[논문 리뷰] An efficient deterministic perturbation theory for selected configuration interaction methods

Norm M. Tubman, Daniel S. Levine외 3명|arXiv (Cornell University)|2018. 08. 06.

Advanced Chemical Physics Studies참고 문헌 1인용 수 26

한 줄 요약

이 논문은 선택적 구성상호작용(SCI) 방법에 대해 고도로 효율적이고 완전히 결정적인 2차 섭동이론(PT2) 알고리즘을 제안한다. 이 알고리즘은 빠른 정렬 기법과 최적화된 데이터 구조를 활용하여 최근의 확률적 접근보다 수 개의 주기 빠르게 PT2 보정을 계산한다. 이 방법은 높은 정확도와 확장성을 확보하여 F₂와 같은 도전적인 시스템을 보다 적은 계산 자원으로 수렴시키며, 압축된 기준 SCI 파동함수는 PT2 수렴 속도를 크게 향상시킨다는 것을 보여준다.

ABSTRACT

The interplay between advances in stochastic and deterministic algorithms has recently led to development of interesting new selected configuration interaction (SCI) methods for solving the many body Schrödinger equation. The performance of these SCI methods can be greatly improved with a second order perturbation theory (PT2) correction, which is often evaluated in a stochastic or hybrid-stochastic manner. In this work, we present a highly efficient, fully deterministic PT2 algorithm for SCI methods and demonstrate that our approach is orders of magnitude faster than recent proposals for stochastic SCI+PT2. We also show that it is important to have a compact reference SCI wave function, in order to obtain optimal SCI+PT2 energies. This indicates that it advantageous to use accurate search algorithms such as 'ASCI search' rather than more approximate approaches. Our deterministic PT2 algorithm is based on sorting techniques that have been developed for modern computing architectures and is inherently straightforward to use on parallel computing architectures. Related architectures such as GPU implementations can be also used to further increase the efficiency. Overall, we demonstrate that the algorithms presented in this work allow for efficient evaluation of trillions of PT2 contributions with modest computing resources.

연구 동기 및 목표

• 선택적 구성상호작용(Sci) 방법에서 확률적 PT2 보정에 대한 빠르고 결정적인 대안을 개발하기 위해.
• SCI 분야에서 확률적 접근이 점점 더 널리 쓰이는데도 불구하고, 효율적인 결정적 PT2 알고리즘이 부족한 문제를 해결하기 위해.
• 강한 상관관계를 가지는 시스템, 예를 들어 F₂ 및 전이 금속 복합체와 같은 시스템에 대해 SCI+PT2 계산의 효율성과 정확도를 향상시키기 위해.
• 압축된 기준 파동함수가 PT2 수렴 속도와 정확도에 미치는 영향을 입증하기 위해.
• 현대의 병렬 및 GPU 아키텍처에서 확장 가능하고 고성능의 SCI+PT2 계산을 가능하게 하기 위해.

제안 방법

• 현대 컴퓨팅 아키텍처에 최적화된 빠른 정렬 알고리즘을 사용하여, 수많은 구성상호작용 결정자들을 효율적으로 정렬하고 처리한다.
• PT2 평가 중 데이터 검색 속도를 높이기 위해 정렬 이전에 비트스트링을 64비트 정수로 해싱한다.
• 전자 이탈에 기인한 사전 계산된 부분 기여를 활용하여 빠른 대각 행렬 원소 계산을 구현함으로써, 연결 맺기당 계산 시간을 줄인다.
• 기준 SCI 파동함수에서의 단일 및 이중 이탈 연결을 체계적으로 평가하여 전체 PT2 에너지를 계산한다.
• 정규적인 메모리 접근 패턴과 데이터 병렬 연산을 갖추고 있어, 병렬 처리가 가능하며 GPU 가속에 매우 적합하다.
• 모든 관련 행렬 원소를 결정적으로 나열하고 합산하므로 확률적 샘플링을 피함으로써 재현 가능성이 보장되고, 확률적 방법보다 더 높은 정확도를 확보한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 완전히 결정적인 PT2 알고리즘이 SCI 방법에서 최근의 확률적 및 하이브리드 확률적 접근보다 속도와 정확도 측면에서 뛰어나게 성능을 냈을 수 있는가?
• RQ2 기준 파동함수의 압축 정도가 SCI+PT2 계산의 수렴 속도와 정확도에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ3 현대 고성능 아키텍처에서 시스템 크기와 기저 집합 크기에 따라 결정적 PT2의 성능은 어떻게 스케일링되는가?
• RQ4 최적화된 데이터 구조와 정렬 기법이 조지 트리리언의 PT2 행렬 원소 평가에 있어 계산 비용을 크게 감소시킬 수 있는가?
• RQ5 수치 정밀도를 고려하더라도 결정적 PT2에 본질적인 이점이 있는가?

주요 결과

• 결정적 PT2 알고리즘은 최근의 확률적 접근보다 SCI+PT2 계산에서 2개의 주기 빠르게 작동한다.
• 이 알고리즘은 이전에 표준 SCI 방법으로 다루기 어려웠던 F₂의 기초 상태 에너지를 성공적으로 수렴시켰다.
• 큰 cc-pVQZ 기저 집합 계산에서 비트스트링을 정렬하기 전에 64비트 정수로 해싱함으로써 성능이 2배 향상되었다.
• ASCI 검색를 통해 확보할 수 있는 압축된 기준 SCI 파동함수는 PT2 수렴 속도를 크게 향상시키고 전체 정확도를 향상시킨다.
• 이 방법은 보다 적은 계산 자원으로도 조지 트리리언의 PT2 기여를 평가할 수 있으며, 병렬 및 GPU 아키텍처에서 높은 확장성을 보여준다.
• 결정적 접근은 샘플링 오차를 제거하고 재현 가능성을 보장하므로, 확률적 방법보다 본질적으로 더 높은 정확도를 가진다.