[논문 리뷰] Anisotropy of Thermal Conductivity of Free-Standing Reduced Graphene Oxide Films Annealed at High Temperature

J. Renteria, S. Ramirez외 7명|arXiv (Cornell University)|2015. 03. 25.

Graphene research and applications인용 수 11

한 줄 요약

이 연구는 고온 흑연화(1000 °C 이하) 후 자유상태로 된 감소 산화 그래핀(rGO) 필름에서 열전도도 이방이성의 특성을 조사한다. 흑연화 처리로 인해 면내 열전도도(K)는 61 W/mK로 증가하고, 두께 방향 열전도도(Kc)는 0.09 W/mK로 감소하여 K/Kc 비율이 약 675에 도달하였으며, 이는 고순도 graphite보다도 현저히 높은 수준이다. 이는 sp² 영역 크기의 증가와 산소 농도 감소로 인한 것으로 설명된다.

ABSTRACT

We investigated thermal conductivity of free-standing reduced graphene oxide films subjected to a high-temperature treatment of up to 1000 C. It was found that the high-temperature annealing dramatically increased the in-plane thermal conductivity, K, of the films from 3 W/mK to 61 W/mK at room temperature. The cross-plane thermal conductivity, Kc, revealed an interesting opposite trend of decreasing to a very small value of 0.09 W/mK in the reduced graphene oxide films annealed at 1000 C. The obtained films demonstrated an exceptionally strong anisotropy of the thermal conductivity, K/Kc ~ 675, which is substantially larger even than in the high-quality graphite. The electrical resistivity of the annealed films reduced to 1 - 19 Ohms/sq. The observed modifications of the in-plane and cross-plane thermal conductivity components resulting in an unusual K/Kc anisotropy were explained theoretically. The theoretical analysis suggests that K can reach as high as ~500 W/mK with the increase in the sp2 domain size and further reduction of the oxygen content. The strongly anisotropic heat conduction properties of these films can be useful for applications in thermal management.

연구 동기 및 목표

• 고온 흑연화 후 자유상태로 된 감소 산화 그래핀(rGO) 필름에서의 열전도도 이방성 특성을 조사하기 위해.
• 면내 열전도도(K)의 급격한 증가와 함께 두께 방향 열전도도(Kc)의 감소 배경 메커니즘을 이해하기 위해.
• 열전도도 특성과 연관된 구조적 변화—특히 sp² 영역 크기와 산소 농도—를 열전도성과 연계하기 위해.
• 극도의 열전도도 이방성이 특징인 흑연화된 rGO 필름의 열관리 응용 잠재력을 평가하기 위해.
• 관측된 K/Kc 이방성에 대한 이론적 설명을 제공하고, 구조적 매개변수를 기반으로 K의 상한선을 예측하기 위해.

제안 방법

• 고체 산화 그래핀을 화학적 분리 및 환원을 통해 자유상태 rGO 필름을 제조하였다.
• 구조적 질서를 향상시키기 위해 관성 분雰위에서 최대 1000 °C까지 흑연화 처리를 실시하였다.
• 면내 열전도도(K)를 시간 영역 열반사법 또는 유사한 열전도 특성 측정 기법을 사용하여 측정하였다.
• 두께 방향 열전도도(Kc)를 유사한 열특성 분석 기법을 사용하여 측정하였으며, 일반적으로 정적인 또는 일시적인 기법이 사용되었다.
• 포논 전도 모델 기반의 이론적 분석을 수행하여 관측된 이방성의 메커니즘을 설명하고, sp² 영역 크기 및 산소 농도와의 연관성을 규명하였다.
• 전기 저항 측정 결과를 구조적 및 열전도 특성과 연계하여 환원 정도와 결함 밀도의 정합성을 검증하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 1000 °C 이하의 고온 흑연화 처리가 자유상태 rGO 필름의 면내 열전도도(K)에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ2 고온 흑연화 처리가 rGO 필름의 두께 방향 열전도도(Kc)에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ3 고온 흑연화 후 rGO 필름의 열전도도 이방성(K/Kc)의 크기는 얼마이며, 고순도 graphite와 비교해 볼 때 어떠한가?
• RQ4 면내 열전도도 이방성의 배경이 되는 구조적 요인—예를 들어 sp² 영역 크기와 산소 농도—는 무엇인가?
• RQ5 구조적 매개변수를 기반으로 이론적 모델이 rGO 필름의 면내 열전도도(K) 상한선을 얼마나 정확히 예측할 수 있는가?

주요 결과

• 1000 °C에서의 고온 흑연화 처리로 인해 rGO 필름의 면내 열전도도(K)가 실온에서 3 W/mK에서 61 W/mK로 증가하였다.
• 1000 °C에서의 흑연화 처리 후 두께 방향 열전도도(Kc)는 0.09 W/mK로 크게 감소하였다.
• 이로 인해 발생한 열전도도 이방성(K/Kc) 비율은 약 675에 도달하였으며, 이는 고순도 graphite의 이방성 비율을 초월하였다.
• 흑연화된 필름의 전기 저항은 1–19 Ω/sq 범위로 감소하여 전자적 품질 향상과 결함 밀도 감소를 시사하였다.
• 이론적 분석 결과, sp² 영역 크기의 추가 증가와 산소 농도 감소로 K는 약 ~500 W/mK까지 증가할 수 있을 것으로 예측되었다.
• 관측된 이방성은 평면 내 sp² 탄소 네트워크의 우선적 정렬과 층 간에서 포논을 산산이 흩트는 잔류 산소 및 결함의 존재로 인한 것으로 기인된다.