[논문 리뷰] Angle-Dependent {\it Ab initio} Low-Energy Hamiltonians for a Relaxed Twisted Bilayer Graphene Heterostructure

Shiang Fang, Stephen Carr외 3명|arXiv (Cornell University)|2019. 07. 31.

Graphene research and applications인용 수 13

한 줄 요약

이 논문은 DFT와 워니에르 함수 변환, k·p 전개를 결합하여, 기계적 완화를 고려한 비틀어진 이중층 그래핀(tBLG)에 대해 각도에 따라 변하는 아비지노우 저에너지 해밀토니안을 제시한다. 이는 각도에 따라 변하는 가짜 게이지 필드와 운동량에 의존하는 다층 간 상호작용을 포착하여, 마법의 각도 근처에서 평탄한 밴드와 입자-홀 비대칭성을 정확히 모델링할 수 있게 하며, 비틀어진 2차원 이종구조에서 상호작용 전자 이론을 수립하는 데 필수적이다.

ABSTRACT

We present efficient angle-dependent low-energy Hamiltonians to describe the properties of the twisted bilayer graphene (tBLG) heterostructure, based on {\it ab initio} calculations of mechanical relxation and electronic structure. The angle-dependent relaxed atomic geometry is determined by continuum elasticity theory, which induces both in-plane and out-of-plane deformations in the stacked graphene layers. The electronic properties corresponding to the deformed geometry are derived from a Wannier transformation to local interactions obtained from Density Functional Theory calculations. With these {\it ab initio} tight-binding Hamiltonians of the relaxed heterostructure, the low-energy effective theories are derived from the projections near Dirac cones at K valleys. For twist angles ranging from 0.7$^\circ$ to 4$^\circ$, we extract both the intra-layer pseudo-gauge fields and the inter-layer coupling terms in the low-energy Hamiltonians, which extend the conventional low-energy continuum models. We further include the momentum dependent inter-layer scattering terms which give rise to the particle-hole asymmetric features of the electronic structure. Our model Hamiltonians can serve as a starting point for formulating physically meaningful, accurate interacting electron theories.

연구 동기 및 목표

• 기계적 완화 효과를 포함한 정확한 각도에 따라 변하는 저에너지 효과 해밀토니안을 개발하기 위해.
• 기존 연속체 모델의 한계를 극복하기 위해 아비지노우 전자 구조와 완화에 의해 유도된 가짜 게이지 필드를 통합하기 위해.
• 운동량에 의존하는 다층 간 상호작용과 입자-홀 비대칭성을 포착하여 물리적으로 의미 있는 상호작용 전자 이론을 수립하기 위해.
• 높은 정확도와 물리적 투명성을 갖춘 체계적이고 다스케일 프레임워크를 제공하여 tBLG 및 유사한 반데르발스 이종구조를 모델링하기 위해.
• 유형의 모델 스크립트를 공개하여 재현 가능성과 다른 2차원 이종구조로의 확장 지원을 위해.

제안 방법

• VASP를 사용하여 PBE 함수를 적용하고, 반데르발스 보정으로서 SCAN+rVV10을 사용하여 tBLG의 완화된 원자 구조를 결정하기 위해 아비지노우 DFT 계산을 수행한다.
• 9×9 격자를 사용한 일반화된 스택형 결함 에너지(GSFE) 계산을 통해, 평면 내 및 평면 외 변형을 포함한 완화된 원자 위치를 결정한다.
• DFT 밴드의 최대 국소화 워니에르 함수(MLWF) 변환을 통해 아비지노우 타이트버드 해밀토니안을 구성하여 물리적으로 투명하고 매개변수 없는 기술을 확보한다.
• K 밸리 근처의 k·p 전개를 적용하여 각도에 따라 변하는 가짜 게이지 필드와 다층 결합을 포착하는 저에너지 효과 해밀토니안을 유도한다.
• 전자 구조에서 관측된 입자-홀 비대칭성을 재현하기 위해 운동량에 의존하는 다층 간 상호작용 항을 포함한다.
• 0.7°에서 4° 사이의 비틀기 각도 전역에서 모델을 검증하여 마법의 각도 근처에서 평탄한 밴드와 밴드 갭과 같은 알려진 특성과 일관성을 확보한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 비틀어진 이중층 그래핀에서의 기계적 완화가 다양한 비틀기 각도에서 저에너지 전자 구조에 미치는 영향은 무엇인가?
• RQ2 완화된 tBLG의 저에너지 해밀토니안에 나타나는 각도에 따라 변하는 가짜 게이지 필드와 다층 간 결합 항은 무엇인가?
• RQ3 운동량에 의존하는 다층 간 상호작용 항이 전자 스펙트럼의 입자-홀 비대칭성에 미치는 영향은 무엇인가?
• RQ4 DFT와 워니에르 변환을 통해 유도된 아비지노우 타이트버드 모델이 실험에서 관측된 평탄한 밴드 특성과 밴드 갭을 정확히 재현할 수 있는가?
• RQ5 유도된 해밀토니안이 비틀어진 2차원 이종구조에서 상호작용 전자 이론을 수립하는 데 얼마나 효과적인 기초가 될 수 있는가?

주요 결과

• 완화된 tBLG의 구조는 스택형 에너지 최소화에 의해 상당한 평면 내 및 평면 외 변형을 보이며, 이 변형 패턴은 비틀기 각도에 크게 의존한다.
• 각도에 따라 변하는 가짜 게이지 필드가 저에너지 해밀토니안에 나타나며, 이는 재조정된 디랙 콘 분산과 밴드 토폴로지 기술에 필수적이다.
• 운동량에 의존하는 다층 간 상호작용 항이 전자 구조의 입자-홀 비대칭성의 주요 원인으로 확인되었으며, 실험 관측과 일치한다.
• 모델은 평탄한 밴드의 전자 측과 홀 측 양쪽에서의 단일 입자 갭을 성공적으로 재현하였으며, 이는 완화 효과에 민감하고 실험 데이터와 일치한다.
• 기존 연속체 모델을 초월하여 각도에 따라 변하는 아비지노우 매개변수를 피팅 없이 포함함으로써, 상관관계 있는 상에 대한 예측 능력이 향상된다.
• 이 프레임워크는 일반화 가능하며, 오픈소스 스크립트로 구현되어 있어(https://github.com/stcarr/kp_tblg), 삼중층 그래핀 및 전이 금속 디 chalcogenide 초격자와 같은 다른 2차원 이종구조로의 적용이 가능하다.