[논문 리뷰] Ambient Pressure Structural Quantum Critical Point in the Phase Diagram of (Ca$_x$Sr$_{1-x}$)$_3$Rh$_4$Sn$_{13}$

Swee K. Goh, D. A. Tompsett외 6명|arXiv (Cornell University)|2014. 09. 08.

Rare-earth and actinide compounds인용 수 6

한 줄 요약

이 연구는 Ca 도핑에 의한 화학적 압력으로 인해 대기압에서 $x = 0.9$일 때 $(Ca_xSr_{1-x})_3Rh_4Sn_{13}$에서 구조적 양자临계점(QCP)을 규명하였다. $T^*$로 표시되는 이차 구조 전이 온도는 외부 압력을 가하지 않고도 절대온도 0 K로 억제되며, QCP 중심에 놓인 넓은 초전도 도메인을 보이며, 격자 진동 분석 계산을 통해 임계 조성에서 부드러운 격자 모드가 확인되었다.

ABSTRACT

The quasi-skutterudite superconductor Sr$_3$Rh$_4$Sn$_{13}$ features a pronounced anomaly in electrical resistivity at $T^*\sim$138 K. We show that the anomaly is caused by a second-order structural transition, which can be tuned to 0 K by applying physical pressure and chemical pressure via the substitution of Ca for Sr. A broad superconducting dome is centred around the structural quantum critical point. Detailed analysis of the tuning parameter dependence of $T^*$ as well as insights from lattice dynamics calculations strongly support the existence of a structural quantum critical point at ambient pressure when the fraction of Ca is 0.9 (i.e., $x_c=0.9$). This establishes (Ca$_x$Sr$_{1-x}$)$_3$Rh$_4$Sn$_{13}$ series as an important system for exploring the physics of structural quantum criticality without the need of applying high pressures.

연구 동기 및 목표

• 대기압에서 $(Ca_xSr_{1-x})_3Rh_4Sn_{13}$에 구조적 양자临계점(QCP)이 존재하는지 규명하는 것.
• Ca 치환을 통한 화학적 압력과 물리적 압력에 의한 구조 전이 온도 $T^*$의 조절을 조사하는 것.
• 고압 조건 없이도 구조적 양자临계성과 초전도성 간의 상호작용을 탐구하는 것.
• 열역학적 측정과 격자 진동 분석 계산을 통해 QCP 존재를 검증하는 것.

제안 방법

• 시스템적 $x$ 의존성 연구를 위해 Sn 유리법을 이용한 $(Ca_xSr_{1-x})_3Rh_4Sn_{13}$ 단일 결정 합성.
• Physical Property Measurement System(Quantum Design)를 사용한 전기 저항도 $\rho(T)$ 및 열용량 $C_p(T)$ 측정.
• 피스톤 실린더 세포를 사용한 고압 저항도 측정 및 Daphne 7373를 압력 매체로, Pb 초전도 전이를 압력 교정 기준으로 사용.
• Mo K$\alpha$ 방사선을 사용한 단일 결정 X선 회절 및 Olex-2와 Shelx-97를 이용한 구조 분석 및 보정.
• LDA 기능과 프rojector-augmented wave 잠재력을 사용한 VASP와 PHONOPY를 이용한 첫 번째 원리 격자 진동 분석 계산.
• phonon 분산 및 연약한 진동 모드 분석을 통해 임계 조성 $x_c = 0.9$ 근처의 임계 행동 규명.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 Sr$_3$Rh$_4$Sn_{13}에서 $T^* \approx 138$ K에서 관측되는 구조 전이가 제2종 상전이이며, 절대온도 0 K로 조절 가능한가?
• RQ2 Ca 농도를 조절하여 $(Ca_xSr_{1-x})_3Rh_4Sn_{13}$에서 대기압에서도 구조적 양자临계점(QCP)을 달성할 수 있는가?
• RQ3 구조적 QCP 근처의 초전도 도메인의 성격은 무엇이며, 자기적 QCP 시스템과 비교해 볼 때 어떻게 다를까?
• RQ4 격자 진동 및 phonon 연약화는 $x = 0.9$에서 구조적 QCP 존재를 어떻게 뒷받침하는가?

주요 결과

• 외부 압력을 가하지 않고도 $x = 0.9$에서 구조 전이 온도 $T^*$가 절대온도 0 K로 억제되어 대기압에서의 구조적 QCP를 확립하였다.
• $x = 0.9$ 중심의 넓은 초전도 도메인은 구조적 QCP 근처에서 초전도 성 cặp이 강화됨을 나타낸다.
• 격자 진동 분석 계산에서 Sr$_3$Rh$_4$Sn_{13}$에서 허수의 진동수를 확인하였으며, 이는 격자 불안정성을 나타내며, Ca$_3$Rh$_4$Sn_{13}$에서는 이러한 현상이 사라져 전이가 없는 것과 일치한다.
• Ca$_3$Rh$_4$Sn_{13}$에서 M 점 근처 0.35 THz의 연약한 진동 모드가 유지되며, $x_c = 0.9$에서 주파수 0에 수렴함으로써 QCP에 가까이 있음을 시사한다.
• QCP 조건($x = 0.9$)에서 열용량은 $T^3$ 기여를 보이며, $x = 0$일 때보다 4.6배 크며, 임계점에서 선형 분산 관계 $\omega \propto q$와 일치한다.
• 선형 분산에서 동역학적 지수 $z = 1$이 유도되며, 이로 인해 효과적 차원 $d_{\text{eff}} = 4$가 도출되며, 양자 임계 스케일링과 일치한다.