[논문 리뷰] Atomic Permutationally Invariant Polynomials for Fitting Molecular Force Fields

Alice E. A. Allen, Gábor Cśanyi외 2명|arXiv (Cornell University)|2020. 10. 23.

Machine Learning in Materials Science참고 문헌 77인용 수 52

한 줄 요약

본 논문은 원자 순열 불변 다항식(aPIP)을 분자 시스템까지 확장하고, 저차수 바디 항의 경험적 유사 항과 데이터 기반 적합을 결합하여 소형 유기 분자에 대해 전달 가능하고 정확한 포스필드를 달성한다.

ABSTRACT

We introduce and explore an approach for constructing force fields for small molecules, which combines intuitive low body order empirical force field terms with the concepts of data driven statistical fits of recent machine learned potentials. We bring these two key ideas together to bridge the gap between established empirical force fields that have a high degree of transferability on the one hand, and the machine learned potentials that are systematically improvable and can converge to very high accuracy, on the other. Our framework extends the atomic Permutationally Invariant Polynomials (aPIP) developed for elemental materials in [Mach. Learn.: Sci. Technol. 2019 1 015004] to molecular systems. The body order decomposition allows us to keep the dimensionality of each term low, while the use of an iterative fitting scheme as well as regularisation procedures improve the extrapolation outside the training set. We investigate aPIP force fields with up to generalised 4-body terms, and examine the performance on a set of small organic molecules. We achieve a high level of accuracy when fitting individual molecules, comparable to those of the many-body machine learned force fields. Fitted to a combined training set of short linear alkanes, the accuracy of the aPIP force field still significantly exceeds what can be expected from classical empirical force fields, while retaining reasonable transferability to both configurations far from the training set and to new molecules.

연구 동기 및 목표

• 전통적 전달 가능한 경험적 포스 필드와 데이터 기반 기계학습 포텐셜 간의 차이를 해소하기 위해 aPIP 기반의 분자 포스 필드를 개발한다.
• 바디 차수 분해를 통해 항의 차원을 낮게 유지하면서 4-바디 상호작용까지 체계적으로 개선할 수 있도록 한다.
• 정규화 및 반복적인 데이터 적합을 통해 매끄러운 PES 외삽을 보장하고 과적합을 방지한다.

제안 방법

• 전체 에너지를 원소 특이적 구성 요소를 갖는 네-바디까지의 바디 차수 항으로 분해한다.
• 직교좌표를 회전 불변의 거리 및 각도 좌표로 변환하고, 기본 불변량(primary invariants)과 보조 불변량(secondary invariants)을 사용하여 순열 불변 다항식을 구성한다.
• 계산 비용 관리 차원에서 거리 기반 컷오프를 적용하고, PES의 구멍이 생기지 않도록 매끄러운 컷오프를 사용한다.
• 계수의 선형 조합으로 나타난 기저 함수들을 에너지와 힘에 대해 규제 선형 최소제곱으로 적합한다.
• 라플라스 규제와 양측 컷오프를 적용하여 매끄러움을 촉진하고 PES의 비물리적 영역을 방지한다.
• PES 커버리지와 외삽을 개선하기 위한 반복적 데이터 수집 및 적합 스킴을 사용한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 aPIP 기반 포텐셜이 제어된 바디 차수에서 관련 분자들 간의 전달 가능성을 높은 정확도로 유지할 수 있는가?
• RQ2 바디 차수를 제한하고 규제화를 적용하는 것이 분자 포스 필드의 정확도와 외삽 거동에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ3 거리-각도 좌표 및 순열 불변 다항식이 소분자 PES 피팅에서 전체 고차 ML 접근법과 비교해 어떤 이점을 가지는가?

주요 결과

• aPIP 기반 포스 필드는 일반화된 4-바디 항까지 활용하여 소형 유기 분자에 대해 높은 정확도를 달성하며, 분자별로 다수의 바디 ML 포스 필드와 비견된다.
• 짧은 직선 알칸의 결합 학습 세트에 맞춰진 경우, aPIP의 정확도는 전통적 경험적 포스 필드의 성능을 크게 능가하면서도 학습 세트 외부 구성 및 새로운 분자에 대한 전달 가능성을 유지한다.
• 규제화와 반복적 적합 체계는 PES의 매끄러움과 외삽을 개선하고 구멍을 피하는 데 도움을 준다.
• 거리-각도 불변 표현과 대칭 적응 다항식은 명시적 이산 원자 유형 없이 다원소 시스템의 확장 가능한 처리를 가능하게 한다.