[논문 리뷰] Bridging microscopy with molecular dynamics and quantum simulations: An AtomAI based pipeline

Ayana Ghosh, Maxim Ziatdinov외 3명|arXiv (Cornell University)|2021. 09. 09.

Machine Learning in Materials Science참고 문헌 85인용 수 19

한 줄 요약

이 논문은 실험적 투과전자현미경(TEM) 데이터를 직접 분자역학(MD) 및 양자역학 시뮬레이션으로 연결하는 AtomAI 기반 기계학습 워크플로우를 제시한다. 사전 훈련된 딥 네트워크를 사용해 영상 데이터를 물리적 기술자표로 변환함으로써, 원자 척도의 동역학을 실시간으로 물리에 기반한 방식으로 시뮬레이션할 수 있다. 이 워크플로우에서는 시간 스케일과 데이터 지연 격차를 극복하여 그래핀에서 Cr 첨가 원자 흡착 및 자가치유 현상을 실시간으로 예측함으로써 성능을 입증하였다.

ABSTRACT

Recent advances in (scanning) transmission electron microscopy have enabled routine generation of large volumes of high-veracity structural data on 2D and 3D materials, naturally offering the challenge of using these as starting inputs for atomistic simulations. In this fashion, theory will address experimentally emerging structures, as opposed to the full range of theoretically possible atomic configurations. However, this challenge is highly non-trivial due to the extreme disparity between intrinsic time scales accessible to modern simulations and microscopy, as well as latencies of microscopy and simulations per se. Addressing this issue requires as a first step bridging the instrumental data flow and physics-based simulation environment, to enable the selection of regions of interest and exploring them using physical simulations. Here we report the development of the machine learning workflow that directly bridges the instrument data stream into Python-based molecular dynamics and density functional theory environments using pre-trained neural networks to convert imaging data to physical descriptors. The pathways to ensure the structural stability and compensate for the observational biases universally present in the data are identified in the workflow. This approach is used for a graphene system to reconstruct optimized geometry and simulate temperature-dependent dynamics including adsorption of Cr as an ad-atom and graphene healing effects. However, it is universal and can be used for other material systems.

연구 동기 및 목표

• 고정밀 실험적 현미경 데이터를 원자 구조 시뮬레이션과 통합하여 이론 기반 분석을 가능하게 하는 도전 과제를 해결한다.
• 현미경과 물리 기반 시뮬레이션 간의 시간 스케일과 데이터 지연 격차로 인해 실험 중 실시간 피드백이 어려운 문제를 해결한다.
• 원시 영상 데이터를 MD 및 DFT 환경에 입력 가능한 물리적 기술자표(예: 원자 위치, 에너지)로 변환할 수 있는 기계학습 워크플로우를 개발한다.
• 강력한 앙상블 기반 딥 러닝 프레임워크를 통해 현미경 데이터의 구조적 안정성과 관측 편향을 보완한다.
• 실시간 피드백 기반 시뮬레이션 워크플로우를 가능하게 하기 위해 워크플로우를 실시간 STEM 실험에 통합하여 동적 재료 반응 예측을 수행한다.

제안 방법

• 256×256 STEM 이미지 창에서 직접 원자 위치와 물리적 기술자표를 추론하기 위해 사전 훈련된 U-Net 합성곱 신경망(2-3-3-4-3-3-2 아키텍처)을 사용한다.
• 다른 랜덤 시드를 가진 20개의 독립적으로 훈련된 AtomAI 모델을 앙상블로 구현하여 예측의 견고성과 불확실성 감소를 도모한다.
• 파이썬 기반 인터페이스를 사용해 딥 러닝에서 예측한 원자 위치를 DFT, AIMD, DFTB 시뮬레이션에 적합한 입력 파일로 매핑한다.
• VASP를 사용해 DFT 기하구조 최적화를 수행하며, PAW-PBE 함수형과 400-eV 평면파 컷오프를 사용하고, Hellmann-Feynman 힘이 10⁻³ eV/Å 이하로 감소할 때 수렴으로 간주한다.
• Nose-Hoover 열역학장치를 사용해 300–1200 K에서 1-fs 타임스텝으로 2000단계 동안 아보지오 분자역학(AIMD)을 수행하며, 동일한 DFT 파rameters를 사용한다.
• 흡착 에너지를 다음 공식을 통해 계산한다: E_adsorbate = E_system + E_adsorbate – E(system + adsorbate), 이를 통해 Cr 첨가 원자의 흡착 안정성을 정량화한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 딥 러닝 워크플로우가 실험적 STEM 영상에서 물리적으로 일관된 원자 구조로 신뢰성 있게 변환할 수 있는가? 이는 아보지오 시뮬레이션에 적합한가?
• RQ2 현미경 데이터의 관측 편향과 노이즈를 어떻게 완화시켜야 하며, 이는 후속 시뮬레이션에서 구조적 안정성과 물리적 타당성을 확보하는 데 기여하는가?
• RQ3 이 워크플로우가 그래핀과 같은 2D 재료에서 첨가 원자 흡착 및 자가치유와 같은 동적 과정의 실시간 피드백 기반 시뮬레이션을 어느 정도 가능하게 하는가?
• RQ4 300 K에서 1200 K까지의 온도에 따른 Cr 첨가 원자와 표면 재구성의 동역학은 실험적 영상에서 시작된 AIMD 시뮬레이션에서 어떻게 나타나는가?
• RQ5 DFTB 시뮬레이션의 통합은 더 큰 시스템(예: 2,043 원자)으로의 확장성을 어떻게 향상시키며, 정확성을 유지하는가?

주요 결과

• AtomAI 워크플로우는 그래핀의 실험적 STEM 영상에서 아보지오 시뮬레이션에 적합한 원자 구조로 변환에 아angstrom 이하의 정밀도로 성공적으로 수행되었으며, 수동 재구성 없이 직접 시뮬레이션을 가능하게 하였다.
• 20개의 독립적으로 훈련된 모델을 사용한 앙상블 예측은 불확실성을 감소시키고 여러 실행에서 물리적으로 안정된 구조를 보장하여 견고성을 향상시켰다.
• AtomAI가 예측한 구조에서 시작된 AIMD 시뮬레이션은 300 K에서 Cr 첨가 원자가 허브 사이트에 선호적으로 흡착하는 것으로 나타났으며, 고온에서 이동성이 증가하고 결합이 약화되는 경향을 보였다(최대 1200 K).
• 고온(≥700 K)에서 시스템은 자가치유 행동을 보였으며, 탄소 공백이 재구성되고 재결합하는 것으로 나타났다. 이는 실험적 관측과 일치하는 동적 표면 복구 현상이었다.
• 2,043 원자로 구성된 전체 그래핀 슈퍼셀에서 DFTB 시뮬레이션은 몇 시간 내에 수렴하여 장시간 스케일의 동역학과 장거리 자가치유와 같은 비국소 효과를 분석할 수 있게 하였다.
• 91 원자 시스템의 경우 데이터 변환, 시뮬레이션 설정, 실행을 포함한 종단 간 워크플로우가 10 CPU 시간 이내에 완료되었으며, 전체 2,043 원자 시스템의 경우 몇 시간 내에 완료되어 STEM 실험 중 실시간 피드백에 실현 가능하게 하였다.