[논문 리뷰] Bond-orientational Order in Melting of Colloidal Crystals

Xin Qi, Yong Chen외 2명|arXiv (Cornell University)|2006. 03. 09.

Material Dynamics and Properties인용 수 3

한 줄 요약

이 연구는 2차원 소프트 요쿠와 콜로이드 결정에서 융해를 연구하기 위해 브라운 운동 시뮬레이션을 사용하여, KTHNY 이론과 일치하는 두 단계 전이—고체에서 헥세틱으로, 헥세틱에서 액체로—를 입증한다. 결합 정렬 순서 매개변수 $\Phi_6$와 단일 입자 순서 매개변수 분포 $P(\phi_6)$는 2차원에서는 비정렬이 디스크리네이션에 의해 점진적으로 붕괴되는 반면, 3차원에서는 전역적 순서 손실을 동반한 단일 제1종 전이로 융해됨을 보여준다.

ABSTRACT

Using Brownian dynamics simulation, we study the orientational order in melting transition of colloidal systems with $'$soft$'$ Yukawa potential. The bond-orientational order parameter $Φ_{6}$ and the bond-orientational order function $g_B(r)$ are calculated in two-dimensional systems. It is found that a two-stage transition and the hexatic phase are indeed existent in two-dimensional melitng, which is consistent with the prediction of the Kosterlitz-Thouless-Halperin-Nelson-Young theory. For comparing with the melting process in three-dimensional systems, the probability distribution of single-particle local order parameter is introduced. Based on the extensive simulations, it is qualitatively suggested that the breakdown of local order only occurs on the fractional part of the colloidal systems for the two-dimensional melting, but in three-dimensional melting, this breakdown takes place on the whole systems at the same time.

연구 동기 및 목표

• 대규모 시뮬레이션을 활용하여 2차원 소프트 요쿠와 콜로이드 결정의 융해 메커니즘을 조사하기.
• KTHNY 이론이 예측한 헥세틱 상과 두 단계 융해의 존재를 검증하기.
• 특히 국소 순서 붕괴의 성격을 고려하여 2차원 및 3차원 시스템 간 융해의 특성을 비교하기.
• 결합 정렬 순서 매개변수와 단일 입자 순서 분포의 위상 전이 탐지 효과를 평가하기.
• 유한한 크기 효과가 소프트 코어 시스템에서 헥세틱 상을 가리킬 수 있는지 명확히 하기.

제안 방법

• 2차원 직사각형 상자에 주기적 경계 조건을 적용한 $N = 2500$ 개 입자에 대해 감소 단위를 사용한 브라운 운동 시뮬레이션을 수행하였으며, $\sigma = 1$, $U_0 = 1$, $\rho = 1$로 설정하였다.
• 입자 간 상호작용을 소프트 요쿠와 잠재력으로 모델링하였으며, 스크리닝 매개변수 $\lambda = 8$를 사용하여 '부드러운' 코어 상호작용을 표현하였다.
• 장거리 정렬 순서를 정량화하기 위해 결합 정렬 순서 매개변수 $\Phi_6$를 계산하였으며, $|\Phi_6|^2$는 온도에 따른 질서 정도를 추적하였다.
• 정렬 상관 함수 $g_B(r)$를 계산하여 정렬 상관의 감쇠를 분석하였으며, 헥세틱 상에서 기대되는 다항식 감쇠 여부를 검증하였다.
• 단일 입자 국소 순서 매개변수 $\phi_6$의 확률 분포 $P(\phi_6)$를 사용하여 구조적 이질성과 디스크리네이션 형성을 탐지하였다.
• 통계적 수렴을 확보하기 위해 감소 온도 $T^*$를 0.050에서 1.200까지, 밀도 $\rho$를 0.6에서 1.2까지 넓은 범위에서 시뮬레이션을 수행하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 KTHNY 이론이 예측한 바와 같이 2차원 소프트 요쿠와 콜로이드 결정에서 두 단계 융해 전이가 발생하는가?
• RQ2 융해 과정에서 2차원과 3차원 시스템 간 국소 정렬 순서 붕괴의 성격은 어떠한가?
• RQ3 결합 정렬 순서 매개변수 $\Phi_6$와 단일 입자 분포 $P(\phi_6)$는 고체, 헥세틱, 액체 상을 어떻게 구분하는가?
• RQ4 헥세틱 상은 KTHNY 이론에서 예측한 바와 같이 $g_B(r)$의 지수 $-2/3$로 다항식 감쇠를 보이는가?
• RQ5 3차원 소프트 요쿠와 시스템에서 융해 전이가 전역적 순서 손실을 동반한 제1종 특성을 보이며, 2차원과 대조되는가?

주요 결과

• 2차원 소프트 요쿠와 콜로이드 결정에서 명확한 두 단계 융해 전이가 관찰되었으며, 고체에서 헥세틱으로의 전이는 $T^* = 0.600$에서, 헥세틱에서 액체로의 전이는 $T^* = 0.608$에서 발생하였다.
• 정렬 상관 함수 $g_B(r)$는 $T^* = 0.609$에서 지수 $-2/3$로 다항식 감쇠를 보이며, 헥세틱 상과 일치하였다.
• 2차원에서의 $P(\phi_6)$는 저온 및 고온에서는 가우시안 유사 분포에서, 중간 $T^*$에서는 넓고 질서 없는 분포로 변화하여, 헥세틱 상의 특징인 고립된 디스크리네이션 존재를 시사하였다.
• 반대로 3차원 시스템에서의 $P(q_6)$는 융해 과정 전반에 걸쳐 가우시안 유사 형태를 유지하여, 중간 상이 없이 균일한 열적 붕괴를 나타내었다.
• 단일 입자 순서 매개변수 분포 $P(\phi_6)$는 $g_B(r)$보다 융해 과정 중 구조적 변화를 더 직관적이고 정보적으로 시각화할 수 있었다.
• 2차원에서의 $P(\phi_6)$ 분산은 3차원보다 유의미하게 크며, 2차원 시스템에서 더 높은 구조적 이질성과 국소 순서 변동을 반영하고 있었다.