[논문 리뷰] Calculation of magnetic anisotropy energy in SmCo5

P. Larson, I. I. Mazin외 1명|arXiv (Cornell University)|2003. 03. 18.

Magnetic Properties of Alloys인용 수 15

한 줄 요약

이 연구는 풀-퍼텐셜 선형화된 보조 평면파 (FLAPW) 방법을 사용한 LDA+U 보정 밀도함수이론을 통해 SmCo5에서의 자화이성도에너지(MAE)를 계산한다. MAE의 주요 기여는 스마라나늄 4f 전자에서 스핀-오비트 결합과 결정장 효과의 상호작용에서 비롯되며, 계산된 MAE는 21.6 meV/f.u.로 실험값(13–16 meV/f.u.)과 합리적인 일치를 보이며, Co-d 밴드의 이성도 기여도도 규명하였다.

ABSTRACT

SmCo5 is an important hard magnetic material, due to its large magnetic anisotropy energy (MAE). We have studied the magnetic properties of SmCo5 using density functional theory (DFT) calculations where the Sm f-bands, which are difficult to include in DFT calculations, have been treated within the LDA+U formalism. The large MAE comes mostly from the Sm f-shell anisotropy, stemming from an interplay between the crystal field and the spin-orbit coupling. We found that both are of similar strengths, unlike some other Sm compounds, leading to a partial quenching of the orbital moment (f-states cannot be described as either pure lattice harmonics or pure complex harmonics), an optimal situation for enhanced MAE. A smaller portion of the MAE can be associated with the Co-d band anisotropy, related to the peak in the density of states at the Fermi energy. Our result for the MAE of SmCo5, 21.6 meV/f.u., agrees reasonably with the experimental value of 13-16 meV/f.u., and the calculated magnetic moment (including the orbital component) of 9.4 mu_B agrees with the experimental value of 8.9 mu_B.

연구 동기 및 목표

• SmCo5에서 큰 자기이성도에너지(MAE)의 기원을 정량적으로 규명하는 것.
• 총 MAE에 기여하는 스마라나늄 4f 전자와 cobalt 3d 전자의 기여도를 규명하는 것.
• 스마라나늄 4f 상태에서 스핀-오비트 결합과 결정장 효과의 상호작용이 MAE의 크기에 미치는 영향을 조사하는 것.
• LDA+U가 희토류 인터메탈리드의 강한 상관 f-전자 시스템을 기술하는 데 있어 FLAPW에서의 정확도를 평가하는 것.
• 이론적 MAE를 실험값과 비교하고, 상관 효과 처리 및 상호작용-교환 함수의 선택에 따른 결과 민감도를 평가하는 것.

제안 방법

• WIEN2k 패키지를 사용한 전자 전체, 풀-퍼텐셜 상대론적 FLAPW 계산을 수행하였다.
• 강한 상관성이 있는 스마라나늄 4f 전자에서의 국소 전하 반발(U)을 정확히 기술하기 위해 LDA+U 체계를 적용하였다.
• 힘의 정리(Force theorem)를 사용하여 자화가 쉬운 (c축) 및 어려운 (ab 평면) 방향에서의 에너지 차이로 MAE를 계산하였다.
• Co-d 밴드의 MAE 기여도를 분리하기 위해 YCo5와 가상의 Co5 화합물을 계산하였다.
• Hubbard U 매개변수를 다양하게 조정하여 그 영향을 평가하였다.
• LDA 및 GGA 상호작용-교환 함수를 모두 사용하였으며, 스핀-오비트 결합 유무에 따라 결과를 비교하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 SmCo5에서 총 자기이성도에너지에 기여하는 스마라나늄 4f 전자와 코발트 3d 전자의 상대적 기여도는 무엇인가?
• RQ2 스마라나늄 4f 상태에서 스핀-오비트 결합과 결정장 효과의 균형이 MAE 크기에 미치는 영향은 무엇인가?
• RQ3 스마라나늄 2코발트 17(Sm2Co17)과 유사한 전자 구조를 가졌음에도 불구하고, 왜 SmCo5는 더 큰 MAE를 나타내는가?
• RQ4 MAE 계산 결과가 상호작용-교환 함수의 선택과 Hubbard U 매개변수의 값에 얼마나 민감한가?
• RQ5 LDA+U를 통해 스마라나늄 4f 전자를 비금속 상태로 간주하는 것(즉, 중심 상태로 간주하지 않는 것)이 핵심 상태로 간주하는 것보다 MAE 예측 정확도를 얼마나 향상시키는가?

주요 결과

• GGA+LDA+U를 사용한 SmCo5의 계산된 MAE는 21.6 meV/f.u.이며, 실험 범위인 13–16 meV/f.u.와 합리적인 일치를 보였다.
• MAE의 주요 기여는 스마라나늄 4f 전자에서 비롯되며, 여기서 스핀-오비트 결합과 결정장 효과가 유사한 크기로 작용하여 궤도 운동량의 부분적 억제와 함께 이성도가 증가한다.
• Co-d 밴드는 더 작은 기여도를 가지나 무시할 수 없으며, 유리한 Co-Co 원자 배열로 인해 패스트-스핀 주류 상태 밀도가 패스트-레벨 근처에 피크를 이룬다.
• MAE는 전자 상관 효과 처리에 매우 민감하다: WIEN2k.01(스핀-오비트 이전에 U 적용)은 12.6 meV/f.u.를, WIEN2k.02(동시 U 및 스핀-오비트 적용)는 21.6 meV/f.u.를 도출하여 방법론적 의존성을 강조한다.
• LDA+U 없이 DFT-GGA 계산을 수행한 결과 음수의 MAE(-11.1 meV/f.u.)가 도출되어, 자화가 쉬운 축이 평면으로 잘못 예측되었고, 큰 스핀 모멘트(12.9 μB)가 나타나 상관 효과가 정확한 물리적 행동을 기술하는 데 필수적임을 보여준다.
• 궤도 기여를 포함한 자기 모멘트는 9.4 μB로 실험값인 8.9 μB와 밀접한 일치를 보였다.