[논문 리뷰] Characterization of the second- and third-order nonlinear optical susceptibilities of monolayer MoS$_2$ using multiphoton microscopy

Robert I. Woodward, R. Murray외 9명|arXiv (Cornell University)|2016. 06. 26.

2D Materials and Applications참고 문헌 23인용 수 27

한 줄 요약

이 연구는 1560 nm에서 다중광자 현미경을 사용하여 단일층 MoS₂의 두 번째 및 세 번째 순서 비선형 광학 감수율을 정량화하며, 물질을 비선형 분극화 시트로 간주한다. 실험적으로 |χ(2)ₛ| = 2.0 × 10⁻²⁰ m² V⁻¹ 및 |χ(3)ₛ| = 1.7 × 10⁻²⁸ m³ V⁻²를 처음으로 측정하였으며, 효과적 기체 값으로서 |χ(2)ᵦ| = 2.9 × 10⁻¹¹ m V⁻¹ 및 |χ(3)ᵦ| = 2.4 × 10⁻¹⁹ m² V⁻²를 도출하여 통신 C 대역에서 그래핀보다 약 3.4배 더 강한 세 번째 순서 비선형성을 입증한다.

ABSTRACT

We report second- and third-harmonic generation in monolayer MoS$_\mathrm{2}$ as a tool for imaging and accurately characterizing the material's nonlinear optical properties under 1560 nm excitation. Using a surface nonlinear optics treatment, we derive expressions relating experimental measurements to second- and third-order nonlinear sheet susceptibility magnitudes, obtaining values of $|χ_s^{(2)}|=2.0 imes10^{-20}$ m$^2$ V$^{-1}$ and for the first time for monolayer MoS$_\mathrm{2}$, $|χ_s^{(3)}|=1.7 imes10^{-28}$ m$^3$ V$^{-2}$. These sheet susceptibilities correspond to effective bulk nonlinear susceptibility values of $|χ_{b}^{(2)}|=2.9 imes10^{-11}$ m V$^{-1}$ and $|χ_{b}^{(3)}|=2.4 imes10^{-19}$ m$^2$ V$^{-2}$, accounting for the sheet thickness. Experimental comparisons between MoS$_\mathrm{2}$ and graphene are also performed, demonstrating $\sim$3.4 times stronger third-order sheet nonlinearity in monolayer MoS$_\mathrm{2}$, highlighting the material's potential for nonlinear photonics in the telecommunications C band.

연구 동기 및 목표

• 통신에 핵심적인 파장인 1560 nm에서 단일층 MoS₂의 두 번째 및 세 번째 순서 비선형 광학 감수율을 정확하게 측정하는 것.
• 단일층 MoS₂를 비선형 분극화 시트로 간주하여 비선형 표면 광학 형식을 개발하고 적용하여 시트 감수율 값을 추출하는 것.
• 비선형 광학 장치의 잠재력을 평가하기 위해 단일층 MoS₂의 비선형 반응을 그래핀과 비교하는 것.
• 특히 SiO₂/Si 기초에서 발생하는 간섭 효과를 고려하여 고유 비선형 측정치에 영향을 미치는 기초 영향을 분석하는 것.
• 단일층 MoS₂에서 삼차호모니크 방출(THG)의 편광 의존성을 특성화하여 D3h 대칭성을 확인하고 이론 모델을 검증하는 것.

제안 방법

• 1560 nm 모드 잠금 Er:Yb 파이버 레이저를 사용한 파워 캘리브레이션 다중광자 현미경 장치를 구축하였다. 이 레이저는 89 MHz 반복률, 150 fs 펄스를 제공한다.
• 20× 목표 렌즈(NA 0.50)를 사용하여 펌프 빛을 3.6 µm 직경의 초점으로 집중시켜 局부 자극 및 조화파 신호 수집을 가능하게 하였다.
• 단일층 MoS₂를 2차원 비선형 분극화 시트로 간주하고, 측정된 조화파 강도와 시트 감수율 크기 사이의 관계를 유도하기 위해 표면 비선형 광학 형식을 적용하였다.
• 펌프 강도 및 편광에 대한 함수로 두 번째 조화파 방출(SHG) 및 세 번째 조화파 방출(THG) 강도에 대한 분석적 표현을 유도하였다.
• 기초 영향을 분리하기 위해 Si/SiO₂ 기초 및 투명 유리 기초로 전이된 샘플에서 측정을 수행하였다.
• 반사판 및 반파판을 사용한 편광 해상 측정을 통해 THG의 각도 및 타원 편광 의존성을 조사하여 대칭 예측을 검증하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 1560 nm에서 단일층 MoS₂의 두 번째 및 세 번째 순서 비선형 광학 시트 감수율의 실험적 측정값은 무엇인가?
• RQ2 특히 SiO₂/Si 기초에서 발생하는 간섭 효과가 단일층 MoS₂의 측정된 비선형 광학 반응에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ3 통신 파장에서 단일층 MoS₂의 세 번째 순서 비선형 반응은 단일층 그래핀과 비교하여 정량적으로 어떻게 다른가?
• RQ4 단일층 MoS₂에서 삼차호모니크 방출(THG)의 편광 의존성은 무엇이며, 이는 D3h 결정 대칭성에 대한 이론 예측과 일치하는가?
• RQ5 단일층 두께를 고려하여 시트 감수율 측정값으로부터 효과적 기체 비선형 감수율을 신뢰성 있게 추출할 수 있는가?

주요 결과

• 이 연구는 단일층 MoS₂에서 세 번째 순서 비선형 광학 시트 감수율을 처음으로 실험적으로 측정하였으며, |χ(3)ₛ| = 1.7 × 10⁻²⁸ m³ V⁻²를 도출하였다.
• 두 번째 순서 비선형 광학 시트 감수율은 |χ(2)ₛ| = 2.0 × 10⁻²⁰ m² V⁻¹로 측정되었으며, 비대칭성을 띠는 단일층에서 예상되는 비영이 아닌 반응과 일치하였다.
• 효과적 기체 비선형 감수율은 |χ(2)ᵦ| = 2.9 × 10⁻¹¹ m V⁻¹ 및 |χ(3)ᵦ| = 2.4 × 10⁻¹⁹ m² V⁻²로 유도되었으며, 기체 물질과의 직접 비교를 가능하게 하였다.
• 기초 영향은 Si/SiO₂ 기초에서 측정된 세 번째 순서 반응을 크게 증가시켰으며, 유리 기초와 비교해 약 5배 증가하였다. 이는 기초 보정이 필요함을 시사한다.
• 1560 nm에서 단일층 MoS₂는 세 번째 순서 비선형 반응이 단일층 그래핀보다 약 3.4배 더 강해, 비선형 광학 응용 분야에서 뛰어난 잠재력을 보였다.
• 편광 의존성 THG 측정 결과는 단일층 MoS₂의 D3h 대칭성을 확인하였으며, 선형 편광 자극에서 최대 THG 강도 및 원형 편광에서 강도가 0인 현상이 이론 예측과 뛰어난 일치를 보였다.