[논문 리뷰] Bilayer two-orbital model of La$_3$Ni$_2$O$_7$ under pressure

Zhihui Luo, Xunwu Hu외 3명|PubMed|2023. 05. 24.

Iron-based superconductors research참고 문헌 50인용 수 35

한 줄 요약

저자들은 DFT Wannier 다운폴딩을 기반으로 La3Ni2O7의 고압(≈29.5–14 GPa 구간)에서 최소한의 이중층 두-궤도 모형을 구성하고, 페르미 표면 위상학을 분석하며, RPA에서의 스핀 감응성을 연구하여 초전도성에 대한 함의를 논의한다.

ABSTRACT

The newly discovered Ruddlesden-Popper bilayer La_{3}Ni_{2}O_{7} reaches a remarkable superconducting transition temperature T_{c}≈80 K under a pressure of above 14 GPa. Here we propose a minimal bilayer two-orbital model of the high-pressure phase of La_{3}Ni_{2}O_{7}. Our model is constructed with the Ni-3d_{x^{2}-y^{2}}, 3d_{3z^{2}-r^{2}} orbitals by using Wannier downfolding of the density functional theory calculations, which captures the key ingredients of the material, such as band structure and Fermi surface topology. There are two electron pockets, α, β, and one hole pocket, γ, on the Fermi surface, in which the α, β pockets show mixing of two orbitals, while the γ pocket is associated with Ni-d_{3z^{2}-r^{2}} orbital. The random phase approximation spin susceptibility reveals a magnetic enhancement associated with the d_{3z^{2}-r^{2}} state. A higher energy model with O-p orbitals is also provided for further study.

연구 동기 및 목표

• La3Ni2O7의 고압 상태에서 필수 저에너지 차수를 식별하여 고압 초전도 상태를 동기화하고 이해한다.
• DFT 밴드 구조와 Fermi 표면이 E_F 근처에서 재현되는 최소 이중층 두궤도 밀집 결합 모델을 제공한다.
• RPA 스핀 감응성을 통해 궤도 내용과 가능한 결합 메커니즘을 연결한다.

제안 방법

• La3Ni2O7의 고압상태에 대한 DFT 밴드 구조의 Wannier 다운폴딩으로 이중층 두궤도 밀집 결합 모형을 구성한다.
• 기저 Psi_sigma=(d_Ax, d_Az, d_Bx, d_Bz)^T 를 정의하고 H(k)=[[H_A(k), H_AB(k)],[H_AB(k), H_A(k)]]를 구성하며, 단층 내/간 이 hopping을 Eq. (4)와 같이 둔다.
• 온사이트 전자상호작용 U, U', J를 포함하고 H_U를 이용한다.
• 대칭성을 이용하여 결합/반결합 부문 H_±(k)로 차단대각화한다(Eq. (12)와 같이).
• Ni-d 및 O-p 상태를 포함하는 열한궤도 모형으로 다운폴딩하고, O-p 밴드를 integrate out하는 Löwdin 다운폴딩 가능성을 논의한다.
• χ_S^(st)(q,iω_n)와 Γ를 Eq. (13)-(19)와 같이 RPA 내에서 계산하여 궤도해상 스핀 플럭추에이션을 식별한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 고압에서의 La3Ni2O7의 전자구조를 E_F 근처에서 포착하기 위해 필요한 최소 궤도 내용 및 이중층 구조는 무엇인가?
• RQ2 페르미 표면 위상(α, β 전자 포켓과 γ 구멍 포켓)이 궤도 특성과 압력 하의 잠재적 페어링 채널과 어떻게 관련되는가?
• RQ3 RPA 프레임워크에서의 모멘텀- 및 궤도해상 스핀 감응성은 어떠하며 어떤 궤도들이 자기 플럭추를 지배하는가?
• RQ4 다층 결합 및 d_{3z^2−r^2} 점유도가 이 이중층 니켈레이트에서 비전형적 초전도성에 어떤 영향을 미칠 수 있는가?

주요 결과

• 고압하의 DFT 밴드 구조는 Fermi 근방에서 Ni-d_x2−y2 및 Ni-d_3z2−r2에 의해 주도되며, T점에서 d_3z2−r2로부터의 구멍 포켓과 두 개의 전자 포켓 α, β가 혼합된 궤도들로 구성된다.
• 최소 이중층 두궤도 모형은 DFT 밴드 구조와 Fermi 표면을 재현하며, d_3z2−r2 구간을 크게 나누는 강한층간 결합 t_bot^z를 산출한다.
• 페르미 표면은 α, β 전자 포켓(궤도 혼합)과 d_3z2−r2가 지배하는 γ 구멍 포켓으로 구성되어 각 포켓에서의 궤도 구성의 차이를 반영한다.
• RPA 스핀 감응성은 링 모양의 자기 증강을 보이고, 주로 구(관심) d_3z2−r2 내부궤도에서의 진동이 지배적이며 γ 포켓의 페르미 표면 네스팅과 일치한다.
• Ni-d 및 O-p 상태를 포함하는 열한궤도 모형이 제시되어 고에너지 물리를 포착하고, DMFT 또는 그 이상에서의 더 복잡한 상관 효과를 포함할 수 있는 경로를 시사한다.
• 층간 d_3z2−r2 결합이 강하고 cuprates와 구별되는 페어링 대칭성에 대한 잠재적 함의를 제시하며, 압력하에서의 전자-포논 효과에 대한 향후 탐구를 제안한다.