[논문 리뷰] Carbon mineralization in CO2-seawater-basalt systems: Reactive transport dynamics and vesicular pore architecture controls

Mohammad Nooraiepour, Mohammad Masoudi외 1명|arXiv (Cornell University)|2026. 01. 02.

CO2 Sequestration and Geologic Interactions인용 수 1

한 줄 요약

본 연구는 CO2-산성화된 해수와 현무암 유리질을 이용한 흐름-통과 실험으로 광물화가 핵생성 제어되고 확률적임을 보이며, 체류 시간과 베시큘러 기공 구조의 영향이 있으며, 해수가 담수에 비해 효율을 감소시킨다.

ABSTRACT

Carbon mineralization in basaltic rocks may offer rapid, permanent \ce{CO2} storage, yet fundamental controls on reactive transport and precipitation patterns remain poorly understood. This study integrates flow-through experiments at 80\degree C using \ce{CO2}-acidified seawater with geochemical simulation and multi-scale pore imaging to elucidate mineralization dynamics in basaltic glass. Results reveal that carbonate precipitation is nucleation-controlled and stochastic rather than growth-controlled and deterministic, with isolated accumulations forming randomly despite continuous supersaturation. Residence time exerts primary control: reducing flow rate from 0.05 to 0.005\,mL/min proved necessary for visible precipitation. Post-experiment analyses identified calcium carbonate and smectite phases. Multi-scale characterization of three basalt facies revealed that connected porosity fractions (1.3--32\%) differ significantly from total porosity (18--42\%), demonstrating that network topology controls permeability. Micro-CT analysis revealed that pore coordination numbers in basalts (modal = 2) were notably lower than those in reservoir sandstones, creating serial flow paths that are vulnerable to catastrophic permeability loss from modest precipitation. Precipitation-induced clogging scenarios were proposed, where distributed small precipitates cause more severe permeability degradation than large accumulations. The use of seawater complicates geochemistry and reduces mineralization efficiency compared to freshwater. Findings emphasize the need for probabilistic reactive transport modeling frameworks and realistic pore topologies, which are fundamentally different from conventional CCS operations.

연구 동기 및 목표

• 체류 시간(운송 시간)이 CO2가 함유된 해수와 상호작용하는 현무암 암석에서의 탄산염 광물화에 미치는 영향을 명확히 한다.
• 반응성 수송 및 광물 침전 패턴을 제어하는 베시큘러 현무암 기공 구조의 역할을 평가한다.
• 해수 조건에서의 CO2 광물화 동안 형성되는 광물학적 상을 식별한다.
• 현무암-저장 CO2의 확률적 반응 수송 모델링에 대한 시사점을 평가한다.

제안 방법

• 80 °C에서 CO2-산성화된 해수를 사용한 흐름-통과 열 충진 반응기(Flow-through column reactor) 실험, 두 개의 유량(0.05 및 0.005 mL/min)으로 수행.
• CaCO3 가루와 현무암 유리질을 이온화 두 구역 반응기로 구성하여 Ca2+ 가용성 및 현무암 용해를 연구.
• CarbFix 데이터베이스를 사용한 PHREEQC v3를 활용한 지구화학 모델링으로 주강역(advection), 용해, 광물 침전을 시뮬레이션.
• 베시큘러 다공성 및 연결성 파악을 위한 다스케일 포어 이미징(마이크로CT) 및 포어 네트워크 모델링.
• 실험 후 XRD, XRF, SEM-EDS를 통해 광물과 침전물의 공간 분포를 식별.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 CO2가 함유된 해수가 현무암 유리질과 상호작용하는 동안 유체 체류 시간이 탄산염 광물화의 속도 및 공간 패턴에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ2 베이스탈에서 베시큘러하고 연결된 기공 구조가 반응성 수송 및 광물 침전에 어떤 역할을 하는가?
• RQ3 이 조건에서 어떤 탄산염 및 2차 광물이 형성되며 포화 상태 및 pH 진화와 얼마나 관련되는가?
• RQ4 핵생성 대 성장 제어가 현무암-해수 시스템의 광물화 효율을 어떻게 지배하는가?
• RQ5 해수(담수와 비교) 가 광물화 효율 및 반응 경로에 어떤 영향을 미치는가?

주요 결과

• 느리게 흐르는 유량(0.005 mL/min)에서만 가시적인 탄산염 침전이 관찰되며, 0.05 mL/min에서는 거시적 침전이 관찰되지 않는다.
• 침전은 핵생성 제어적이고 확률적이며, 균일한 성장 대신 열에 따라 열리지 않은 탄산염 축적이 열을 따라 형성된다.
• 칼사이트가 지배적 침전물이며, 과포 saturated 탄산염으로는 돔라이트, 마그네자이트, 헌타이트가 포함되고 Nesquehonite는 아직 과포 saturated되지 않는다.
• 연결 다공성(1.3–32%)은 전체 다공성(18–42%)과 다르며, 네트워크 토폴로지가 투과성과 흐름 경로를 결정한다.
• 포어 스케일 분석에서 침전물이 말단 경계 영역 및 베시큘러/공극 특징 내에 집중되어 폐색 및 투과도 저하를 야기할 수 있다.
• 해수가 지질화학을 복잡하게 만들고 담수에 비해 광물화 효율을 낮추며, 확률적 반응 수송 프레임워크가 필요하다.