[논문 리뷰] Band parameters and hybridization in 2D semiconductor heterostructures from photoemission spectroscopy

Neil R. Wilson, Paul Nguyen외 10명|arXiv (Cornell University)|2016. 01. 22.

2D Materials and Applications참고 문헌 9인용 수 5

한 줄 요약

이 연구는 MoSe2/WSe2 2D 반데르발스 이종구조에서 밴드 매개변수와 화학 결합을 마이크로-ARPES를 사용해 측정하였으며, 서로 다른 층에 국한된 밴드 간선과 약한 K-밸리 화학 결합을 규명하고, 300 meV의 고리형 밴드 오프셋을 확인하였다. 이러한 결과는 결합 에너지 ≥200 meV인 밸리-편극화된 이중층 준위자성 상태의 형성을 설명하며, 광발광 데이터와 일치한다.

ABSTRACT

Combining monolayers of different two-dimensional (2D) semiconductors into heterostructures opens up a wealth of possibilities for novel electronic and optical functionalities. Exploiting them hinges on accurate measurements of the band parameters and orbital hybridization in separate and stacked monolayers, many of which are only available as small samples. The recently introduced technique of angle-resolved photoemission spectroscopy with submicron spatial resolution (μ-ARPES) offers the capability to measure small samples, but the energy resolution obtained for such exfoliated samples to date (~0.5 eV) has been inadequate. Here, we show that by suitable heterostructure sample design the full potential of μ-ARPES can be realized. We focus on MoSe2/WSe2 van der Waals heterostructures, which are 2D analogs of 3D semiconductor heterostructures. We find that in a MoSe2/WSe2 heterobilayer the bands in the K valleys are weakly hybridized, with the conduction and valence band edges originating in the MoSe2 and WSe2 respectively. There is stronger hybridization at the Γ point, but the valence band edge remains at the K points. This is consistent with the recent observation of interlayer excitons where the electron and hole are valley polarized but in opposite layers. We determine the valence band offset to be 300 meV, which combined with photoluminescence measurements implies that the binding energy of interlayer excitons is at least 200 meV, comparable with that of intralayer excitons.

연구 동기 및 목표

• 고해상도 광전자 방사 스펙트로스코피를 사용하여 작은 분리된 2D 반도체 이종구조에서 밴드 매개변수와 오비탈 혼합을 측정하기.
• 이전의 2D 물질에 대한 마이크로-ARPES 연구에서의 제한된 에너지 해상도(~0.5 eV)를 극복하기 위해 이종구조 설계를 최적화하기.
• MoSe2/WSe2 반데르발스 이중층에서 전자 밴드 정렬과 화학 결합 특성을 규명하기.
• 측정된 밴드 오프셋을 광발광으로 관측된 이중층 준위자성 상태의 결합 에너지와 연계하기.
• 직접적인 전자 구조 측정을 통해 2D 이종구조에서의 밸리-편극화된 이중층 준위자성 상태의 기원을 명확히 하기.

제안 방법

• 소규모 분리된 MoSe2/WSe2 이종구조의 전자 구조를 분석하기 위해 마이크로-ARPES를 사용하여 미세한 공간 해상도를 확보하였다.
• 신호 대 잡음 비율 향상과 일반적으로 ~0.5 eV의 한계를 초월한 에너지 해상도 향상을 위해 이종구조를 설계하였다.
• 브릴루앙 존의 K 및 Γ 점에서의 밴드 분산과 화학 결합을 측정하여 오비탈 성격과 혼합을 규명하였다.
• MoSe2와 WSe2의 고리형 밴드 간선의 에너지 정렬을 비교하여 고리형 밴드 오프셋을 결정하였다.
• ARPES 결과를 광발광 측정과 융합하여 이중층 준위자성 상태의 결합 에너지를 추정하였다.
• 대칭성과 오비탈 성격 분석을 통해 도체 밴드 간선과 고리형 밴드 간선의 기원을 특정 층에 할당하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 MoSe2/WSe2 반데르발스 이종구조에서 K 및 Γ 점에서의 이중층 화학 결합 정도는 어떠한가?
• RQ2 이종구조의 K 밸리에서 도체 밴드 간선과 고리형 밴드 간선은 어느 층에서 기인하는가?
• RQ3 이중층에서 MoSe2와 WSe2 사이의 고리형 밴드 오프셋은 얼마인가?
• RQ4 측정된 밴드 정렬은 밸리-편극화된 이중층 준위자성 상태 형성에 어떻게 기여하는가?
• RQ5 이중층 준위자성 상태의 추정 결합 에너지는 얼마이며, 이는 내층 준위자성 상태와 어떻게 비교되는가?

주요 결과

• K 밸리에서 도체 밴드 간선은 MoSe2에서 기인하고 고리형 밴드 간선은 WSe2에서 기인하여 약한 이중층 화학 결합이 있음을 나타낸다.
• Γ 점에서는 화학 결합이 더 강하지만, 고리형 밴드 간선은 여전히 K 점에 위치하여 밸리 특성을 유지한다.
• MoSe2와 WSe2 사이의 고리형 밴드 오프셋은 300 meV로 측정되었으며, MoSe2의 고리형 밴드가 더 높은 에너지에 있다.
• 측정된 밴드 오프셋과 광발광 데이터를 종합하면, 이중층 준위자성 상태의 결합 에너지가 최소 200 meV임을 시사한다.
• 결과는 이중층 준위자성 상태가 동시에 밸리-편극화되고 층-편극화된 것으로 관측된 것과 일치한다.
• 이 연구는 최적화된 이종구조 설계를 통해 소규모 2D 물질 샘플에서 고해상도 마이크로-ARPES 측정이 가능함을 입증한다.