[논문 리뷰] Annealing glasses by cyclic shear deformation

Pallabi Das, Anshul D. S. Parmar외 1명|arXiv (Cornell University)|2018. 05. 31.

Computer Graphics and Visualization Techniques참고 문헌 18인용 수 14

한 줄 요약

이 논문은 모델 유리 형성체에서 저에너지, 평형 유사 상태로의 안정화를 가속화하기 위한 순환 비틀림 변형을 조사한다. 순환 비틀림만으로는 평형 샘플링을 보장하지 못하지만, 저온에서도 평형 분포를 성공적으로 생성할 수 있도록, 순환 비틀림을 시도 상태로 사용하고, 일 소산을 수용 기준에 통합한 하이브리드 몬테카를로 알고리즘을 개발한다.

ABSTRACT

A major challenge in simulating glassy systems is the ability to generate configurations that may be found in equilibrium at sufficiently low temperatures, in order to probe static and dynamic behaviour close to the glass transition. A variety of approaches have recently explored ways of surmounting this obstacle. Here, we explore the possibility of employing mechanical agitation, in the form of cyclic shear deformation, to generate low energy configurations in a model glass former. We perform shear deformation simulations over a range of temperatures, shear rates and strain amplitudes. We find that shear deformation induces faster relaxation towards low energy configurations, or overaging, in simulations at sufficiently low temperatures, consistently with previous results for athermal shear. However, for temperatures at which simulations can be run till a steady state is reached with or without shear deformation, we find that the inclusion of shear deformation does not result in any speed up of the relaxation towards low energy configurations. Although we find the configurations from shear simulations to have properties indistinguishable from an equilibrium ensemble, the cyclic shear procedure does not guarantee that we generate an equilibrium ensemble at a desired temperature. In order to ensure equilibrium sampling, we develop a hybrid Monte Carlo algorithm that employs cyclic shear as a trial generation step, and has acceptance probabilities that depend not only on the change in internal energy but also on heat dissipated (equivalently, work done). We show that such an algorithm indeed generates an equilibrium ensemble.

연구 동기 및 목표

• 유리 전이 부근에서 느린 동역학으로 인해 저온 평형 유사 상태에 도달하는 데 어려움이 있는 유리 형성 시스템의 문제를 해결한다.
• 분자 동역학 시뮬레이션에서 순환 비틀림 변형이 저에너지 상태로의 안정화를 향상시킬 수 있는지 조사한다.
• 순환 비틀림과 에너지 및 일 기반 수용 기준을 결합한 하이브리드 몬테카를로 알고리즘을 개발하여 평형 샘플링을 보장한다.
• 순환 비틀림만으로 평형 분포를 생성하는 것과 몬테카를로 샘플링을 병행할 경우의 신뢰성과 비교한다.
• 기대 평형 값과의 비교를 통해 방법의 타당성을 검증한다.

제안 방법

• 다양한 온도, 비틀림 속도 및 변형률 진폭에서 순환 비틀림 변형을 적용한 분자 동역학 시뮬레이션을 수행한다.
• 시스템에 주기적인 비틀림 변형을 적용하기 위해 SLLOD 운동 방정식을 사용한다.
• 순환 비틀림이 시도 상태 구성(configuration)를 생성하는 하이브리드 몬테카를로 알고리즘을 도입한다.
• 메트로폴리스 수용 확률에 내부 에너지 변화와 일(열 소산)을 모두 통합한다.
• 몬테카를로 단계에서 목표 수용률을 유지하기 위해 변형률 진폭을 적응적으로 조정한다.
• 순환 비틀림만 사용한 경우와 하이브리드 몬테카를로 시뮬레이션 간의 에너지 분포 및 구조적 성질을 비교한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 유리 형성체에서 순환 비틀림 변형만으로도 저에너지 구성으로의 안정화를 가속화할 수 있는가?
• RQ2 몬테카를로 샘플링 없이 순환 비틀림을 적용하면 저온에서 평형 분포를 생성할 수 있는가?
• RQ3 몬테카를로 단계에 일 기반 수용 기준을 통합할 경우 샘플링 효율성과 평형 수렴에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ4 변형률 진폭과 시스템 크기가 하이브리드 알고리즘의 에너지 분포와 수용률에 미치는 영향은 무엇인가?
• RQ5 하이브리드 알고리즘은 기대 평형 값과 일치하는 고유 구조 에너지 분포를 생성할 수 있는가?

주요 결과

• 순환 비틀림만으로도 저온(예: T=0.37)에서 안정화가 가속화되며, 비열적 비틀림 결과와 일관되지만, 평형 샘플링을 보장하지는 않는다.
• 정체 상태 안정화가 가능한 온도에서는, 몬테카를로 샘플링 없이 순환 비틀림을 적용해도 정지 상태 시뮬레이션과 비교해 안정화 속도가 빨라지지 않는다.
• 몬테카를로 샘플링 없이 고유 구조 에너지 분포는 평형 기대값보다 체계적으로 높은 값으로 이격되어 있으며, 특히 큰 변형률 진폭에서 두드러진다.
• 일 기반 수용 기준을 포함한 하이브리드 몬테카를로 알고리즘은 저온에서도 예상 평형 값과 일치하는 에너지 분포를 성공적으로 생성한다.
• 한 사이클당 평균 일은 시스템 크기와 변형률 진폭이 증가함에 따라 증가하여, 일 값이 클 경우 몬테카를로 단계에서 수용률이 낮아진다.
• 변형률 진폭을 적응적으로 조정함으로써 수용률을 적절한 수준으로 유지하고, 정확한 평형 에너지 분포로의 수렴을 가능하게 한다.