[논문 리뷰] Atomistic defect states as quantum emitters in monolayer MoS$_2$

Julian Klein, Michael Lorke외 13명|arXiv (Cornell University)|2019. 01. 04.

2D Materials and Applications참고 문헌 50인용 수 52

한 줄 요약

본 논문은 초미세 헬륨 이온 빔 조사 및 그 후의 hBN 캡슐화에 의해 모노레이어 MoS2에서 결정론적으로 광활성 단일 결함 방출체를 생성하는 것을 보여주고, DFT 및 독립 보손 모델 분석으로 뒷받침된다.

ABSTRACT

Quantum light sources in solid-state systems are of major interest as a basic ingredient for integrated quantum device technologies. The ability to tailor quantum emission through deterministic defect engineering is of growing importance for realizing scalable quantum architectures. However, a major difficulty is that defects need to be positioned site-selectively within the solid. Here, we overcome this challenge by controllably irradiating single-layer MoS$_{2}$ using a sub-nm focused helium ion beam to deterministically create defects. Subsequent encapsulation of the ion bombarded MoS$_{2}$ flake with high-quality hBN reveals spectrally narrow emission lines that produce photons at optical wavelengths in an energy window of one to two hundred meV below the neutral 2D exciton of MoS$_{2}$. Based on ab-initio calculations we interpret these emission lines as stemming from the recombination of highly localized electron-hole complexes at defect states generated by the helium ion bombardment. Our approach to deterministically write optically active defect states in a single transition metal dichalcogenide layer provides a platform for realizing exotic many-body systems, including coupled single-photon sources and exotic Hubbard systems.

연구 동기 및 목표

• Focused helium ion beam을 사용하여 MoS2에서 광학적으로 활성화된 결함 방출체의 결정론적, 위치 선택적 생성을 Demonstrate.
• hBN 캡슐화를 통해 중성 MoS2 엑시톤 아래에서 스펙트럼적으로 좁고 안정적인 결함 발광을 달성할 것 Achieve.
• ab-initio 계산 및 엑시톤-진동자 결합 모델을 사용하여 발광에 관여하는 결함 상태를 식별할 것 Identify.
• 광학적 특성(선폭, 포화, 온도 의존성)을 특성화하여 단일 방출체 동작을 확립할 것.
• 결합 양자 방출체 및 양자 다체 광학 시스템에서의 응용 가능성에 대해 논의할 것

제안 방법

• MoS2/hBN 이질구조를 2.2×10^12 cm^-2의선량으로 서브- nm 초점 헬륨 이온 빔으로 Bombard.
• 조사된 MoS2를 고품질의 hBN으로 캡슐화하여 분광 선폭과 안정성을 향상시킬 것.
• 저온 μ-PL을 수행하여 중성 엑시톤 아래의 100–220 meV 창에서 분광적으로 예리한 결함 발광 X_L을 식별.
• X^A_1s 아래의 결합 경로와 결함 상태로의 흡수 경로를 탐색하기 위한 PLE 분광법을 수행.
• Mo-Vacancies(V_Mo^0, V_Mo^1−, V_Mo^2−, V_Mo^3−)의 DFT 계산(VASP, PBE)을 수행하고 결함 상태 에너지를 분석.
• 독립 보손 모델로 선형 모양과 온도 의존성을 모델링하여 전자-진동자 결합과 국소화 스케일을 추출

실험 결과

연구 질문

• RQ1 서브- nm 헬륨 이온 빔 조사가 MoS2에서 광학적으로 활성화된 결함 상태를 결정적으로 기록할 수 있는가?
• RQ2 발광을 담당하는 결함 상태의 에너지, 특성 및 국소화는 무엇인가?
• RQ3 hBN 캡슐화가 결함 방출체의 선폭, 안정성 및 분광 위치에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ4 이들 결함 방출체의 엑시톤-진동자 결합의Nature는 무엇이며 복방 기대 수명은 얼마인가?
• RQ5 PLE 측정이 결함 상태로의 연속 흡수 경로를 드러내고 결함 기반 재결합 그림을 지지하는가?

주요 결과

• 스펙트럼적으로 좁은 결함 발광 X_L이 중성 X_A^1s 아래 100–220 meV에서 나타나고 FWHM은 0.5–6 meV이다.
• 방출원은 공간적으로 국지화되어 있으며 헬륨 이온 조사 후 hBN 캡슐화를 거친 경우에만 발생한다.
• 발광은 단일 결함 상태 방출에 일치하는 포화 전력 의존도(P_sat ≈ 10 μW)를 보인다.
• X_A^1s에서의 PLE 들뜸이 X_L 발광을 증가시켜 자유 엑시톤 에너지 아래의 결함 관련 흡수 경로에 접근 가능함을 시사한다.
• V_Mo^0, V_Mo^1−, V_Mo^2−, V_Mo^3−에 대한 DFT는 간극 내의 결함 상태를 예측하며 최저 전하 상태의 전자-구경 상태가 CBM 근처에 위치한다; ΔE^DFT ≈ 0.22 eV가 가장 큰 관측 ΔE_L에 일치한다.
• 독립 보손 모델은 온도 의존적 선모양을 잘 설명하며 유효 국소화 반지름 a_B ≈ 2 nm 및 전자-엑시톤 방출 수명의 상한 < 150 ps를 도출한다.