[논문 리뷰] Atomistic Global Optimization X: A Python package for optimization of atomistic structures

Mads-Peter Verner Christiansen, Nikolaj Rønne외 1명|arXiv (Cornell University)|2022. 04. 04.

Machine Learning in Materials Science참고 문헌 91인용 수 37

한 줄 요약

이 논문은 원자 구조의 글로벌 최적화를 위한 모듈러한 파이썬 프레임워크인 AGOX를 소개한다. 이는 랜덤 서치부터 GOFEE와 같은 기계학습 보조 방법에 이르기까지 다양한 알고리즘의 효율적 구현과 실험을 가능하게 하며, ASE와 통합되어 실시간으로 서rogate 모델을 사용할 수 있도록 지원한다. 특히 가우시안 프로세스 회귀를 통한 서rogate 모델링을 통해 클러스터, 표면, 그래핀에 내장된 질화물과 같은 복잡한 시스템에서의 구조 탐색을 크게 가속화한다.

ABSTRACT

Modelling and understanding properties of materials from first principles require knowledge of the underlying atomistic structure. This entails knowing the individual identity and position of all involved atoms. Obtaining such information for macro-molecules, nano-particles, clusters, and for the surface, interface, and bulk phases of amorphous and solid materials represents a difficult high dimensional global optimization problem. The rise of machine learning techniques in materials science has, however, led to many compelling developments that may speed up such structure searches. The complexity of the new methods have established the necessity for an efficient way of experimenting with and assembling them into global optimization algorithms. In this paper we introduce the Atomistic Global Optimization X (AGOX) framework and code, as a customizable approach to building efficient global optimization algorithms. A modular way of expressing global optimization algorithms is described and modern programming practices are used to enable that modularity in the freely available AGOX python package. Two examples of global optimization problems are analyzed: One that is computationally inexpensive which is used to showcase that AGOX enables the expression of multiple global optimization algorithms. As the other example, AGOX is used for solving a complex atomistic optimization problem for a metal-nitride nano-cluster embedded in a graphene sheet as described at the density functional theory (DFT) level.

연구 동기 및 목표

• 원자 시스템에서 글로벌 최적화 알고리즘을 구현하고 테스트할 수 있는 유연하고 확장 가능한 프레임워크를 개발하기 위해.
• 기계학습을 통합한 현대 최적화 방법의 복잡성 증가에 대응하기 위해, 빠른 프로토타이핑과 실험을 가능하게 하기 위해.
• 첫 번째 원리 계산과 서rogate 모델을 하나의 사용자 友好的한 코드베이스 내에서 원활하게 통합하기 위해.
• 베신-하핑에서 유전적 알고리즘, 기계학습 가속화 방법에 이르기까지 다양한 최적화 전략을 다양한 재료 시스템에서 지원하기 위해.
• 현대 프로그래밍 기법과 전자 구조 코드와의 상호운용성을 고려한 확장 가능하고 병렬 처리가 가능한 솔루션을 제공하기 위해.

제안 방법

• AGOX는 데이터 유형 모듈(예: 환경, 개체군)과 동작 유형 모듈(예: 생성, 최적화, 평가)을 포함한 모듈러 아키텍처를 기반으로 하며, 글로벌 최적화 워크플로우를 조합할 수 있도록 설계되었다.
• 랜덤 구조 서치(RSS), 베신-하핑(BH), 유전적 알고리즘(EA), GOFEE 등 다양한 최적화 전략을 지원한다. GOFEE는 고비용 DFT 평가를 줄이기 위해 서rogate 포텐셜을 사용한다.
• 서rogate 에너지 장면 모델링을 위해 이중 가우시안 커널을 사용하는 가우시안 프로세스 회귀(GPR)를 적용하며, 하한 신뢰도 기반(LCB) 획득 함수를 통해 불확실성 인식 최적화를 가능하게 한다.
• 구조적 지문은 반경 및 각도 성분(Oganov-Valle 특징)을 기반으로 하며, 파라미터는 σ = 0.2 Å, l1 = 1.0 Å, l2 = 0.1 Å, β = 0.01, Rθ = 4 Å로 설정된다.
• 그래프 라플라시안 고유값 기반 스펙트럴 클러스터링을 통해 위상적으로 구별되는 구조를 식별하며, 미세한 결합 길이 변화에 영향을 받지 않는 견고한 클러스터링을 가능하게 한다.
• ASE와 통합되며, 병렬 온도 조절 등의 방법을 통해 병렬 처리를 지원하여 HPC 자원을 효율적으로 활용할 수 있다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 어떻게 다양한 원자 시스템의 글로벌 최적화 알고리즘을 지원할 수 있는 모듈러하고 조합 가능한 프레임워크를 설계할 수 있는가?
• RQ2 특히 LCB 획득 함수를 사용하는 GPR 기반 기계학습 서rogate 모델은 복잡한 재료의 글로벌 최적화에서 계산 비용을 얼마나 줄일 수 있는가?
• RQ3 AGOX는 탔은 산화물 표면 재구성 사례에서 직접적인 알고리즘 수정을 통해 효율성을 향상시킬 수 있는가?
• RQ4 메탈 질화물 클러스터에 스핀 분극화가 있는 그래핀 내에서와 같이 계산 비용이 높은 큰 시스템으로 AGOX가 효과적으로 확장될 수 있는가?
• RQ5 원자 그래프의 스펙트럴 클러스터링은 최적화 출력에서 고유하고 중복되지 않는 구조를 어떻게 더 잘 식별하는가?

주요 결과

• AGOX는 지원 클러스터, 표면 재구성, 큰 탄소 클러스터와 같은 다양한 시스템에서 RSS, BH, EA, GOFEE를 포함한 여러 글로벌 최적화 방법을 성공적으로 구현하고 벤치마킹하였다.
• LCB 획득 함수를 사용하는 GOFEE 방법은 예측된 에너지와 불확실성 기반으로 유망한 후보를 우선순위 정렬함으로써 고비용 DFT 평가 횟수를 줄였다.
• 주어진 산화주석 표면의 경우, AGOX를 통해 표준 베신-하핑과 기계학습 보조 버전을 직접 비교할 수 있었으며, 후자의 경우 계산 비용이 감소하는 것으로 확인되었다.
• 2차원 탄소 클러스터의 경우, 병렬 온도 조절이 AGOX에 성공적으로 적용되어 병렬 컴퓨팅 자원을 효과적으로 활용하며 수렴 속도를 향상시켰다.
• 라플라시안 고유값 기반 스펙트럴 클러스터링은 구조적으로 유사한 구성 상태를 효과적으로 군집화하여, 미세한 결합 길이 변화에 민감하지 않게 고유한 구조를 견고하게 식별하는 데 성공했다.
• 프레임워크는 완전한 재현 가능성과 사용 용이성을 확보하였으며, AGOX v1.1.0은 GNU GPLv3 라이선스 하에 배포되었고, https://agox.gitlab.io/agox 에 문서가 제공되어 커뮤니티의 도입과 확장에 기여하고 있다.