[논문 리뷰] Caesium fallout in Tokyo on 15th March, 2011 is dominated by highly radioactive, caesium-rich microparticles

Satoshi Utsunomiya, Genki Furuki외 5명|arXiv (Cornell University)|2019. 06. 01.

Radioactive contamination and transferEnvironmental Science참고 문헌 2인용 수 21

한 줄 요약

이 연구는 2011년 3월 15일 도쿄의 침강물에서 고방사능을 지닌 세슘 함유 마이크로입자(CsMPs)가 우세하게 나타났음을 밝혀내었으며, 크기가 작음에도 불구하고 총 세슘 방사능의 80–89%를 차지하였다(입자 크기: 0.58–2.0 µm). 고해상도 투과전자현미경 및 용해도 실험을 통해 저자들은 이러한 CsMPs가 비정질 SiO2 매트릭스에 삽입된 Zn-Fe-산화물 나노입자로 구성되어 있으며, 세슘은 주로 유리 매트릭스가 아닌 산화물 상과 관련되어 있음을 보여주었고, 이로 인해 매우 높은 특이 방사능(최대 1×10¹¹ Bq/g)을 가지게 되었으며, 흡입 시 장기적인 내부 방사선 위험을 초래할 수 있다.

ABSTRACT

In order to understand the chemical properties and environmental impacts of low-solubility Cs-rich microparticles (CsMPs) derived from the FDNPP, the CsMPs collected from Tokyo were investigated at the atomic scale using high-resolution transmission electron microscopy (HRTEM) and dissolution experiments were performed on the air filters. Remarkably, CsMPs 0.58-2.0 micrometer in size constituted 80%-89% of the total Cs radioactivity during the initial fallout events on 15th March, 2011. The CsMPs from Tokyo and Fukushima exhibit the same texture at the nanoscale: aggregates of Zn-Fe-oxide nanoparticles embedded in amorphous SiO2 glass. The Cs is associated with Zn-Fe-oxide nanoparticles or in the form of nanoscale inclusions of intrinsic Cs species,rather than dissolved in the SiO2 matrix. The Cs concentration in CsMPs from Tokyo (0.55-10.9 wt%) is generally less than that in particles from Fukushima (8.5-12.9 wt%).The radioactivity per unit mass of CsMPs from Tokyo is still as high as 1E11 Bq/g, which is extremely high for particles originating from nuclear accidents. Thus, inhalation of the low-solubility CsMPs would result in a high localized energy deposition by beta (0.51-12)*1E-3 Gy/h within the 100-micrometer-thick water layer on the CsMP surface) and may have longer-term effects compared with those predicted for soluble Cs-species.

연구 동기 및 목표

• 후쿠시마 다이이 원자력발전소(Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant, FDNPP) 사고에서 발생한 저용해성 세슘 함유 마이크로입자(CsMPs)의 화학적 종별 및 환경적 거동을 이해하기 위해.
• 2011년 3월 15일 도쿄에서의 총 세슘 침강물에 대한 CsMPs의 기여도를 규명하기 위해.
• 도쿄에서 수집한 CsMPs의 원자 스케일 구조 및 세슘 분포를 특성화하기 위해.
• 특히 흡입 시 국소적인 장기 내부 방사선 노출 가능성을 평가하기 위해 이러한 CsMPs의 방사선학적 영향을 평가하기 위해.

제안 방법

• 도쿄의 공기 여과지에서 수집한 CsMPs의 나노스케일 구조를 분석하기 위해 고해상도 투과전자현미경(HRTEM)을 사용하였다.
• 개별 CsMPs 내의 화학 조성 및 원소 분포를 분석하기 위해 전자 에너지 손실 분광법(EELS)과 에너지 분산 X선 분광법(EDS)을 사용하였다.
• 수용액 환경에서 세슘의 용해도 및 방출 동역학을 평가하기 위해 수집한 CsMPs를 대상으로 용해도 실험을 수행하였다.
• CsMPs의 특이 방사능을 측정하고 가용성 있는 세슘 종과 비교하여 내부 방사선 선량 잠재력 평가를 위해 사용하였다.
• 도쿄에서의 CsMPs의 미세구조 및 상 조성을 후쿠시마에서의 것과 비교하여 형성 및 조성의 일관성을 평가하기 위해 사용하였다.
• 입자 표면 주위의 100-µm 두께의 물층 내에서 베타 에너지 침착 속도를 기반으로 방사선 선량 계산을 수행하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 2011년 3월 15일 도쿄에서 총 세슘 방사능의 어느 정도가 세슘 함유 마이크로입자(CsMPs)에 기인하였는가?
• RQ2 도쿄에서 수집한 CsMPs의 나노스케일 구조 및 화학 조성은 무엇이며, 후쿠시마에서의 것과 비교해 어떤가?
• RQ3 세슘은 CsMPs 내에서 주로 어디에 존재하는가—SiO2 매트릭스에 용해되어 있는가, 아니면 별개의 상과 관련되어 있는가?
• RQ4 도쿄에서 유래한 CsMPs의 특이 방사능은 얼마이며, 다른 환경 방사성 동위원소와 비교해 어떻게 되는가?
• RQ5 CsMPs의 고방사능 및 저용해성 특성이 흡입 후 내부 방사선 선량에 어떤 영향을 미치는가?

주요 결과

• 0.58–2.0 µm 크기의 CsMPs가 2011년 3월 15일 도쿄의 총 세슘 방사능의 80–89%를 차지하여 초도 침강물에서 지배적인 역할을 했다.
• 도쿄에서의 CsMPs는 후쿠시마에서의 것과 동일한 나노스케일 질감을 보였으며, 비정질 SiO2 유리에 삽입된 Zn-Fe-산화물 나노입자의 군집으로 구성되어 있었다.
• 세슘은 주로 Zn-Fe-산화물 나노입자와 관련되어 있거나 고유의 세슘 상으로 나노스케일 포함상으로 존재하며, SiO2 매트릭스에 용해되어 있는 것은 아님을 확인하였다.
• 도쿄에서 유래한 CsMPs의 세슘 농도는 0.55–10.9 wt%로, 후쿠시마에서의 입자들(8.5–12.9 wt%)보다 일반적으로 낮았다.
• 도쿄에서 유래한 CsMPs의 특이 방사능은 최대 1×10¹¹ Bq/g에 도달하였으며, 원자력 사고에서 유래한 입자 중 매우 높은 수준의 값이었다.
• 이러한 CsMPs의 흡입은 입자 표면 주위의 100-µm 두께의 물층 내에서 (0.51–12)×10⁻³ Gy/h의 국소적 베타 방사선 선량을 초래하여, 가용성 세슘 종과 비교해 장기간에 걸친 강한 내부 노출이 가능함을 시사하였다.