 과학에서 오랫동안 지속된 고비용이고 계산이 오래 걸리는 아비니오 결정 구조 예측(CSP) 문제를 해결하기 위해.
• 기존 결정 구조에서 숨겨진 물리적 및 기하학적 패턴을 추출하여 예측 효율성을 향상시키기 위해 딥러닝을 활용하기 위해.
• 비용이 많이 드는 밀도 함수 이론(DFT) 계산에 대한 의존도를 줄이기 위해 접촉 맵 기반 접근법을 개발하기 위해.
• 후속 DFT 정밀 조정을 위한 정확한 초기 추측을 제공하여 새로운 안정된 재료의 고속 발견을 가능하게 하기 위해.
• 접촉 맵 예측이 결정 구조 재구성에 지식 기반 사전 정보로 기능할 수 있음을 입증하기 위해.

제안 방법

• 깊이 있는 잔차 신경망이 화학 조성과 공간군에서 원자 접촉 맵을 예측하도록 훈련되어 복잡한 결합 및 기하 관계를 학습한다.
• 예측된 접촉 맵이 유전적 알고리즘에서 적합도 목표로 사용되어 원자 위치를 최적화하고 3차원 결정 구조를 생성한다.
• 격자 상수가 목표 공간군과 조성에 기반하여 MLatticeABC 알고리즘을 사용해 예측된다.
• 후보 구조의 형성 에너지는 그래프 신경망 모델을 사용해 추정되어 가장 안정된 구성 요소를 순위 매기고 선택한다.
• 정점 7개의 예측 구조에 대해 DFT 최적화 및 진동 분석 계산을 수행하여 열역학적 및 동적 안정성을 검증한다.
• 학습 데이터의 Y-스크램블링을 사용하여 모델 성능를 분석하고, 모델이 우연한 상관관계가 아닌 실제 물리적 패턴을 학습했는지 확인한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 딥러닝 모델이 화학 조성과 공간군만으로 원자 접촉 맵을 정확하게 예측할 수 있는가?
• RQ2 전통적인 아비니오 방법과 비교해 복잡한 접촉 맵 예측이 결정 구조 예측의 효율성과 정확도를 어떻게 크게 향상시킬 수 있는가?
• RQ3 데이터 셔플링(y-스크램블링)을 통해 검증된 바와 같이, 모델의 성능이 훈련 데이터의 실제 물리적 패턴에 얼마나 의존하는가?
• RQ4 예측된 구조가 DFT 정밀 조정을 위한 효과적인 초기 시드로 기능할 수 있는가, 이로 인해 필요한 DFT 계산 수가 줄어드는가?
• RQ5 다양한 공간군과 스토이키오메트리의 재료에 대해 이 방법이 얼마나 잘 일반화되는가?

주요 결과

• AlphaCrystal은 20개의 벤치마크 재료에 대해 기준 구조에 가까운 결정 구조를 성공적으로 예측하여 높은 재구성 정확도를 입증했다.
• Y-스크램블링 데이터로 훈련된 경우 모델의 접촉 맵 예측 성능가 심각하게 악화되어 실제 물리적 패턴을 학습했다는 것을 확인했다.
• 상위 7개의 예측 구조 중 하나인 Li3MnS4는 DFT 계산을 통해 허구의 진동수를 갖지 않는 동적 안정성을 확보했다.
• 예측된 구조들의 형성 에너지는 합리적인 범위 내에 있었으며, Li3LaS4는 -0.991 eV/atom로 가장 유리한 에너지를 보였다.
• 후속 DFT 정밀 조정을 위한 검색 공간을 줄여 효율적인 구조 최적화를 가능하게 하였고, 고비용 계산 수를 줄였다.
• 입체구조, 삼원형(예: Pm-3m), 삼각형(예: R-3m), 헥사고날(예: P63/mmc)을 포함한 다양한 공간군에서 안정적인 예측을 달성했다.