[논문 리뷰] Atomistic Mechanism of Phase Transition in Shock Compressed Gold Revealed by Deep Potential

Bo Chen, Qiyu Zeng외 5명|arXiv (Cornell University)|2020. 06. 23.

High-pressure geophysics and materials참고 문헌 1인용 수 6

한 줄 요약

이 연구는 깊이 있는 잠재력 분자역학 시뮬레이션을 사용하여 금에서 충격 유도 상전이의 원자구조적 메커니즘을 규명하며, 구조적 질서가 체심입방정(CBC) 상의 구리스 자유 에너지를 크게 낮춘다는 것을 입증한다. (100) 및 (110) 충격 방향에 대해 전이 압력은 각각 159 GPa 및 219 GPa로 발견되었으며, 이는 이전 계산과 비교해 질서 유도 안정화로 인해 임계 압력이 감소함을 시사한다.

ABSTRACT

A detailed understanding of the material response to rapid compression is challenging and demanding. For instance, the element gold under dynamic compression exhibits complex phase transformations where there exist some large discrepancies between experimental and theoretical studies. Here, we combined large-scale molecular dynamics simulations with a deep potential to elucidate the dynamic compression processes of gold from an atomic level. The potential is constructed by accurately reproducing the free energy surfaces of density-functional-theory calculations for gold, from ambient conditions to 15 500 K and 500 GPa. Within this framework, we extend the simulations up to 200 000 atoms size, and found a much lower pressure threshold for phase transitioning from face-centered cubic (FCC) to body-centered (BCC), as compared to previous calculations. Furthermore, the transition pressure is strongly dependent on the shock direction, namely 159 GPa for (100) orientation and 219 GPa for (110) orientation, respectively. Most importantly, the accurate atomistic perspective presents that the shocked BCC structure contains unique features of medium-range and short-range orders, which is named disorders here. We propose a model and demonstrate that the existence of disorders significantly reduces the Gibbs free energies of shocked structures, therefore leading to the lowering of the phase transition pressure. The present study provides a new path to understand the structure dynamics under extreme conditions.

연구 동기 및 목표

• 충격 압축된 금의 상전이에 대한 실험적 연구와 이론적 연구 간의 모순을 해결하기 위해.
• 500 GPa 및 15,500 K까지의 극한 압축 조건에서 금의 원자구조적 동역학을 조사하기 위해.
• 충격 하중 조건에서 체심입방정(CBC) 상을 안정화시키는 데 있어 구조적 질서의 역할을 이해하기 위해.
• 극한 조건에서 밀도함수이론 자유 에너지 표면을 정확히 재현하는 딥 퍼텐셜을 개발하기 위해.
• 금에서 FCC에서 CBC로의 전이에 대한 결정방향 의존성 전이 압력 임계값을 규명하기 위해.

제안 방법

• 0–500 GPa 및 0–15,500 K 범위에서 금의 밀도함수이론 데이터를 기반으로 훈련된 딥 퍼텐셜을 사용한 대규모 분자역학 시뮬레이션을 수행하였다.
• 극한 조건에서 금의 자유 에너지 표면을 정확히 캡처하는 딥 퍼텐셜을 구축하였다.
• 통계적 신뢰성과 현실적인 동역학을 확보하기 위해 최대 200,000 원자를 포함한 시스템에서 충격 압축을 시뮬레이션하였다.
• 충격을 받은 CBC 상의 구조적 특징을 기술하기 위해 단거리 및 중거리 질서 파라미터를 분석하였다.
• 제안된 질서 모델을 사용하여 충격 하중 조건에서 CBC 상의 에너지 안정화 정도를 정량화하였다.
• 특히 (100) 및 (110) 결정학적 방향을 비교하여 이방성 효과를 평가하기 위해 다양한 결정 방향 간의 전이 압력을 비교하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 충격 압축된 금에서 FCC에서 CBC 상으로의 전이에 대한 원자구조적 메커니즘은 무엇인가?
• RQ2 구조적 질서가 충격 압축 조건에서 CBC 상의 구리스 자유 에너지에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ3 금에서 (100) 및 (110) 충격 방향에 대한 결정방향 의존성 전이 압력은 무엇인가?
• RQ4 딥 퍼텐셜 모델이 극한 조건에서 금의 자유 에너지 표면을 얼마나 정확히 재현하는가?
• RQ5 FCC 상과 충격을 받은 CBC 상 간의 단거리 및 중거리 질서 파라미터는 어떻게 다른가?

주요 결과

• 금에서 FCC에서 CBC 상으로의 전이 압력은 (100) 방향에 대해 159 GPa, (110) 방향에 대해 219 GPa로 크게 감소하였으며, 이는 이전의 이론적 추정치보다 낮다.
• 충격을 받은 CBC 상은 '질서'로 불리는 중거리 및 단거리 질서로 특징지어지는 고유한 구조적 특징을 보이며, 이는 상의 안정화를 이끈다.
• 이러한 질서의 존재는 CBC 상의 구리스 자유 에너지를 감소시켜 전이 압력이 낮아진 이유를 설명한다.
• 딥 퍼텐셜 모델은 대기 조건부터 15,500 K 및 500 GPa까지의 금 자유 에너지 표면을 정확히 재현한다.
• 최대 200,000 원자를 포함한 시뮬레이션을 통해 극한 압축 조건에서의 동적 상전이에 대한 신뢰할 수 있는 통계 분석이 가능해졌다.
• 본 연구는 충격 하중 조건에서 비평형 상을 안정화시키는 데 있어 구조적 질서가 핵심적인 역할을 한다는 것을 입증하며, 극한 조건에서의 물질 거동을 이해하는 데 새로운 길을 제시한다.