[논문 리뷰] Beware the two-beam coupling phase shift: Interpreting pump-probe measurements of the nonlinear refractive index

J. K. Wahlstrand, Johanan H. Odhner외 5명|arXiv (Cornell University)|2013. 02. 13.

Laser-Matter Interactions and Applications인용 수 1

한 줄 요약

이 논문은 비선형 굴절률 격자에 의한 이중 빔 커플링을 통해 펌프-프로브 실험에서 발생하는 강화된 위상 이득을 설명하며, 순순간 매질에서는 프로브가 펌프보다 두 배의 위상 이동을 경험함을 보여준다. 지연된 비선형성의 경우 메커니즘이 더 복잡해지며, 아르곤과 공기에서의 실험 결과는 고강도에서의 음성 이방성은 전자 반응만으로는 기인하지 않고 플라즈마 격자에 기인함을 지지한다.

ABSTRACT

Nonlinear optics experiments measuring phase shifts induced in a weak probe pulse by a strong pump pulse must account for coherent effects that only occur when the pump and probe pulses are temporally overlapped. It is well known that a weak probe beam experiences a greater phase shift from a strong pump beam than the pump beam induces on itself. The physical mechanism behind the enhanced phase shift is diffraction of pump light into the probe direction by a nonlinear refractive index grating produced by interference between the two beams. For an instantaneous third-order response, the effect of the grating is to simply double the probe phase shift, but when delayed nonlinearities are considered, the effect is more complex. A comprehensive treatment is given for both degenerate and nondegenerate pump-probe experiments in noble and diatomic gases. Results of numerical calculations are compared to a recent transient birefringence measurement [Loriot et al., Opt. Express 17, 13429 (2009)] and a recent spectral interferometry experiment [Wahlstrand et al., Phys. Rev. A 85, 043820 (2012)]. We also present results from two new experiments using spectrally-resolved transient birefringence with 800 nm pulses in Ar and air and degenerate chirped pulse spectral interferometry in Ar. Both experiments support the interpretation of the negative birefringence at high intensity as arising from a plasma grating.

연구 동기 및 목표

• 펌프보다 더 큰 위상 이동을 경험하는 프로브에서 발생하는 강화된 위상 이동의 물리적 기원을 밝히는 것.
• 펌프 및 프로브 펄스의 시간적 오버랩에 기인한 공명 효과, 특히 비선형 굴절률 격자의 역할을 설명하는 것.
• 순간 이방성과 스펙트럼 간섭측정에서 실험 측정치와 이론 모델 간의 괴리를 해결하는 것.
• 아르곤과 공기와 같은 기체에서 고강도에서 관측되는 음성 이방성이 전자 비선형성 때문이 아니라 플라즈마 격자에 기인함을 보여주는 것.
• 스펙트럼 해상도를 가진 순순간 이방성 및 동일 주파수의 휠린 펄스 스펙트럼 간섭측정에서의 새로운 실험 데이터를 바탕으로 이론 모델을 검증하는 것.

제안 방법

• 펌프와 프로브 빔 간의 간섭에 의해 형성된 비선형 굴절률 격자를 모델링하여, 펌프 빛을 프로브 방향으로 회절시키는 메커니즘을 분석하는 것.
• 희귀가스와 이원자 분자 기체에서의 동일 주파수 및 비동일 주파수 펌프-프로브 구성에 대한 종합적인 이론적 프레임워크를 적용하는 것.
• 순순간 제3차 비선형 근사 이상을 초월하여 지연된 비선형 반응 조건에서의 위상 이동을 분석하기 위해 수치 시뮬레이션을 수행하는 것.
• Loriot 등(2009)의 순순간 이방성 실험 데이터와 Wahlstrand 등(2012)의 스펙트럼 간섭측정 데이터와 이론 예측을 비교하는 것.
• 두 가지 새로운 실험 수행: 아르곤과 공기에서 800 nm 펄스를 사용한 스펙트럼 해상도를 가진 순순간 이방성 실험, 아르곤에서의 동일 주파수의 휠린 펄스 스펙트럼 간섭측정.
• 편광 및 스펙트럼 반응 분석을 통해 전자 기여와 플라즈마 유도 기여를 구분하여 비선형 위상 이동의 기원을 규명하는 것.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 왜 약한 프로브 빔이 공명 펌프-프로브 실험에서 펌프 빔보다 더 큰 위상 이동을 경험하는가?
• RQ2 지연된 비선형성은 순순간 제3차 반응과 비교해 이중 빔 커플링 위상 이동에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ3 아르곤과 공기에서 고강도 조건에서 관측되는 음성 이방성의 물리적 기원은 무엇인가?
• RQ4 순순간 이방성과 스펙트럼 간섭측정에서의 실험 데이터는 플라즈마 격자 메커니즘으로 일관되게 설명될 수 있는가?
• RQ5 새로운 실험 결과가 비선형 위상 이동이 비선형 굴절률 격자에 기인한다는 해석을 어느 정도 지지하는가?

주요 결과

• 순순간 제3차 비선형성 조건에서는 이중 빔 커플링로 인해 프로브 빔이 펌프 빔보다 위상 이동이 약 두 배로 증폭됨을 확인함.
• 지연된 비선형 반응 조건에서는 위상 이동 증폭 메커니즘이 더 복잡해지며, 단순한 자기 위상 변조로는 설명할 수 없음.
• 아르곤과 공기에서 800 nm 펄스를 사용한 스펙트럼 해상도를 가진 순순간 이방성 실험 결과는 고강도에서의 음성 이방성이 플라즈마 격자 메커니즘과 일치함을 보여줌.
• 아르곤에서의 동일 주파수의 휠린 펄스 스펙트럼 간섭측정 결과는 플라즈마 격자 예측과 일치하는 비선형 위상 이동이 존재함을 확인함.
• 비선형 굴절률 격자 메커니즘을 포함한 이론 모델이 이전 및 새로운 실험 결과를 정량적으로 재현함.
• 실험 데이터는 관측된 음성 이방성이 전자 비선형성 때문이 아니라 이중 빔 커플링에 의해 형성된 플라즈마 격자에 의해 주도됨을 강력히 지지함.