[논문 리뷰] Anomalous circularly polarized light emission in organic light-emitting diodes caused by orbital-momentum locking

Wan Li, Yizhou Liu외 2명|arXiv (Cornell University)|2022. 05. 18.

Synthesis and Properties of Aromatic Compounds인용 수 5

한 줄 요약

이 연구는 나선형 폴리머 기반 OLED에서 궤도동량 결합이라는 토폴로지 전자적 성질에 의해 발생하는 이례적인 원형 편광된(CP) 빛 방출을 규명한다. 이는 전방 및 후방 방출에서 편광의 수동성이 반대가 되는 현상으로, 전방과 후방에서의 방출 수동성이 서로 반대가 되며, 이는 전도도에 의한 반사에 의한 상쇄를 억제하여 순순환 편광을 수십만 배 이상 향상시킨다. 이는 고효율의 카이로옵티컬 전자 장치를 가능하게 한다.

ABSTRACT

Chiral circularly polarized (CP) light is central to many photonic technologies, from optical communication of spin information to novel display and imaging technologies. As such, there has been significant effort in the development of chiral emissive materials that allow for the emission of strongly dissymmetric CP light from organic light-emitting diodes (OLEDs). A consensus for chiral emission in such devices is that the molecular chirality of the active layer determines the favored light handedness of CP emission, regardless of the light-emitting direction. Here, we discover that, unconventionally, oppositely propagating CP light exhibits opposite handedness, and reversing the current-flow in OLEDs also switches the handedness of the emitted CP light. This direction-dependent CP emission boosts the net polarization rate by orders of magnitude by resolving an established issue in CP-OLEDs, where the CP light reflected by the back electrode typically erodes the measured dissymmetry. Through detailed theoretical analysis, we assign this anomalous CP emission to a ubiquitous topological electronic property in chiral materials, namely the orbital-momentum locking. Our work paves the way to design new chiroptoelectronic devices and probes the close connections between chiral materials, topological electrons, and CP light in the quantum regime.

연구 동기 및 목표

• 금속 전극에 의한 후방 반사로 인해 발생하는 CP-OLED에서 순순환 편광이 감소하는 오랜 문제를 해결하기 위해.
• 나선형 물질에서의 토폴로지 전자적 성질이 전자발광에서 비정상적인 CP 방출 거동을 유도할 수 있는지 조사하기 위해.
• OLED에서 전류 흐름 방향이 방출되는 CP 빛의 수동성을 뒤바꾸어, 기존의 기대와는 정반대되는 현상을 보여주기 위해.
• 궤도동량 결합과 유기 반도체에서의 강화된 카이로옵티컬 반응 사이의 이론적 연결 고리를 수립하기 위해.

제안 방법

• ITO, PEDOT:PSS, TFB, TPBi, Ca, Al 또는 ZnO/PEIE, TCTA, MoOx, Au를 사용하여 환형 폴리머 발광체(F8BT:[P]-aza[6]helicene)를 포함한 전통적 및 뒤집힌 OLED 장치를 제작하였다.
• VASP를 사용하여 전자적 파동함수와 전하 밀도를 계산하기 위해 고전적 밀도함수이론(DFT) 계산을 수행하였다. 이는 나선형 F8BT 구조가 비틀어진 형태로 배열된 경우를 대상으로 하였다.
• 평면파 기저 집합을 사용하여 CP 전기 dipole 전이 진폭을 계산하였으며, 행렬 요소는 G-벡터의 합으로 표현되었다: $ I_{R/L} \propto \left| \sum_{G_x, G_y, G_z > 0} c^{1}_{\mathbf{G}} \left( \frac{\partial c^{0}_{\mathbf{G}}}{\partial G_x} \mp i \frac{\partial c^{0}_{\mathbf{G}}}{\partial G_y} \right)^* \right|^2 $, 에너지 보존은 델타 함수를 통해 포함되었다.
• 실공간에서의 토폴로지 위상 둘레를 수량화하기 위해 궤도각운동량(OAM) 둘레수 $ l = \frac{1}{2\pi} \oint_C d\mathbf{r} \cdot \boldsymbol{\nabla}_r \varphi(\mathbf{r}) $ 를 정의하였다.
• 대칭 제약 조건 분석: 역행성 대칭과 시간역전 대칭의 부재는 $ I_R \neq I_L $ 를 가능하게 하여 카이로피치 방출을 가능하게 한다.
• 실험적 CP-EL을 전방 및 후방 방출 방향에서 비교하고, 궤도동량 결합 이론 예측과 관련지어 분석하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 나선형 유기 반도체에서 궤도동량 결합이 OLED에서 방향 의존성 원형 편광 전자발광을 유도할 수 있는가?
• RQ2 기존 기대와는 반대로 금속 전극에 의한 후방 반사에도 불구하고 CP-OLED에서 순순환 편광이 높은 이유는 무엇인가?
• RQ3 전류 흐름 방향이 나선형 OLED에서 방출되는 원형 편광 빛의 수동성에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ4 OAM 둘레수와 같은 토폴로지 전자적 성질이 유기 장치에서 이례적인 카이로옵티컬 반응을 가능하게 하는 역할은 무엇인가?

주요 결과

• 나선형 폴리머 OLED에서 전방 및 후방 CP 방출은 기존 기대와는 달리 반대 수동성을 보이며, 양방향에서 동일한 수동성이 유지된다는 기존 이론을 도전한다.
• 이상적인 CP 방출은 나선형 물질 고유의 토폴로지 전자적 성질인 궤도동량 결합에 기인하며, 이는 기존에 $ I_R = I_L $ 를 강제하는 대칭 제약 조건을 깨뜨린다.
• 이제 후방 반사된 빛은 전방 방출과 동일한 수동성을 가지며, 이로 인해 편광 상쇄가 제거되고 순순환 편광이 수십만 배 이상 향상된다.
• 장치 내 전류 흐름 방향이 방출되는 CP 빛의 수동성을 제어할 수 있어 전기적 스위칭을 통한 원형 편광 제어가 가능하다.
• 이론적 계산은 역행성 대칭과 시간역전 대칭의 부재가 $ I_R \neq I_L $ 를 가능하게 하며, OAM 둘레수 $ l $ 가 파동함수 위상 구조의 토폴로지 성질을 정량화함을 확인하였다.
• 관측된 CP-EL 강도와 비대칭 계수는 광발광에서 관측된 값과 유사하거나 이를 초월하며, 오랫동안 지속된 카이로옵티컬 전자 장치의 이질성 문제를 해결하였다.