[논문 리뷰] Automatic selection of active spaces for strongly correlated systems using machine learning algorithms

Pavlo Golub, Andrej Antalík외 2명|arXiv (Cornell University)|2020. 11. 30.

Quantum many-body systems참고 문헌 66인용 수 4

한 줄 요약

이 논문은 DMRG 계산에서 유도된 단일 궤도상 엔트로피를 사용하여 강한 상관관계를 가지는 전이 금속 체계의 활성 공간을 자동으로 선택하는 딥 네ural 네트워크(NN) 모델을 제시한다. 이 모델은 높은 정확도(중요한 궤도의 85–92% 복원)와 뛰어난 일반화 능력을 보이며, [Fe₂S₂(SCH₃)₄]²⁻와 같은 큰, 예측되지 않은 체계에서 전통적인 방법보다 뛰어나게, 수동 선택과 고비용 반복 절차를 제거함으로써 성능을 뛰어올린다.

ABSTRACT

The active-space quantum chemical methods could provide very accurate description of strongly correlated electronic systems, which is of tremendous value for natural sciences. The proper choice of the active space is crucial, but a non-trivial task. In this article, we present the neural network (NN) based approach for automatic selection of active spaces, focused on transition metal systems. The training set has been formed from artificial systems composed from one transition metal and various ligands, on which we have performed DMRG and calculated single-site entropy. On the selected set of systems, ranging from small benchmark molecules up to larger challenging systems involving two metallic centers, we demonstrate that our ML models could correctly predict the importance of orbitals with the high accuracy. Also, the ML models show a high degree of transferability on systems much larger than any complex used in training procedures.

연구 동기 및 목표

• 큰 강한 상관관계를 가지는 전이 금속 복합체의 다전자 상태 계산에서 수동적이고 실수를 유발하기 쉬운 활성 공간 선택 문제를 해결하기 위해.
• 정적 전자 상관관계가 높은 궤도를 신속하고 자동으로, 일반화 가능한 방법으로 식별하기 위한 빠른, 자동화된, 일반화 가능한 방법을 개발하기 위해.
• 반복적 또는 계산 비용이 큰 궤도 선택 절차를 대체하기 위해 단일 추론 기반 기계학습 모델을 도입하기 위해.
• 특히 큰 활성 공간을 가진 체계에서 다전자 상태 계산의 효율성과 정확도를 향상시키기 위해.
• 메탈로프로테인과 같은 복잡한 분자 체계에서 스케일러블하고 자동화된 전자 구조 계산을 가능하게 하기 위해.

제안 방법

• 모델은 5개의 은닉층과 각 층당 896개의 뉴런을 가지는 순방향 딥 네ural 네트워크로, 다양한 리간드를 가진 인공 전이 금속 복합체의 데이터셋으로 훈련된다.
• 입력 특징은 단일 궤도 바나흐 엔트로피와 일반화 능력을 극대화하기 위해 최소한의 추상적 특징 공간(B +10tcEXC)으로 구성된다.
• 모델은 엔트로피 값에 기반하여 궤도 중요도를 예측하며, 높은 점수는 더 큰 상관관계 기여도를 나타낸다.
• 훈련 데이터는 작은 기준 체계부터 더 큰 이중 금속 중심을 포함한 체계에 대한 DMRG 계산에서 생성되며, 단일 위치 엔트로피가 목표로 한다.
• 모델은 [Fe₂S₂(SCH₃)₄]²⁻와 같은 예측되지 않은 체계에서 평가되며, 궤도 중요도의 기준값으로 DMRG 엔트로피가 사용된다.
• 궤도 순서는 단일 궤도 엔트로피 내림차순 기반으로 정해지며, 활성 공간은 예측된 점수 순위에 따라 선택된다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 기존 전자 구조 정보 없이도 기계학습 모델이 강한 상관관계를 가지는 전이 금속 체계에서 가장 상관관계가 높은 궤도를 정확하게 예측할 수 있는가?
• RQ2 훈련 세트에 포함되지 않은 큰 복잡한 체계에 대해 모델의 일반화 능력은 어떠한가?
• RQ3 어떤 특징 공간 설계가 다양한 분자 체계 간의 일반화 능력을 극대화하는가?
• RQ4 기존 궤도 선택 방법보다 속도와 정확도 측면에서 모델이 뛰어나게 성능을 내는가?
• RQ5 혼합 또는 확산된 특성을 가진 궤도를 가진 체계에서 모델의 성능은 어떠한가?

주요 결과

• B +10tcEXC 특징 공간을 사용한 5x896 신경망이 최고의 성능을 보였으며, [Fe₂S₂(SCH₃)₄]²⁻의 28개 궤도 활성 공간에서 중요한 27개 궤도의 85%를 정확히 식별했다.
• 활성 공간 크기를 32개 궤도로 늘였을 때, DMRG 단일 위치 엔트로피에 의해 중요하다고 판단된 27개 궤도 중 92%를 복원했다.
• 모델은 큰, 예측되지 않은 체계, 예를 들어 [Fe₂S₂(SCH₃)₄]²⁻ 복합체에서 궤도 중요도를 정확히 예측함으로써 강력한 일반화 능력을 보였다.
• 시스템에 독립적인 추상적 특징 공간인 B +10tcEXC는 원자 유형 의존 특징(B +10tcEXC+AT)보다 일반화 능력을 향상시켰다.
• 황과 탄소 리간드의 혼합 3d 및 p 성질을 가진 궤도들이 DMRG 엔트로피 값과 일치하는 바, 중요하다고 정확히 식별되었다.
• 약한 분포 특성을 가지며 강하게 확산된 궤도는 약간 과소평가되었으며, 향후 이러한 경우를 다루기 위한 향상이 필요함을 시사한다.