[논문 리뷰] Altermagnetic lifting of Kramers spin degeneracy

Juraj Krempaský, Libor Šmejkal외 21명|arXiv (Cornell University)|2023. 08. 21.

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials인용 수 6

한 줄 요약

이 논문은 스핀- 및 각도 해상도 광전자 방사 분석(SARPES)과 밀도함수이론(DFT) 기반의 밀도함수이론 계산을 통해, 순자기모멘트가 없고 반전 대칭성이 깨지지 않은 상태에서도 알터마그네틱 MnTe에서 캄레르 스핀 degeneracy가 해소됨을 실험적으로 입증한다. 주요 발견은 회전 대칭성에 의해 보호되는 강한 페로자기 유사 스핀 분리로, 중심대칭 물질에서 스핀 분리의 새로운 메커니즘을 드러낸다.

ABSTRACT

Lifted Kramers spin-degeneracy has been among the central topics of condensed-matter physics since the dawn of the band theory of solids. It underpins established practical applications as well as current frontier research, ranging from magnetic-memory technology to topological quantum matter. Traditionally, lifted Kramers spin-degeneracy has been considered to originate from two possible internal symmetry-breaking mechanisms. The first one refers to time-reversal symmetry breaking by magnetization of ferromagnets, and tends to be strong due to the non-relativistic exchange-coupling origin. The second mechanism applies to crystals with broken inversion symmetry, and tends to be comparatively weaker as it originates from the relativistic spin-orbit coupling. A recent theory work based on spin-symmetry classification has identified an unconventional magnetic phase, dubbed altermagnetic, that allows for lifting the Kramers spin degeneracy without net magnetization and inversion-symmetry breaking. Here we provide the confirmation using photoemission spectroscopy and ab initio calculations. We identify two distinct unconventional mechanisms of lifted Kramers spin degeneracy generated by the altermagnetic phase of centrosymmetric MnTe with vanishing net magnetization. Our observation of the altermagnetic lifting of the Kramers spin degeneracy can have broad consequences in magnetism. It motivates exploration and exploitation of the unconventional nature of this magnetic phase in an extended family of materials, ranging from insulators and semiconductors to metals and superconductors, that have been either identified recently or perceived for many decades as conventional antiferromagnets.

연구 동기 및 목표

• 순자기모멘트나 반전 대칭성 깨짐 없이 알터마그네틱 물질에서 캄레르 스핀 디제너레이션 해소의 이론적 예측을 실험적으로 검증하는 것.
• 시간역행 대칭성 또는 반전 대칭성 깨짐에 기반한 전통적 메커니즘과 구별하여 알터마그네틱 스핀 분리를 분석하는 것.
• 중심대칭 결정에서 스핀 분리를 가능하게 하는 회전 대칭성의 역할을 규명하는 것.
• 알터마그네틱성의 성질이 토폴로지적 양자 물질 및 스피노트로닉스 응용에 끼치는 영향을 탐색하는 것.
• 고해상도 광전자 방사 분석을 활용한 MnTe의 3차원 전자 구조의 종합적 특성 분석 제공

제안 방법

• 21 K에서 현장에서 깬 MnTe(001) 단일결정을 대상으로 24 eV에서 스핀- 및 각도 해상도 광전자 방사 분석(SARPES)을 수행하여 스핀 편극된 밴드 구조를 탐사함.
• ADRESS 비임플라인에서 350–700 eV의 광자 에너지 범위에서 소프트 X선 각도 해상도 광전자 방사 분석(SX-ARPES)을 실시하여 고동역도 해상도로 3차원 전자 구조를 분석함.
• VASP와 SPRKKR를 사용하여 DFT 기반의 ab initio 계산을 수행하고 스핀-오비탈 결합 및 허브 U 항(기본형: PBE+SOC+U)을 포함함.
• SPRKKR에서 스핀 밀도 행렬 수식을 활용한 일단계 모델을 적용하여 SARPES 스펙트럼을 시뮬레이션하고 스핀 편율을 추출함.
• 정확한 DFT 계산을 위한 격자 상수를 결정하기 위해 X선 회절(XRD) 측정을 수행함.
• 각도 통합 스펙트럼 강도를 빼내어 스펙트럼의 일관성을 향상시키고, 운동에너지 및 방출 각도를 상대 에너지 및 운동량 공간으로 변환하기 위한 운동학 공식을 적용함.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 중심대칭 MnTe에서 알터마그네틱 순서가 시간역행 대칭성 또는 반전 대칭성 깨짐 없이 캄레르 스핀 디제너레이션을 해소할 수 있는가?
• RQ2 관측된 MnTe의 스핀 분리는 어떤 기원을 가지며, 순자기모멘트나 스핀-오비탈 결합에 기반한 전통적 메커니즘과 어떻게 다를까?
• RQ3 MnTe의 스핀 분리는 회전 대칭성에 의해 보호되는가? 이는 전통적 반자기체와 어떻게 다를까?
• RQ4 ab initio 계산이 실험적 SARPES 및 SX-ARPES 데이터의 밴드 분산과 스핀 편율 측면에서 얼마나 정확하게 재현하는가?
• RQ5 알터마그네틱성은 이전에는 일반 반자기체로 간주되었던 물질에서 새로운 스핀 분리 플랫폼으로 기능할 수 있는가?

주요 결과

• 실험적 SARPES 데이터는 MnTe의 가성대에서 명확한 스핀 분리를 보여주며, 패배 에너지가 약 ~100 meV에 이르는 분리가 나타나 캄레르 디제너레이션 해소를 확인함.
• 순자기모멘트 및 반전 대칭성 깨짐 없이도 스핀 분리가 관측되어 알터마그네틱 메커니즘이 원인임을 확인함.
• SX-ARPES 측정은 고동역도 해상도로 잘 정의된 3차원 전자 구조를 드러내어 밴드 분산과 스핀 텍스처 정확한 매핑 가능함.
• PBE+SOC+U(U = 4.80 eV, J = 0.80 eV)를 사용한 SPRKKR 및 VASP 기반의 ab initio 계산은 실험적 밴드 구조와 스핀 편율을 잘 재현하여 이론 모델의 타당성을 입증함.
• 스핀 분리는 반대 스핀 서브격자 간의 회전 대칭성에 의해 기인하며, 이는 반자기적 질서를 보존하면서도 강한 스핀 분리를 가능하게 하여 전통적 페로자기 또는 반자기 메커니즘과는 다름.
• 결과적으로 알터마그네틱성은 중심대칭 물질에서 스핀 분리의 새로운 길을 제공함을 입증하였으며, 이는 토폴로지 물질 및 스피노트로닉스 응용에 의미 있는 영향을 미침.