[논문 리뷰] Autonomous sputter synthesis of thin film nitrides with composition controlled by Bayesian optimization of optical plasma emission

Davi Fébba, Kevin R. Talley외 6명|arXiv (Cornell University)|2023. 05. 18.

Machine Learning in Materials ScienceMaterials Science인용 수 3

한 줄 요약

이 논문은 인간 간섭을 최소화하면서 ZnₓTi₁₋ₓNy 박막의 이온 조성을 제어하기 위해 현장에서 실시간으로 측정하는 광학적 발광 분광법(OES)에 기반한 베이지안 최적화를 사용하는 자율적 스퍼터링 시스템을 제시한다. 외부에서 측정한 EDXRF로 측정한 박막 조성과 OES 발광 선을 연관시켜, 15 nm 두께의 박막조차도 상대 오차 3.5% 이내로 목표 조성을 달성함으로써, 질화물 박막의 고정밀, 실시간 피드백 제어 합성을 입증한다.

ABSTRACT

Autonomous experimentation has emerged as an efficient approach to accelerate the pace of materials discovery. Although instruments for autonomous synthesis have become popular in molecular and polymer science, solution processing of hybrid materials and nanoparticles, examples of autonomous tools for physical vapor deposition are scarce yet important for the semiconductor industry. Here, we report the design and implementation of an autonomous workflow for sputter deposition of thin films with controlled composition, leveraging a highly automated sputtering reactor custom-controlled by Python, optical emission spectroscopy (OES), and a Bayesian optimization algorithm. We modeled film composition, measured by x-ray fluorescence, as a linear function of emission lines monitored during the co-sputtering from elemental Zn and Ti targets in N$_2$ atmosphere. A Bayesian control algorithm, informed by OES, navigates the space of sputtering power to fabricate films with user-defined composition, by minimizing the absolute error between desired and measured emission signals. We validated our approach by autonomously fabricating Zn$_x$Ti$_{1-x}$N$_y$ films with deviations from the targeted cation composition within relative 3.5 %, even for 15 nm thin films, demonstrating that the proposed approach can reliably synthesize thin films with specific composition and minimal human interference. Moreover, the proposed method can be extended to more difficult synthesis experiments where plasma intensity depends non-linearly on pressure, or the elemental sticking coefficients strongly depend on the substrate temperature.

연구 동기 및 목표

• 인간 간섭을 최소화한 무기 박막 합성의 완전 자율적 스퍼터링 워크플로우 개발.
• 물리적 기상 증착 중 이차질화물 박막(ZnₓTi₁₋ₓNy)의 이온 조성 정밀 제어.
• 현장에서 실시간으로 측정하는 광학적 발광 분광법(OES)과 베이지안 최적화를 활용한 실시간 조성 조정을 위한 닫힘 루프 피드백 시스템 수립.
• 100 nm 이하의 박막에서 방법을 검증하고, 다양한 증착 조건에서도 견고함을 입증.
• 특히 캐비닛 압력과 기판 온도 변화로 인한 오차 원인을 규명하고 이를 보완하는 것.

제안 방법

• Python 스크립트와 Graphite Edge 제어기로 제어되는 네 개의 캐소드와 기판 가열 기능(최대 1000 °C)을 갖춘 고도로 자동화된 스퍼터링 반응기 사용.
• N₂ 분雰위에서 공침습 퇴적 중 Zn과 Ti의 발광 선을 실시간으로 모니터링하기 위해 광학적 발광 분광법(OES)을 사용하여 플라즈마 조건을 추론.
• 외부에서 측정한 에너지 분산 X선 형광(EDXRF)으로 측정한 실제 박막 조성과 OES 신호 강도를 연결하기 위해 선형 모델을 학습.
• 결정적 의사결정 알고리즘으로 베이지안 최적화를 사용하여, 목표 OES 신호와 측정된 OES 신호 간의 절대 오차를 최소화하도록 각 스퍼터링 소스의 RF 전력 조절.
• 실시간 데이터 스트리밍을 데이터 웨어하우스로 전송하고 제어 알고리즘에 지속적인 피드백을 제공하는 닫힘 루프 모드로 운영.
• 캘리브레이션은 고정된 캐비닛 압력(5 mTorr)에서 수행되었으며, 모델 성능은 다양한 총 전력과 가스 유량에서 테스트됨.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 현장에서 실시간으로 측정하는 광학적 발광 분광법(OES)은 Zn-Ti 질화물의 스퍼터링 증착 중 실시간 이온 조성에 신뢰할 수 있는 대체 지표로 사용될 수 있는가?
• RQ2 베이지안 최적화는 자율적 스퍼터링에서 박막의 조성 편차를 목표 값으로부터 얼마나 줄일 수 있는가?
• RQ3 캐비닛 압력과 총 스퍼터링 전력의 변화가 OES 기반 조성 예측 정확도에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ4 다양한 박막 두께와 증착 조건에서도 시스템이 4% 이내의 상대 오차로 조성을 유지할 수 있는가?
• RQ5 OES 기반 피드백 제어에서 주요 오차 원인은 무엇이며, 더 넓은 적용 범위를 위해 이를 어떻게 보완할 수 있는가?

주요 결과

• 모든 테스트된 조성(x = 0.65, 0.75, 0.85, 0.95)에서 목표 이온 조성을 상대 오차 3.5% 이내로 달성함.
• 측정된 조성은 각각 x = 0.65, 0.77, 0.86, 0.92였으며, 15 nm 두께의 박막에서도 높은 정확도와 재현성을 입증함.
• 총 스퍼터링 전력과 가스 유량의 변화가 캐비닛 압력을 캘리브레이션 수준에서 유지할 경우 예측 정확도에 큰 영향을 주지 않았음.
• 캘리브레이션 압력인 5 mTorr에서 15 mTorr로 증착을 수행했을 경우, 예측 조성의 상대 오차가 12%로 증가하여, 압력 일관성이 매우 중요함을 시사함.
• 기판 온도와 압력의 변화는 비선형 효과를 유도하여 OES 신호의 다중해석 가능성을 초래할 수 있으며, 이를 고려하지 않을 경우 조성 예측이 부정확해질 수 있음.
• 이 방법은 새로운 조건에 대한 빠른 캘리브레이션과 적응이 가능하여, 향후 비선형 상관관계가 있는 더 복잡한 시스템으로의 확장에 기여함.