[논문 리뷰] Charge and spin instabilities in superconducting La$_3$Ni$_2$O$_7$

Xuejiao Chen, Peiheng Jiang외 3명|arXiv (Cornell University)|2023. 07. 14.

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials인용 수 27

한 줄 요약

논문은 완전한 상호 연관된 두-클러스터 모델과 DFT+U를 사용하여 La3Ni2O7에서 격자-결합된 록세트형 전하 불안정성과 동시 스핀 순서를 식별하고, 이러한 불안정성이 압력과 캐리어 도핑에 의해 억제됨을 보여주며, 압력하에서의 초전도성 등장에 대한 통찰을 제공한다.

ABSTRACT

Motivated by the recent discovery of superconductivity in La$_3$Ni$_2$O$_7$ under high pressure, we explore its potential charge and spin instabilities through combined model analysis and first-principles calculations. Taking into account the small charge-transfer nature of high valence nickel, a fully correlated two-cluster model identifies a lattice-coupled charge instability characterized by substantial short-range fluctuations of oxygen holes. This instability is corroborated by density-functional-theory plus $U$ calculations that also reveal a strong tendency towards concurrent antiferromagnetic ordering. The charge, spin, and associated lattice instabilities are significantly suppressed with increasing external pressure, contributing to the emergence of superconductivity in pressurized La$_3$Ni$_2$O$_7$. Carrier doping is found to effectively suppress these instabilities, suggesting a viable strategy to stabilize a superconducting phase under ambient pressure.

연구 동기 및 목표

• La3Ni2O7의 초전도성 맥락에서 가능한 전하 및 스핀 불안정성을 조사한다.
• 고발현 니켈 상태와 리간드 구멍이 격자 왜곡에 어떻게 결합하는지 이해한다.
• 모델 분석과 퍼스트 프린프레스 계산을 연결하여 불안정성과 그 억제 기전을 식별한다.

제안 방법

• 전하-전이 물리학 및 격자 결합을 포착하기 위해 완전하게 상호 연관된 두-클러스터 (NiO6) 모델을 구성한다.
• Delta와 tau를 얻기 위해 Ni L3-edge XAS에 모델 매개변수를 맞춘다(D delta ≈ 1.0 eV, tau ≈ 0.8).
• Quanty로 모델을 풀어 전하 재분배와 스핀 경향을 추출한다.
• DFT+U 계산(VASP, PBE, U_eff = 4 eV)을 수행하여 기저 상태 구조 및 가능한 전하/스핀 차장을 결정한다.
• ambient 및 상승된 압력(약 20–30 GPa까지)에서의 총 에너지 및 결합 왜곡을 비교하여 압력 효과를 탐색하고, 구조적 불안정성에 대한 도핑 효과를 평가한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 La3Ni2O7에 전하 및 스핀 불안정성이 존재하는가, 그리고 그것들이 격자-결합된 두-클러스터 관점에서 어떻게 나타나는가?
• RQ2 외부 압력과 캐리어 도핑이 이러한 불안정성과 연관된 격자 왜곡에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ3 확인된 불안정성과 압력하에서의 초전도성 등장 사이의 연결고리는 무엇인가?

주요 결과

• 격자-결합된 록세트형 전하 불안정성은 두-클러스터 모델에서 산소 홀의 환류로부터 나타난다.
• DFT+U 계산은 전하 불안정성과 함께 동시 반강자성 정렬의 강한 경향을 보여준다.
• 외부 압력은 전하, 스핀, 격자 불안정성을 현저히 억제하며, 압력하에서 관찰된 금속적 특성과 상관된다.
• 캐리어 도핑 또한 결합 차수/불대칭화 경향을 억제하여 상온에서 초전도성을 안정시키는 경로를 시사한다.
• 기저 상태 DFT+U 결과는 NM 계산에서 ambient pressure에서 Amam이 최저에너지 구조임을 시사하며, 압력 증가에 따라 결합 차수 이득이 감소한다(예: 30 GPa에서 에너지 이득이 ~50 meV/f.u.에서 ~20 meV/f.u.로 감소).
• 본 연구는 DFT+U가 평균장 근사로 긴 거리 순서를 과대평가할 수 있으며, 실제 물질은 양자 임계점 근처에서 단기적 변동을 보일 수 있다는 점에 주의해야 한다고 언급한다.