[논문 리뷰] An orthogonalization-free parallelizable framework for all-electron calculations in density functional theory

Bin Gao, Guanghui Hu외 2명|arXiv (Cornell University)|2020. 07. 28.

Advanced Chemical Physics Studies인용 수 4

한 줄 요약

이 논문은 전자-전자 상호작용을 고려한 코흐-샴 밀도함수이론 계산을 위한 정규직교화를 필요로 하지 않고 병렬 처리가 가능한 알고리즘(PCAL)을 제안한다. 총 에너지 최소화 문제를 재구성하고 반복적 정규직교화를 피하는 것으로, BLAS 최적화 연산을 통해 고성능과 높은 확장성을 달성하여, SCF 및 MOptQR 방법에 비해 대규모 분자 체계에서 우수한 수렴 성능과 성능 향상을 보였다.

ABSTRACT

All-electron calculations play an important role in density functional theory, in which improving computational efficiency is one of the most needed and challenging tasks. In the model formulations, both nonlinear eigenvalue problem and total energy minimization problem pursue orthogonal solutions. Most existing algorithms for solving these two models invoke orthogonalization process either explicitly or implicitly in each iteration. Their efficiency suffers from this process in view of its cubic complexity and low parallel scalability in terms of the number of electrons for large scale systems. To break through this bottleneck, we propose an orthogonalization-free algorithm framework based on the total energy minimization problem. It is shown that the desired orthogonality can be gradually achieved without invoking orthogonalization in each iteration. Moreover, this framework fully consists of Basic Linear Algebra Subprograms (BLAS) operations and thus can be naturally parallelized. The global convergence of the proposed algorithm is established. We also present a precondition technique which can dramatically accelerate the convergence of the algorithm. The numerical experiments on all-electron calculations show the efficiency and high scalability of the proposed algorithm.

연구 동기 및 목표

• 정규직교화 절차의 입자 제곱 복잡도로 인해 발생하는 전자-전자 상호작용 Kohn–Sham DFT 계산의 계산 병목 현상을 해결한다.
• 각 반복 단계에서 명시적 또는 암시적 정규직교화를 피하는 확장성 있고 병렬 처리 가능한 알고리즘을 개발한다.
• 유한요소 이산화와 BLAS 최적화 연산을 활용하여 대규모 전자-전자 상호작용 계산을 효율적으로 수행할 수 있도록 한다.
• 새로운 조건부 전치행렬을 도입하여 전역 수렴성을 확보하고 수렴 속도를 향상시킨다.
• 대규모 분자 체계에서의 강건성과 높은 병렬 확장성을 입증한다. C384 분자(1152 개 오비탈 포함)를 포함한 시스템에서 검증하였다.

제안 방법

• 정규직교화가 필요 없는 조건부 수렴을 보장하는 총 에너지 최소화 문제로 Kohn–Sham 기저 상태 문제를 재구성한다.
• 정규직교화를 명시적으로 수행하지 않고 최적화 동역학을 통해 정규직교성을 암묵적으로 유지하는 새로운 알고리즘 프레임워크(PCAL)를 제안한다.
• 핵 주변의 전자 밀도 특이성을 해결하기 위해 반경 방향 메쉬 적응 기법을 사용하는 유한요소 이산화를 적용한다.
• 기본 선형대수부하(Blas) 연산만을 사용하여 고성능 병렬 확장성을 확보한다.
• 최적화 과정의 수렴 속도를 가속화하기 위해 문제 특화 전치행렬을 도입한다.
• 반복적 방법의 전역 수렴을 보장하기 위해 선형 탐색 전략을 적용한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 모든 전자 Kohn–Sham DFT에서 정규직교화 병목 현상을 정규직교화 없이 제거할 수 있는가, 수렴성이나 정확도에 영향을 주지 않고?
• RQ2 정규직교화를 피하면서도 고성능 병렬 확장성을 확보할 수 있는 Kohn–Sham 총 에너지 최소화 프레임워크는 어떻게 설계할 수 있는가?
• RQ3 새로운 전치행렬이 정규직교화를 피하는 알고리즘의 수렴 속도에 미치는 영향는 어떠한가?
• RQ4 기존의 SCF 및 MOptQR 해법에 비해 제안된 방법은 대규모 분자 체계에서 어떻게 확장되는가?
• RQ5 실제 시뮬레이션에서 초기 추정치와 알고리즘 파라미터에 대해 알고리즘이 얼마나 강건한가?

주요 결과

• 180 개 이상의 오비탈을 초과할 경우, 제안된 PCAL 알고리즘은 99% 이상의 병렬 효율성을 확보하여 강력한 확장성을 보였다.
• C384 분자(1152 개 오비탈)에서 16 코어에서 PCAL은 3.76 배의 성능 향상을 기록하여 이상적인 확장성에 근접하였다.
• SCF 및 MOptQR에 비해 CPU 시간을 크게 감소시켰으며, 특히 대규모 체계에서 가장 뚜렷한 감소 효과를 보였다.
• 초기 추정치와 알고리즘 파라미터에 민감하지 않아 수치 실험에서 강건성을 입증하였다.
• 전치행렬은 테스트된 모든 분자(He, LiH, CH4, H2O, C6H6, C12H10N2)에서 수렴 속도를 가속화하였으며, 복잡도 증가 없이 효율성을 향상시켰다.
• SCF는 대규모 시스템에서 발산하는 반면, 이 방법은 전역 수렴성을 유지하고 C384 테스트에서 발산 문제 없이 안정적으로 작동하였다.