[논문 리뷰] Ambient pressure high temperature superconductivity in RbPH$_3$ facilitated by ionic anharmonicity

Đorđe Dangić, Yue‐Wen Fang외 4명|arXiv (Cornell University)|2024. 11. 06.

Theoretical and Computational Physics인용 수 4

한 줄 요약

이 연구는 이온 양자 비조화성에 의해 안정화되는 초전도 상을 제공함으로써, 압력 조건에서 임계 온도가 약 100 K인 RbPH₃에서 대기압 고온 초전도성을 예측한다. ab initio 계산을 바탕으로 한 확률적 자기일관 조화 근사(SSCHA)를 사용하여, 저온에서의 양자 진동이 R3m 퍼보스카이트 상을 대기압까지 동적으로 안정화함을 보여주며, 이는 조화 근사에서의 불안정성과는 반대로 작용한다. 강한 전자-음향파 상호작용을 통해 고임계온도 초전도성이 실현된다.

ABSTRACT

Recent predictions of metastable high-temperature hydride superconductors give hope that superconductivity at ambient conditions is within reach. In this work, we predict RbPH$_3$ as a new compound with a superconducting critical temperature around 100 K at ambient pressure, dynamically stabilized thanks to ionic quantum anharmonic effects. RbPH$_3$ is thermodynamically stable at 30 GPa in a perovskite $Pm\bar{3}m$ phase, allowing its experimental synthesis at moderate pressures far from the megabar regime. With lowering pressure it is expected to transform to a $R3m$ phase that should stay dynamically stable thanks to quantum fluctuations down to ambient pressures. Both phases are metallic, with the $R3m$ phase having three distinct Fermi surfaces, composed mostly of states with phosphorus and hydrogen character. The structures are held together by strong P-H covalent bonds, resembling the pattern observed in the high-temperature superconducting H$_3$S, with extra electrons donated by rubidium. These results demonstrate that quantum ionic fluctuations, neglected thus far in high-throughput calculations, can stabilize at ambient pressure hydride superconductors with a high critical temperature.

연구 동기 및 목표

• 동적으로 및 열역학적으로 안정된 신규 대기압 수소화물 초전도체를 규명하는 것.
• 저압 조건에서 고임계온도 초전도 상을 안정화하는 데 있어 이온 양자 비조화성의 역할을 조사하는 것.
• 비조화성을 忽시하는 표준 고속 필터링 방법이 타당한 초전도 후보를 놓칠 수 있음을 보여주는 것.
• 대기압에서 임계 온도가 약 100 K에 가까운 새로운 초전도 화합물인 RbPH₃을 예측하는 것.
• 조화 근사에서 동적 불안정성을 예측하더라도 양자 진동이 초전도 상을 안정화시킬 수 있음을 보여주는 것.

제안 방법

• 전자 구조 계산을 위해 PBE 함수를 사용한 ab initio 밀도함수이론(DFT)과 DFT+U 보정을 적용하였다.
• 자기일관 조화 근사의 확률적 방법(SSCHA)을 사용하여 자유 에너지 표면에 이온 양자 진동과 비조화 효과를 포함시켰다.
• 음향파 계산 및 전자-음향파 상호작용 분석을 ALM 방법을 통해 수행하여 Eliashberg 스펙트럼 함수 α²F(ω)와 상호작용 강도 λ를 계산하였다.
• 비국소 쿨롱 상호작용을 스크리닝된 상호작용 W(ε,ε')와 재정의된 쿨롱 매개변수 μ*를 포함한 전반적인 Migdal-Eliashberg 형식을 사용하여 Tc를 계산하였다.
• 다양한 압력에서 Rb-P-H 계면도에 대한 볼록 Hull 구성 방법을 통해 열역학적 안정성 분석을 수행하였다.
• 무작위 상호작용 근사(RPA)를 통해 쿨롱 상호작용 W(ε,ε')를 계산하였으며, 고자기단계 ωc = 19.7 eV를 사용한 Morel-Anderson 공식을 통해 μ* = 0.26을 유도하였다.

Figure 1: (a) Ternary phase diagram for the Rb-P-H system neglecting the zero-point energy at 25 GPa. Stoichiometries on the convex hull are represented with red circles. RbPH 3 is denoted by the star. The color scheme of the background denotes the enthalpy from the convex hull. (b) Continuous lines

실험 결과

연구 질문

• RQ1 이온 양자 비조화성은 대기압에서 수소화물의 고임계온도 초전도 상을 안정화시킬 수 있는가?
• RQ2 비조화 효과를 고려할 경우 RbPH₃는 대기 조건에서 동적으로 안정한가?
• RQ3 RbPH₃의 R3m 상에서 0 GPa 조건에서의 임계 온도는 얼마이며, 조화 근사와 비교해보면 어떠한가?
• RQ4 RbPH₃에서 전자-음향파 상호작용과 쿨롱 상호작용은 Tc에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ5 고속 필터링에 비조화 효과를 포함시키면 이전에 간과된 신규 대기압 초전도체를 식별할 수 있는가?

주요 결과

• RbPH₃의 R3m 상은 조화 근사에서 안정하지 않은 안장점임에도 불구하고, 이온 양자 비조화성으로 인해 대기압에서 동적으로 안정하다.
• RbPH₃는 μ* = 0.26을 사용한 전반적인 Migdal-Eliashberg 접근법을 통해 0 GPa에서 101 K의 초전도 임계 온도를 나타낸다.
• 전자-음향파 상호작용 강도 λ는 R3m 상의 공유 결합 네트워크인 P-H와 금속성 특성에 의해 강화된다.
• 쿨롱 상호작용 매개변수 μ*는 수소화물에서 높은 디바이 주파수로 인해 일반적인 값보다 현저히 높은 0.26로 추정된다.
• R3m 상은 P와 H 성분이 지배하는 세 개의 구분되는 피어미 표면을 가지며, 강한 전자-음향파 상호작용을 지원한다.
• RbPH₃는 30 GPa에서 Pm3̄m 퍼보스카이트 상에서 열역학적으로 안정하며, 압력 감소에 따라 R3m 상으로 전이되며, 이는 양자 진동에 의해 안정화된다.

Figure 2: Structure of (a) the $R3m$ phase at 0 GPa and (b) the $Pm\bar{3}m$ phase at 30 GPa of RbPH 3 . The contours show the electronic localization function (ELF) at the value of 0.8. The visualization of the structure and the ELF is done using VESTA [ 41 ] .