[논문 리뷰] Capturing long-range interaction with reciprocal space neural network

Hongyu Yu, Liangliang Hong외 3명|arXiv (Cornell University)|2022. 11. 30.

Machine Learning in Materials Science인용 수 4

한 줄 요약

이 논문은 실공간 원자 구성을 역공간으로 변환함으로써 장거리 상호작용(예: 쿠론력 및 반데르발스 힘)을 포괄할 수 있도록 기계학습 상호작용 잠재에너지 모델을 확장하는 역공간 신경망(RSNN) 프레임워크를 제안한다. 이 방법은 유클리드 및 이동 불변성을 유지하여 이온계에서의 밴드 갭과 같은 전역적 성질을 정확하게 모델링할 수 있으며, NaCl 및 결함이 있는 GaxNy 시스템에서의 성능 향상이 입증되었다.

ABSTRACT

Machine Learning (ML) interatomic models and potentials have been widely employed in simulations of materials. Long-range interactions often dominate in some ionic systems whose dynamics behavior is significantly influenced. However, the long-range effect such as Coulomb and Van der Wales potential is not considered in most ML interatomic potentials. To address this issue, we put forward a method that can take long-range effects into account for most ML local interatomic models with the reciprocal space neural network. The structure information in real space is firstly transformed into reciprocal space and then encoded into a reciprocal space potential or a global descriptor with full atomic interactions. The reciprocal space potential and descriptor keep full invariance of Euclidean symmetry and choice of the cell. Benefiting from the reciprocal-space information, ML interatomic models can be extended to describe the long-range potential including not only Coulomb but any other long-range interaction. A model NaCl system considering Coulomb interaction and the GaxNy system with defects are applied to illustrate the advantage of our approach. At the same time, our approach helps to improve the prediction accuracy of some global properties such as the band gap where the full atomic interaction beyond local atomic environments plays a very important role. In summary, our work has expanded the ability of current ML interatomic models and potentials when dealing with the long-range effect, hence paving a new way for accurate prediction of global properties and large-scale dynamic simulations of systems with defects.

연구 동기 및 목표

• 기존 기계학습 상호작용 잠재에너지 모델이 장거리 상호작용(예: 쿠론력 및 반데르발스 힘)을 포괄하지 못하는 한계를 해결하기 위해.
• 국소 기계학습 모델을 확장하여 근처 원자 외의 전체 원자 상호작용을 포함시키기 위해.
• 원자 시스템의 표현에서 유클리드 및 이동 불변성을 유지하기 위해.
• 장거리 전자 상관관계에 의존하는 전역 전자적 성질(예: 밴드 갭)의 예측 정확도를 향상시키기 위해.
• 정확한 장거리 상호작용을 갖춘 대규모 동적 시뮬레이션을 결함이 있는 재료에 적용할 수 있도록 하기 위해.

제안 방법

• 푸리에 변환을 사용해 실공간 원자 구성을 역공간으로 변환하여 장거리 정보를 인코딩하기 위해.
• 격자 이동 및 회전에 대해 불변성을 유지하면서 전체 원자 상호작용을 포괄하는 역공간 잠재에너지 또는 전역 기술자(global descriptor)를 구성하기 위해.
• 기존 국소 기계학습 상호작용 모델의 아키텍처를 변경하지 않고도 역공간 표현을 통합하기 위해.
• 단위 세포 선택과 무관하게 역공간 표현이 유클리드 변환에 대해 불변이 되도록 설계하여 불변성을 확보하기 위해.
• 전체 전자 환경을 표현하기 위해 전역 기술자를 사용하여 장거리 효과의 정확한 예측을 가능하게 하기 위해.
• 성능 검증을 위해 NaCl 및 결함이 있는 GaxNy와 같은 장거리 상호작용이 존재하는 시스템을 기반으로 모델을 훈련하기 위해.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 기계학습 상호작용 잠재에너지 모델이 이온성 물질에서 장거리 쿠론 상호작용을 정확하게 모델링할 수 있는가?
• RQ2 장거리 원자 상호작용을 어떻게 인코딩할 수 있으며, 이때 이동 및 회전 불변성이 유지되는가?
• RQ3 역공간 정보를 통합함으로써 밴드 갭과 같은 전역 전자적 성질의 예측 정확도가 어느 정도 향상되는가?
• RQ4 제안된 방법이 기존 국소 상호작용 잠재에너지 프레임워크에 원활하게 통합될 수 있는가?
• RQ5 장거리 효과를 포함시킴으로써 재료의 결함을 포함한 시뮬레이션 정확도가 향상되는가?

주요 결과

• 역공간 신경망은 NaCl와 같은 이온성 시스템에서 장거리 상호작용, 특히 쿠론력까지 정확히 포착하는 데 성공하였다.
• 장거리 전자 상관관계가 중요한 물질에서 밴드 갭의 예측 정확도가 향상되었다.
• 역공간 기반 전역 기술자는 유클리드 변환과 단위 세포 선택에 대해 완전한 불변성을 유지하였다.
• 장거리 상호작용이 결함 형성과 전자 구조에 영향을 주는 GaxNy와 같은 결함이 있는 시스템의 시뮬레이션 정확도가 향상되었다.
• 기존 국소 기계학습 상호작용 모델과의 호환성이 확보되어 아키텍처의 대대적 개편 없이 넓은 적용 범위를 확보하였다.
• 모델은 국소 환경 외에도 전체 원자 상호작용에 의존하는 전역 성질의 예측 성능이 향상됨을 보였다.